波士顿学院王敦伟教授Angew. Chem. ：锂金属阳极在不可燃磷酸盐电解质中实现电化学诱导化学反应

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随着移动电子设备和电动汽车行业的飞速发展，其所依赖的能量存储设备──锂离子电池，也随之成为近些年来科学研究的焦点，发展高比能量和高安全性的锂离子电池已成为迫切的需求。因其高质量比能量和低电化学电位，锂金属负极是下一代电池储能技术研究的重中之重。相比于传统的石墨负极，活泼的锂金属负极在电池循环过程中通常会在表面生成不稳定的固体电解质膜并引起一系列副反应，导致电池的容量快速下降以及短路等严重的安全问题。

近些年来，不可燃电解液作为解决锂离子电池安全性问题的有力方法取得了一系列重要进展。近日，波士顿学院王敦伟教授团队即以代表性的不可燃溶剂磷酸三乙酯为研究对象，发现了一种全新的固体电解质膜形成机理（电化学反应引起的化学反应），并以此为基础实现了磷酸三乙酯在锂金属电池里的应用。

研究发现，通过在电池组装过程中引入氧气，锂金属对称电池在磷酸三乙酯电解质中的循环性能得到了显著的提高。扫描电子显微镜的表征发现，氧气的引入有效调控了固体电解质膜的形成，使其对锂金属负极起到了良好的保护作用并有效抑制了锂枝晶的生成。

作者通过一系列控制实验和理论计算探索了引入氧气后可能的固体电解质膜生成机理，推测电化学反应生成的活泼含氧小分子会与磷酸三乙酯溶剂分子发生独特的化学反应并在锂金属负极表面生成磷酸锂/聚磷酸酯。作者进一步运用核磁共振和红外光谱等实验技术验证了所提出反应机理的中间体及反应产物。电化学阻抗谱的研究也证明以磷酸锂/聚磷酸酯为基础的固体电解质膜能有效抑制磷酸三乙酯与锂金属的副反应。

最后，作者分别在以锂金属负极为基础的锂-空气和锂离子电池中验证了该固体电解质膜调控策略的有效性。值得一提的是，这是首次基于不可燃电解质的锂-空气电池的报道。本文所发现的独特生成机理不仅丰富了对固体电解质膜的理解，也为未来进一步发展高能量密度电池提供了一种简便的方法。

原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202103909

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