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北大张青研究员团队《Adv. Funct. Mater.》:溶剂重结晶助力钙钛矿薄膜实现低阈值放大自发辐射

化学与材料科学 化学与材料科学 2022-05-05

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近年来,金属卤化物钙钛矿半导体由于其优异的光电性能和低成本的制备工艺在太阳能电池、发光二极管、激光等光电功能器件领域受到广泛的关注。相比有机-无机杂化钙钛矿,全无机CsPbBr3钙钛矿拥有高环境稳定性,在绿光激光光源领域极具潜力。然而, CsPbBr3薄膜往往表面存在大量的针孔和缺陷,光损耗因而增加,光学增益和量子产率受限,这极大限制了CsPbBr3薄膜的应用前景。


近期,北京大学张青研究员课题组报道了一种溶剂重结晶方法,使用DMSO或DMF溶剂蒸汽处理Cs0.87(FAMA)0.13PbBr3/(NMA)2PbBr4薄膜,可以显著减少薄膜表面的针孔密度,并实现了超低阈值的放大的自发辐射阈值(波长:530 nm)低至1.44 μJ cm–2 ,光学增益可达1176 cm–1。可变条形光斑长度方法和时间分辨光谱表明,重结晶抑制了薄膜表面针孔的生成,晶粒尺寸增加,因此降低了光传播损耗和俄歇复合速率。

 

图文解析



 

图1 重结晶原理及结构表征。a)重结晶原理图。b-e)重结晶前后薄膜扫描电镜图片(b)、原子力显微镜(c)、X光衍射(d)、荧光和吸收谱(e)对比,说明薄膜经过重结晶后形貌得到优化,结晶性得到提高。


 

图2 重结晶薄膜ASE表征。a)功率依赖荧光光谱。b)ASE照片。c)半高宽和积分强度随泵浦密度的变化,提取出ASE阈值为1.44 μJ cm–2 。d)变光斑长度方法测量净模式增益,在39倍阈值处增益可达1176 cm1。e)净模式增益随泵浦密度的变化。

 


图3 重结晶前后样品传播损耗的变化。

 

图4 载流子动力学分析。a-b)重结晶薄膜瞬态吸收谱。c)增益寿命对比,重结晶样品增益寿命更长。d)热载流子温度对比,重结晶样品热载流子温度更高。e)时间分辨荧光光谱对比,重结晶样品俄歇复合寿命更长。f)有效荧光寿命对比,拟合可得重结晶样品俄歇复合系数更低。

 

相关链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202106108


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