东华大学罗维教授课题组《ACS AMI》：复合胶束组装法制备钴纳米粒子负载的氮掺杂介孔碳球用于高性能锂硫电池

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锂硫电池由于能量密度大、成本低、安全性强等优点，在众多可充电电池中成为研究热点，然而由于硫的绝缘性、体积膨胀以及多硫化锂的穿梭效应，锂硫电池的商业应用被极大地限制。因此，设计一种具有高导电性、显著缓冲效应、快速的锂离子扩散动力学以及强化学吸附多硫化锂等优点的介孔碳基硫宿主材料，非常迫切。
东华大学罗维教授课题组在《ACS AMI》期刊上发表了题为“Incorporating Cobalt Nanoparticles in Nitrogen-Doped Mesoporous Carbon Spheres through Composite Micelle Assembly for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries”的文章（DOI：10.1021/acsami.1c10227）。东华大学材料科学与工程学院博士研究生方媛为论文第一作者。此研究得到国家自然科学基金等资助支持。
该工作提出一种新型锂硫电池正极材料，通过含有钴金属离子的功能复合胶束组装，形成具有钴纳米粒子负载的氮掺杂介孔碳球（Co/N-PCSs）。首先，球状结构可以完全被电解质渗透，为电子和锂离子提供迅速有效的传输通道。此外，有钴金属嵌入的介孔碳骨架具有高导电性并且由于大的孔容（1.183 cm³ g⁻¹）而产生显著的体积缓冲作用。更为重要的是，畅通的介孔通道使得嵌入的钴颗粒在电化学过程中有更多的暴露位点并与多硫化锂充分接触。经过实验与DFT理论计算证明，钴纳米颗粒不仅能够捕获多硫化锂来抑制穿梭效应，还具有电催化活性从而加速反应动力学。当作为锂硫电池正极材料时，复合电极在电流密度为0.2 A g⁻¹下循环100圈剩余712 mAh g⁻¹的高可逆容量，电流密度为1 A g⁻¹下循环300圈容量保持率为60%，并且体现出优良的倍率性能（在电流密度为6 A g⁻¹下保持512 mAh g⁻¹的高容量)。这种在介孔碳中引入金属粒子的设计策略在储能应用中具有一定的启发意义。  
图1 Co/N-PCSs@S正极材料制备示意图，展示了S的浸渍以及充放电过程中的形貌变化。  
图2 Co/N-PCSs-750的形貌表征。（a-b）SEM图像，（c）TEM图像，（d）HRTEM图像，插图为SAED结果，（e）HAADF-STEM图像以及（f）相应元素碳、氮、氧、钴的mapping图像。  
图3 （a）Co/N-PCSs-750和Co/N-PCSs-750@S的XRD谱图。（b）Co/N-PCSs-750的N₂吸附-脱附等温曲线，插图为孔径分布图。（c）Co/N-PCSs-750和Co/N-PCSs-750@S的XPS总谱图。（d）Co/N-PCSs-750的N 1s XPS谱图。（e）Co/N-PCSs-750和Co/N-PCSs-750@S的Co 2p XPS谱图。（f）Co/N-PCSs-750@S的S 2p XPS谱图。  
图4 （a）Co/N-PCSs-550@S，Co/N-PCSs-650@S，Co/N-PCSs-750@S，N-PCSs@S正极在0.2 A g^-1下循环100次的循环性能。（b）Co/N-PCSs-750@S电极在不同电流密度下的倍率性能。（c）Co/N-PCSs-750@S电极的长循环测试。（d）Co/N-PCSs-750@S电极的恒电流充放电曲线。（e）Co/N-PCSs-750@S电极在不同扫速下的CV曲线。（f-h）CV曲线中阳极峰（A）与两个阴极峰（C1和C2）的峰值电流。（i）加入不同材料（空白、N-PCSs和Co/N-PCSs-750）后的紫外-可见光谱图。插图为相应的数码照片。  
图5 多硫化物Li₂S₄，Li₂S₆和Li₂S₈在氮掺杂石墨烯和钴常规单元上的吸附结合能计算结果。Li、S、C、N、Co原子分别用红、黄、灰、蓝、紫色球表示。 

作者简介

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邱鹏鹏，东华大学材料科学与工程学院，青年教师

2017年8月，获得韩国高丽大学博士学位，之后加入复旦大学赵东元院士课题组从事博士后研究。主要研究内容包括多孔材料的控制合成、结构调控与其在环境、能源领域的应用研究。已发表论文二十余篇，其中包括Acc. Chem. Res.，Adv. Funct. Mater.，Nano Lett.，Nano Today等材料和化学类国际顶级期刊。 罗维，东华大学教授、博士生导师国家优秀青年基金获得者，入选上海市青年拔尖人才、上海市青年科技启明星、上海市“曙光计划”等人才计划项目，获上海市青年五四奖章。在Adv. Mater.，J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊发表多篇研究论文。获教育部自然科学二等奖（第三完成人），兼任《Chinese Chemical Letters》青年编委，中国材料研究学会青年工作委员会理事。主要从事无机多孔材料、先进块体材料等方面的研究工作。

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https://doi.org/10.1021/acsami.1c10227 

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