天津师大侯兴刚与天大梁骥、南开蔡宏琨ACS AMI：铜离子注入和氮化碳修饰的TiO2纳米管阵列用于无偏压的光电化学水分解制氢

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光电化学(photoelectrochemical, PEC)水分解是一种将太阳能转化为氢能的有效方法，对全球能源的可持续发展具有十分重要的意义。在PEC水分解过程中，光阳极所涉及的析氧反应(oxygen evolution reaction, OER)由于涉及复杂的四电子反应机制，其动力学过程十分缓慢，因此极大地制约了整个PEC水分解的效率。此外，目前人们普遍采用的光氧阳极材料，如TiO₂，还存在可见光响应低和激子复合率高等缺点。

近日，天津师范大学王立群博士/侯兴刚博士联合天津大学梁骥教授和南开大学蔡宏琨教授发展了一种利用Cu离子注入和氮化碳(polymeric carbon nitride, PCN)修饰的TiO₂纳米管阵列，并将其与钙钛矿太阳能电池集成，用于高效和稳定的无偏压PEC水分解制氢。相关论文以“Cu-Ion-Implanted and Polymeric Carbon Nitride-Decorated TiO₂ Nanotube Array for Unassisted Photoelectrochemical Water Splitting”为题发表于ACS Applied Materials & Interfaces。天津师范大学物理与材料科学学院的王立群博士和天津大学材料科学与工程学院的司文平博士为该文共同第一作者，侯兴刚博士、梁骥教授、蔡宏琨教授为共同通讯作者。

该工作通过两步法，即离子注入和真空浸渍，成功制备了Cu离子掺杂和PCN纳米片修饰的TiO₂纳米管阵列，如图1所示。值得一提的是该阵列光阳极是以Ti网基底的，这为后续与钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cell, PSC)进行集成提供了基础。

图1 材料制备过程示意图

相关实验结果证实，与纯TiO₂阵列相比，经过Cu离子注入和PCN纳米片修饰的光阳极表现出增强的可见光吸收(图2a)以及窄化的禁带宽度(图2b)，这对于有效的太阳能利用具有重要意义。此外，改性后的光阳极还表现出了快速的激子分离和载流子传输能力(图2c-d)。

图2 a) 紫外-可见吸收光谱；b) Tauc图；c) Nyquist 图；(d) Mott−Schott 曲线

在三电极系统的PEC测试中，经过改性的TiO₂光阳极表现出了较为优异的性能，其光电流密度达1.89 mA cm⁻²(1.23 V_RHE)、太阳能-氢能转化效率为2.31%、偏压光电效率为1.20%(0.46 V_RHE)。此外，由于该TiO₂是以钛网为基底的，因此其能够和钙钛矿太阳能电池集成，实现高效和稳定的无偏压水分解(图3a-b)。研究者相信，此工作将会为PEC水分解光阳极材料的设计、合成以及反应机理等研究提供指导意义。

图3 a) PEC/PSC集成电池的机理说明；b) PEC/PSC集成电池在一个连续8小时的PEC测试中的J−t曲线

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https://doi.org/10.1021/acsami.1c09665

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