西安交大丁书江教授Angew. Chem.：通过电流密度调控长循环寿命锂金属电池中金属锂的定向沉积

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电动汽车和无人机市场的快速增长，促使研究者开发更高能量密度、功率性能和和长循环寿命的二次电池。由于金属锂具有高的理论比容量(3860 mAh g^-1)和低的电化学电位(-3.040 V vs. 标准氢电极)，使其成为最理想的负极材料之一。然而，锂金属负极在实际应用方面仍面临着严峻的挑战。由于锂金属在重复的循环过程中，在表面能高的位点容易引起锂的不均匀沉积生长(枝晶的形成)，导致电池内部短路和热失控等严重事故。

近年来，通过修饰锂金属负极/隔膜界面，如复合锂负极、调整电解液组成和添加剂等方法来抑制枝晶生长，取得了明显的成效。近日，西安交通大学的丁书江教授团队提出了一种疏导锂枝晶生长策略，使发生锂枝晶生长的主要界面从负极/隔膜界面转移到负极/集流体界面，从而保护了电池隔膜，延长了电池循环寿命。

通过简单调控纤维素/石墨烯-碳复合气凝胶(CCA)位置，设计了四种不同方案(Li对称电池，LCL-without；CCA作为夹层，LCL-interlayer；Li熔入CCA，LCL-melting；CCA位于Li与集流体之间，LCL-bottom)。经过原位光学显微镜成像和非原位扫描电镜表征，发现 Li枝晶颗粒大量沉积于复合电极(LCL-bottom)的底部与集流体之间的CCA层，从而缓解了锂金属/隔膜界面锂枝晶生长压力，保护了电池隔膜，延长了循环寿命。同时，DFT计算模拟表明CCA层的截面电流密度分布高于金属锂层，使得锂枝晶主要生长位置从锂负极/隔膜界面转移至CCA 层。从而提出了通过电流密度调控锂枝晶沉积界面理论。

最终，该金属锂复合电极结构在磷酸铁锂/锂金属全电池应用中依然能表现出优异的循环稳定性(1000次循环后，容量保持率高达94%)。该工作为探索锂金属负极的实际应用提供了一种简单有效的新策略。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202105831

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