华科大廖广兰教授与刘智勇讲师课题组《ACS AMI》：全真空蒸镀无机无铅钙钛矿紫外光电探测器

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紫外光电探测器(UV PDs)因在电晕与火灾检测、生物和医学成像、国防预警与告警等领域的应用得到了广泛关注。基于宽禁带卤化铅钙钛矿紫外光电探测器的实用化面临着两个问题：材料铅毒性与材料自身稳定性。无机无铅金属卤素钙钛矿有望克服上述局限，成为制备高性能紫外光电探测器的理想候选材料，但薄膜大面积、高品质制备仍是难点问题。华中科技大学制造装备数字化国家工程研究中心廖广兰教授与刘智勇讲师提出了一种无机无铅Cs₂AgBiBr₆薄膜基紫外光电探测器全真空蒸镀制备工艺，并研究了器件的环境稳定性，探索了其在图像传感方面的应用。相关成果以标题为“Ultrafast, Self-Powered, and Charge-Transport-Layer-Free Ultraviolet Photodetectors Based on Sequentially Vacuum-Evaporated Lead-Free Cs₂AgBiBr₆ Thin Films”(DOI:10.1021/acsami.1c08613)发表在ACS Applied Materials & Interfaces。华中科技大学机械科学与工程学院博士生张许宁为论文第一作者。此项研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等资助支持。
Cs₂AgBiBr₆紫外光电探测器采用全真空蒸镀制备工艺。光敏薄膜Cs₂AgBiBr₆是由前驱体层CsBr、AgBr、BiBr₆按照一定比例连续真空蒸镀后220℃退火结晶形成；探测器采用最简单的垂直型MSM结构，不含任何电子或空穴传输层，底电极采用透明ITO、顶电极采用真空蒸镀的金属Ag。得益于钙钛矿双极性电荷传输特性与器件非对称电极结构，器件表现出了自驱动特性。无电荷传输层与自驱动特性极大程度上降低了器件在制备与工作过程中的能耗。Cs₂AgBiBr₆薄膜的XRD图谱、SEM图谱、AFM图谱与EDS图谱显示该制备工艺下，薄膜元素分布均匀且无杂质相的形成；吸收图谱表现出了较强的光吸收强度，光学带隙为1.96eV；UPS图谱显示该薄膜费米能级为-4.92eV，价带顶为-6.05eV，推演出导带底为-4.09eV，薄膜表现出P型半导体的特性，相关表征与先前报道保持一致。

图1 Cs₂AgBiBr₆紫外光电探测器制备工艺流程图。

图2 Cs₂AgBiBr₆光敏薄膜材料表征（a）XRD图谱；（b）紫外-可见吸收光谱；（c）UPS图谱；（d）SEM图；（e）AFM图；（f）EDS图。

 图3 光电探测器性能测试（a）暗态与光照I-V曲线；（b）不同光照强度I-T曲线；（c）双对数坐标I-P曲线；（d）I-T曲线；（e）频谱曲线；（f）响应时间测试曲线。

图4基于器件单元阵列的图像传感示意图（a-c）及光图像还原（d-f）。

光电探测器的所有性能测试均是基于375nm紫外LED，器件不加偏压的条件下完成。器件I-V，I-T曲线在暗态与光照下表现出了极高的对比度；不同光强I-T与双对数坐标I-P曲线显示了器件在很大范围内极高的线性响应特性；器件的频谱曲线显示了器件3-dB带宽及3-dB带宽内器件响应时间；相关指标的测试结果优于已报道的大多数无机无铅钙钛矿基光电探测器。器件在连续紫外光照、低温、老化测试中性能衰减程度极低；但高温与高湿测试中，器件性能有一定程度的衰减，尤其是高温测试中；全真空蒸镀具有易于大面积薄膜制备的优点。为此，我们设计了金属掩膜，制备得到了与前述器件单元结构一致的阵列器件，基于掩膜投射式成像原理，展示了图像传感的雏形，但单元尺寸过大、电极之间没有做到互联、没有与之对应的读出电路实现自动读取、系统未进行封装，读者可持续关注课题组后续在相关方面做出的探索及改进。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c08613

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