电子科大王军教授与陶斯禄教授《Adv. Mater.》:低能耗和高质量无创成像的高效有机上转换光电探测器

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近日，电子科技大学王军教授与陶斯禄教授合作在材料学国际顶级期刊《Advanced Materials》上发表了题为“Efficient Organic Upconversion Devices for Low Energy Consumption and High-quality Noninvasive Imaging”的研究论文。博士后杜晓扬和博士生韩嘉悦为该论文共同第一作者，合作团队为南京大学王肖沐教授，此研究得到国家自然科学基金等资助支持。
近红外探测与成像技术在生物医疗、工业生产、军事应用等领域内具有重要的市场开发价值和应用前景，例如生物成像、医学诊断、军事安防等方面的应用，受到各界持续而广泛的关注，是目前世界科技研究的前沿方向和热点领域。传统的红外成像装置是通过将光电探测器阵列与读出电路、图像处理芯片等集成而制备的，具有复杂的电路结构，相对较高的制造成本。将红外探测单元和可见光发光单元集成在一起构建的上转换器件可以将红外光信号转换为可见光信号，并通过人眼直接捕获到相应的图形化信号，是解决上述问题的理想方案。
 
图 1. 器件结构与机理。a) 传统的近红外成像技术； ROIC是读出集成电路，DSP是数字信号处理器，CGP是计算机视觉图形处理器。 b) 上转换器件成像技术。 c) 具有横截面高分辨率 TEM 图像和 EDS 映射上转换器件结构； 发光层结构为TAPC/CBP:Ir(ppy)2(acac)/B3PyMPM，探测器为PTB7-Th:IEICO-4F:PC71BM。 d) 探测单眼的吸收光谱和发射器的 EL 光谱。e,f) 在近红外光辐射下的上转换器件操作机制。 
图 2. 近红外生物成像应用。 a) 生物切片的近红外成像示意图。 b) 850 和 980 nm 光照下的生物成像。内在生物切片（包括家蝇的口器、蜻蜓的触角、蝗虫的翅膀和膜骨）的 CCD 直接图像显示在左侧。切片的上转换图像显示在右侧； 在膜成骨的图像中，BM 和 OC 指的是骨基质和破骨细胞群。
为了优化上转换成像的质量，作者在这项工作中优化近红外探测单元和可见光发光单元，通过引入了界面exciplex机制，实现了 NIR（850-1064 nm）到可见光（524 nm）有机上转换器件。受益于exciplex的形成，电子和空穴直接复合而不用克服高的注入势垒，因此实现了1.56V的低开启电压（V_on）、低至3.2μWcm^-2的微光可探测功率以及高达85000的亮度开关比。此外，器件的线性动态范围可在13.23-84.4dB之间随偏压进行调制。作者利用高达 84 dB 的高成像线性动态范围成功实现了强渗透的生物成像和细胞种群类别的识别和破骨细胞 (OC) 种群在膜成骨组织中清晰可辨)，尤其在厚的生物样品中呈现出高的分辨能力和成像优越性。 
图 3. 发射和探测单元的性能表征。 a-c) 界面激基复合物和基于单一主体的 OLED 的电荷传输和能量转移原理。 d) 两个器件的 J-V-L 特性，插入物是放大的 V-L 曲线。 e) PTB7-Th:IEICO-4F:PC71BM 探测单元在黑暗和 895 nm 光照下不同输入功率密度的 I-V 曲线。 f) 具有不同偏差的探测单元的检测率-波长关系。 
图 4. 上转换器件的性能表征。 a) 在不同的输入功率密度和施加偏置（基于界面激基复合物的上转换器件）下亮度的彩色图。 b) 上转换器件 在黑暗中使用 8 V 偏压（顶部）的照片，底部面板显示了在 8 V 偏压下具有 18.8 mW cm-2 的 895 nm 的器件样品。 c）在接近输入功率密度（60 mW cm-2）的不同波长近红外光下，基于界面激基复合物的 上转换器件 的 V-L 曲线。 d) 输入光功率和偏置相关的 p-p 效率强度分布彩色图。 e) 在 895、980 和 1064 nm 激发（8 V偏置）下作为输入光功率函数的亮度。 f) 基于界面激基复合物的上转换器件的电压相关成像线性动态范围。
通过高性能有机红外探测器和有机发光的结合，我们设计出一种红外上转换光电探测器，其宽带探测区域从400到1064nm。弱光检测能力（低至3.2μWcm-2）和高达 12.92% 的p-p效率归因于检测器中的高效激子解离、OLED 中的界面激复合主体以及多层之间的兼容性。系统地探索了关键成像参数的开启电压和成像线性动态范围。1.56V的低开启电压和 84.4 dB 的高成像线性动态范围是在更高的功率和操作偏置下实现的。凭借上转换器件的低功耗和宽范围的光功率识别，器件在8V 偏压下显示出生物样品实时红外成像的优越性。该研究工作为红外识别和生物监测应用中设计高分辨率和低工作电压的上转换光电探测成像开辟了一条新途径。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202102812

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