中国地质大学（北京）黄洪伟教授Angew. Chem. ：体相与表面的协同极化工程提升CO2光还原活性

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随着工业化的发展和传统能源的消耗，能源短缺和环境污染的问题日益严峻，CO₂的不断排放也使得温室效应逐年加重。因此，通过光催化作用将CO₂转化成清洁燃料与高附加值化学品具有重要意义。然而，半导体光催化剂的光生载流子严重复合与表面催化位点缺乏等问题导致了光催化效率较低，限制了CO₂光还原的实际应用。

近日，中国地质大学（北京）的黄洪伟教授等人，以典型的层状钙钛矿铁电体—钛酸铋为研究对象，通过电晕极化增强其体相极化电场强度，同时表面接枝离子调控其表面局域电场和增加活性位点，共同提升光催化CO₂ 还原活性，并揭示以上两种策略协同提升剩余极化和表面电势现象。

通过在暗态与光照下的KPFM及电滞回线测试表明电晕极化使得钛酸铋保留了更大的剩余极化强度，为光生载流子在体相分离和传输提供了强有力的驱动力。表面接枝碘离子未改变剩余极化强度，但大幅提高了表面电势，表明可形成局域电场，不仅增强了表面电荷传递效率，同时增加催化位点数量。有趣的是发现电晕极化和表面碘离子接枝协同提高了剩余极化强度和表面电势。不同改性催化剂光照后的电势降也与其暗态下的表面电势强度相符。此外还对钛酸铋在外加电场下的电畴转向进行了有限元模拟。

同时，DFT 理论模拟计算也表明表面碘离子接枝在材料表面形成了丰富的催化位点，电荷能够在催化剂表面与CO₂分子之间进行迅速的转移，有利于催化反应的快速发生。

最终，该极化与碘接枝钛酸铋催化剂在CO₂光还原的测试中表现出优异的催化性能（对比未改性样品约提高9倍）与稳定性。该工作提出了一种表面与体相极性协同调控策略，为同时解决体相和表面载流子分离效率低及催化反应位点不充足的问题提供了一个新思路。

原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202106310

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