内蒙古大学吴进芳/曾尚红、纽约州立大学宾汉顿分校钟传建教授《ACS AMI》：Au-Cu2O催化剂在电催化氧还原反应中的活性位点

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了解催化剂的形貌如何影响表面活性位点对于设计高活性和稳定性的氧还原反应（ORR）电催化剂至关重要。近日，内蒙古大学吴进芳/曾尚红团队、纽约州立大学宾汉顿分校钟传建教授报道了一种设计Au-Cu₂O/CNTs纳米复合催化剂的新策略。相关工作以内蒙古大学博士研究生张爱爱为第一作者发表在ACS Appl. Mater. Interfaces刊物上，题为“Engineering Active Sites of Gold-Cuprous Oxide Catalysts for Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction”。在这项工作中，探究了Au-Cu₂O/CNTs纳米复合催化剂的形貌（球体，立方体和花瓣状）与ORR活性的关系，旨在揭示催化活性增强的根本因素。

在该工作中，Au与Cu₂O中的晶格氧之间发生电荷转移和重排形成AuO⁻物种，该物种有效地充当活性物种，并通过改变反应机理提高ORR催化性能。花瓣状Au-Cu₂O/CNTs展现出最高的起始电位和半波电位，其催化性能的提高与表面含有丰富的AuO⁻物种密切相关。密度泛函理论揭示，在Au-Cu₂O/CNTs纳米复合催化剂中，Au纳米颗粒与Cu₂O之间产生电子效应所形成的AuO⁻物种能够加速O-O键的断裂，从而促进O₂通过4e^-过程直接还原为OH^-。这项研究为合理设计高活性和稳定的金属/金属氧化物催化剂在ORR中提供了新的思路。

图1顶部排列图像：Cu₂O的扫描电子显微镜图像：（a）球体，（b）立方体和（c）花瓣状；下三排图像：Au-Cu₂O的扫描电子显微镜图像，透射电子显微镜图像和高分辨透射电子显微镜图像：（d，g）球体，（e，h）立方体和（f，i）花瓣状。 

图2（a）催化剂在0.1 M KOH饱和N₂溶液中扫描速率为50 mV/s的CV曲线；（b）0.1 M KOH饱和O₂溶液中扫描速率为10 mV/s、转速为1600 rpm的LSV曲线。

图3（a）Au-Cu₂O（111）吸附O₂的三种优化构型的顶视图和侧视图；Cu（浅红色），Au（黄色）和O（红色）。（b）Cu₂O/CNTs和Au-Cu₂O/CNTs催化剂的ORR机制示意图。

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https://doi.org/10.1021/acsami.1c11730

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