中国计量大学白功勋/香港理工大学郝建华教授《ACS AMI》：镧系掺杂拓扑纳米片实现高效近红外光热转换

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光热材料在解决目前医疗保健、环境污染和能源短缺等紧迫的全球性挑战方面具有巨大潜力。二维纳米材料由于其新颖独特的物理性质，引起了广泛的研究兴趣。二维纳米材料由于具有高比表面积和超薄层状结构，被认为是一种新型光热试剂。近年来，二维无机半导体材料由于其化学稳定性，在光热医疗、海水淡化和水蒸发等方面的应用前景日益广泛。其中光热疗法是一种很有前途的可控的癌症治疗方法。它利用光热试剂吸收近红外光辐射，局部产生热量，从而对癌细胞进行热消融。对优秀的光热试剂来说，高效的光热转换效率是必不可少的。然而，二维无机半导体材料的近红外光热转换效率仍缺乏一种有效的改进方法，限制了其广泛和深入的应用。
中国计量大学白功勋/徐时清教授课题组与香港理工大学郝建华课题组在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上发表了题为“Lanthanide doped topological nanosheets with enhanced near-infrared photothermal performance for energy conversion”的研究论文。这项工作报导了一种易于实现的方法——通过引入镧系离子来改善拓扑半导体Bi₂Se₃纳米片的近红外光热转换性能。其中Pr元素掺杂的Bi₂Se₃纳米片（BSP）的光热转换效率为49.5%，高于未掺杂的Bi₂Se₃纳米片(31.0%)以及众多报道的光热材料。用第一性原理分析了Pr掺杂Bi₂Se₃纳米片的电子结构。此外，建立了基于该纳米片的太阳能驱动界面蒸发系统。在一个模拟太阳照射下，其太阳光转换效率为91.5%。本工作通过引入具有丰富能级的稀土元素提高光热试剂的转换效率, 为二维光热材料领域提供了新思路。 
示意图 1 几种镧离子掺杂提高Bi2Se3纳米片的近红外转换效率情况以及材料制备流程路线及其在净水生产中的应用。
 
图1 （a）所制备一系列纳米片在808nm辐照下的光热转换效率。（b）镧系掺杂Bi2Se3的层状晶体结构(左)和半导体光热转换原理示意图(右)。第一性原理计算的BSP纳米片的（c）能带结构和（d）态密度。 
图2 制备的纳米薄片的微观结构。(a) BSP纳米片的CS-TEM图像。(b) BSP纳米片的CS-STEM图像。(c) BSP纳米片粉末的SEM图像。(d) BSP中Bi、Se、Pr的EDS面扫。
 
图3 (a) 在808 nm (0.7 W/cm2)辐照下以及随之关闭后，BSP纳米片粉末(100 mg)的红外热像图。(b) 不同激光功率(0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9 W/cm2)下BSP粉体在808 nm辐照下的温度变化。(c)  BSP纳米片在加热和冷却循环过程中的抗光漂白行为。 
图4 (a)空白和BSP纳米片负载的PU (PU+BSP)泡沫的数码照片和光学显微镜图像。(b) BSP加载前后泡沫的SEM图像。(c) 空白PU和PU+BSP的反射光谱。插图显示的光路径在泡沫。(d) PU+BSP泡沫的光吸收率，以及太阳辐射的光谱(AM 1.5G)。e)在1个模拟阳光照射(1.0 kW/m²)下，空白PU和PU+BSP泡沫在空气中的光热转化行为。(f)在1个模拟阳光照射下漂浮在水面上的空白PU和PU+BSP泡沫的温度变化曲线。
 
图5 (a) 水分蒸发实验装置。(b) 纯PU泡沫或PU+BSP泡沫在1次阳光照射下的纯水质量变化曲线。插图显示了蒸汽的照片。(c) 不同功率密度(0.8、1.0、1.2、1.4、1.6太阳)下PU+BSP泡沫的水分蒸发曲线。(d)残留水中Bi、Pr、Se元素的浓度。实验环境温度为30℃。 
图6废水净化和海水淡化。(a) 太阳光照下PU+BSP泡沫处理含亚甲基蓝(MB)污水的性能。(b) 阳光照射下PU+BSP泡沫处理含罗丹明b (RhB)污水的性能。(c) 实际海水样品(东海)淡化前后Na⁺、Ca²⁺、K⁺、Mg²⁺的测定浓度。(d) 界面水蒸发对海水中的离子截留作用。插图为太阳能照射下净水发电装置的数码照片。(e) 在自然光下进行蒸发系统的照片。(f) 2020年8月15日12:00 - 21:00中国杭州(120.3768°E, 30.3205°N)太阳照射下PU+BSP的蒸发质量变化。 中国计量大学硕士研究生黄友强为论文第一作者，中国计量大学白功勋与香港理工大学郝建华教授为共同通讯。研究工作得到了浙江省自然科学基金重点项目和国家自然科学基金重点联合项目支持。
引用链接: ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 36, 43094-43103

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c12562

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