华南师大王新研究员等J. Mater. Chem. A：无定形/晶体相异质结五氧化二铌设计助力高效锂硫电池正/负极宿主
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研究概述
高性能锂硫电池的开发需要从正负极两方面同时入手，二者都需要有效的宿主材料以弥补其短板。在此，华南师范大学王新课题组报道了一种独特的非晶/晶体异质结五氧化二铌同时作为锂硫电池正/负极宿主。这种异质结构是通过调节焙烧温度来生成部分结晶的 Nb2O5（A/T-Nb2O5）。在正极侧，A/T-Nb2O5 由于其异质界面的存在产生了大量内建电场，提升了其本征电导率。A/T-Nb2O5 同时结合了无定形 Nb2O5 的高多硫化锂吸附能力和晶体 Nb2O5 的低锂离子迁移势垒，实现了优异的穿梭效应抑制能力和快速的硫反应动力学。在负极侧，A/T-Nb2O5 由于多孔结构和独特的亲锂性降低了局域电流的产生，抑制了锂枝晶的生长。当将二者组装成全电池时，实现了优异的电化学循环稳定性和倍率性能，即使在 5 mg cm-2 的高硫负载条件下仍然能够表现出超过 4 mAh cm-2 的面容量。
文章导读
▲ | 图 1 |
图 1 通过 DFT 计算证明了构建非晶/晶体异质结的前景。非晶 Nb2O5 和晶体 Nb2O5 在锂硫电池应用中各具优势，将二者相结合有希望获得更加优异的锂硫电池电化学性能。
▲ | 图 2 |
图 2 描述了 A/T-Nb2O5 的制备过程及其相关物理表征。通过调控煅烧温度可以控制 Nb2O5 的结晶程度，从而实现异质结的构建。同时 XRD、Raman 和 XPS 表征也证明了三者在晶体结构和电子分布上的不同。
▲ | 图 3 |
图 3 描述了 A/T-Nb2O5 的形貌和微观结构，同时通过高分辨 TEM 和球差电镜表征证明了非晶/晶体异质结的存在。
▲ | 图 4 |
图 4 测试了 A/T-Nb2O5 作为硫宿主时的优异催化性能，A/T-Nb2O5 能够实现更强的硫反应动力学。
▲ | 图 5 |
图 5 测试了 A/T-Nb2O5 作为锂宿主时的优异性能，且通过 SEM 可直接观察到明显的锂枝晶生长抑制效果。
▲ | 图 6 |
图 6 测试了利用 S–A/T-Nb2O5 作为正极和利用 Li–A/T-Nb2O5 作为负极时的锂硫电池电化学性能，即使在 5 mg cm-2 的高硫负载条件下仍然能够表现出超过 4 mAh cm-2 的面容量。
小结
这项工作的设计合理地结合了结构设计和晶相工程，同时实现了锂硫电池正负极的高效动力学，为锂硫电池的设计提供新的思路和见解，同时也可以启发其他相关储能和转换领域的目标材料设计。
论文信息
Amorphous–crystalline-heterostructured niobium oxide as two-in-one host matrix for high–performance lithium–sulfur batteries
Jiayi Wang, Gaoran Li, Dan Luo, Yan Zhao, Yongguang Zhang*(张永光，河北工业大学), Guofu Zhou, Lingling Shui and Xin Wang*（王新，华南师范大学）
J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 11160
原文链接
http://doi.org/10.1039/D1TA00284H
相关进展
南京大学金钟教授与中南大学旷桂超副教授CEJ：氟醌衍生有机硫共聚物正极材料助力高温柔性锂硫电池
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