贾艳敏教授JAC：异质结BiFeO3/g-C3N4热释电催化降解染料

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本工作表征了BiFeO3/g-C3N4异质结的热释电催化染料废水降解性能。实验发现，随着g-C3N4的质量分数从0%增长至25%，BiFeO3/g-C3N4在冷热交替变换下对罗丹明B染料的降解率先升高后下降,在g-C3N4的质量分数为10%时达到最大值94.2%,而纯BiFeO3的降解率仅为67.7%。BiFeO3/g-C3N4异质结构在热释电催化降解染料废水方面具有潜在的应用前景。

背景介绍

“绿水青山就是金山银山”。随着人们对环境保护方面的要求日益提高。对印染废水的降解处理技术的研究，正变得越来越热门。印染行业是工业废水的排放大户，据不完全统计，我国每天排放的印染废水大约为三、四百万立方米。印染废水因其有机物含量高、成分复杂、色度深、水质变化大，成为国内外公认的难处理废水之一。光催化作为一种先进的氧化技术，其利用清洁的太阳能驱动光催化剂产生活性自由基最终降解污染物的方法在废水处理方面已被广泛报道。然而，光催化技术又有一些缺点，如：(1) 光的吸收范围较窄，光能利用率较低；(2) 受透光度影响较大。废水中的一些悬浮物和较深的色度等都不利于光线的透过，从而影响光催化的效果；(3) 不能应用于无光或弱光照射条件。这些极大地限制了光催化技术在染料降解中的实际应用。

众所周知，除了太阳能，室温冷热变换热能 (如昼夜温差) 也是自然界中最普遍的清洁能源之一。是否可以像光诱导产生电荷实现催化降解染料的方法那样，设计实现利用温度变化热激励来诱导氧化能力很强的活性自由基 (•O2 及•OH)，使染料分子降解呢？热释电材料具有优异的热电转换能力 。利用热释电纳米材料，理论上能够实现一种全新的基于热-电-化学耦合 (Pyro-electro-chemical coupling) 的热释电催化效应 (Pyro-catalysis)。2016 年，贾艳敏等人报道了在室温 20 ~ 60oC 热循环下铁酸铋纳米材料的热释电催化降解率>99% [Nanoscale 8, 7343，2016；被引97次]。此后几年，贾艳敏课题组有进一步对热释电催化现象及应用进行了系统地研究 [Nat. Commun. 9, 2889, 2018; Nat. Commun. 12, 318, 2021；Energy Environ. Sci. 11, 2198, 2018; J. Clean. Prod. 276, 124218, 2020]，为热释电催化的实际应用提供了重要的科学参考。如何进一步热释电催化性能，对其未来在染料废水降解中的实际应用至关重要。

图文导读

图1. BiFeO3/g-C3N4异质结构的HRTEM图像

如图1所示，利用HRTEM确认了BiFeO3的微观结构以及g-C3N4与BiFeO3的紧密结合。BiFeO3的晶格条纹为~ 0.433 nm，与BiFeO3的(012)晶面一致。在HRTEM图像中，g-C3N4与BiFeO3的界面清晰可见，放大后的内嵌图像也表明了两种材料的紧密结合。

通过紫外可见分光光度计检测罗丹明B (RhB) 染料溶液在经历不同次数的冷热循环后的浓度变化，进一步表征分析BiFeO3/g-C3N4异质结构催化剂的热释电催化性能。图2为BiFeO3/g-C3N4异质结构催化剂在经历不同数量的冷热循环后的RhB染料溶液的降解率。BiFeO3的禁带宽度Eg= 2.2 eV，而g-C3N4的Eg= 2.7 eV。因而在BiFeO3与g-C3N4的界面处会形成异质结，加速热释电诱导正负电荷的迁移和分离。

图2. BiFeO3/g-C3N4不同冷热循环次数下的染料降解率。插图为g-C3N4含量的影响

图3. 添加不同抑制剂后，BiFeO3/10%g-C3N4催化剂对RhB染料的降解率

为了检测RhB染料在热释电催化分解过程中起重要作用的活性产物，我们添加不同类型的抑制剂重复热释电催化实验。乙二胺四乙酸 (EDTA)、苯醌 (BQ) 和叔丁醇 (TBA) 分别是空穴、O2•-和•OH的清除剂。如图3所示。BiFeO3/10%g-C3N4异质结构催化剂在加入不同抑制剂后，对RhB的降解率均显著降低。因此，热释电催化反应的主要活性物质•OH和O2•-，也有一些空穴。相比于纯的BiFeO3，BiFeO3/g-C3N4优异的催化性能，使得其在热释电催化降解染料废水方面具有潜在的应用前景。

原文链接
https://link.springer.com/article/10.1007/s40145-020-0446-x

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