山西师范大学贾建峰教授ChemComm：四电极电化学法合成 CuOx/石墨烯复合物用于高效氧还原合成过氧化氢

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电化学合成 H₂O₂ 作为一种绿色的合成方法，因其反应条件温和、环境友好、成本效益高等优点而受到广泛关注。而对于氧还原两电子路径合成 H₂O₂ 而言，具有高活性和高选择性的电催化剂是高效产生 H₂O₂ 的先决条件。氧还原反应（ORR）合成 H₂O₂ 需要保留 O₂ 中的 O-O 键，使得催化剂具有可调的电子结构。如果反应位点与 O 基团之间的相互作用太强，容易使 O₂ 分子解离形成 H₂O，而如果相互作用太弱，则需要高的过电势才能克服反应势垒。目前，用于该两电子途径的催化剂主要是单原子贵金属催化剂或惰性元素的贵金属合金。然而，贵金属的稀缺性在一定程度上会阻碍其大规模应用。铜基有机配合物被认为是通过 4e^- 或 2e^- 途径进行 ORR 的天然氧化酶，因此铜基材料如可调节电子结构的氧化铜复合材料因其无毒、低成本和储量大等特点有望成为 ORR 的替代材料。

▲	图 1. 电催化合成 CuOx/G 的制备流程图以及等效电路图

近日，山西师范大学化学与材料科学学院赵曼副教授和贾建峰教授等在英国皇家化学会老牌期刊 Chemical Communications 上发表了题为“Electrosynthesized CuOx/graphene by a four-electrode electrolysis system for the oxygen reduction reaction to hydrogen peroxide” 的研究论文。该工作报道了一种采用非常简单的电解-溶剂热合成法（图 1）来构筑 CuOx/石墨烯复合材料，作为碱性条件下选择性 2e^- 还原氧合成过氧化氢的高效电催化剂。该文章主要涵盖以下两个方面：

1. 采用四电极体系电解法合成复合材料，以石墨作为阴极、铜丝作为阳极来制备 CuOx/石墨烯复合材料。通过调变电解电压对催化剂的物化性质和电子结构进行调控。
2. 揭示该复合材料上氧还原合成 H₂O₂ 构效关系：圆盘电极和环盘电极测试结果表明所制备 CuOx/G-30 的催化剂为氧还原两电子的反应路径。XRD、XPS 等表征结果表明通过调变电解电压可以调变铜的价态和 CuOx/石墨烯比例，进而影响其上电催化氧还原合成 H₂O₂ 的性能。

▲	图 2. 不同电解电压下制备的 CuOx/G 的表征图

▲	图 3. 不同电解电压下制备的 CuOx/G 的性能图

本项工作揭示了 CuOx 与石墨烯之间的协同效应有助于氧还原反应通过两电子路径高效转化为过氧化氢。石墨烯作为载体，一方面可以高度分散 CuOx 纳米颗粒，另一方面提高电子在 CuOx/G 样品上的传输效率。我们的工作不仅为构筑石墨烯基复合材料提供了一种简便而新颖的电合成方法，而且拓展了铜基材料在氧还原反应制备过氧化氢中的应用。

原文链接
http://doi.org/10.1039/D1CC00386K

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