普渡大学武文倬/爱达荷国家实验室丁冬/青科大罗细亮《Adv. Mater.》:纳米结构纤锌矿氧化锌对抗坏血酸的高性能压电催化传感

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普渡大学武文倬教授、爱达荷国家实验室丁冬高级研究员与青岛科技大学罗细亮教授在《Advanced Materials》期刊上发表了题为“High-performance piezo-electrocatalytic sensing of ascorbic acid with nanostructured wurtzite zinc oxide”的文章（DOI：10.1002/adma.202105697）。纳米结构压电半导体利用应变诱导压电场提高了电催化效率，为生物医学、制药和农业领域的众多催化过程中的高性能传感提供了新的可能。研究团队设计并展示了一种经济高效的压电催化传感器，用于检测与生物代谢和医学治疗相关的化学物质，L-抗坏血酸（AA）。首先通过水热法制备了ZnO纳米棒和纳米片，使用有限元法（FEM）模拟纳米结构ZnO催化剂中压电势的分布，并表征和比较了它们对AA压电催化的功效。纳米结构ZnO催化剂中诱导的压电极化显著提高了对AA的电催化功效，与未变形的ZnO NRs和NSs相比，催化效率分别提高了4.72倍和0.5倍。制备的AA传感器表现出较宽的实际检测范围和较低的检测限。为了揭示相关压电催化过程的机制，阐明了应变 ZnO纳米结构和AA之间的电荷转移。ZnO纳米结构的低温合成允许低成本的大规模生产，并可以直接集成到可穿戴电催化传感器中，其性能可以通过环境中浪费的机械能来提高，例如人类产生的机械信号。 
图1 ZnO纳米棒（ZnO NRs）（a，c-e）和ZnO纳米片（NSs）（b，f-g）在ITO-PET基板上的SEM图像和元素分布EDS图。ZnO NRs和NSs的XRD图谱（i）和N₂吸附-解吸等温线（j）。 
图2 ZnO材料的压电势分布：底部固定并接地的ZnO NR在轴向力（a）和横向力（b-c）（F=80 nN）作用下的FEM模拟。ZnO纳米片在轴向力下（d）和横向力（e-f）作用下的FEM模拟。压电效应增强电催化的原理图（g-h），包括能带倾斜和应变下的表面反应。（AA：L-抗坏血酸（C₆H₈O₆），DHAA：L-脱氢抗坏血酸（C₆H₆O₆）） 
图3 ZnO纳米材料的电催化性能。（a）压电ZnO/ITO-PET增强抗坏血酸电催化的实验装置。该设备使用传统的三电极系统，应变通过Kapton胶带施加到工作电极上使电极弯曲。（b-c）ZnO NRs、NSs和控制条件（仅应变）存在下，AA在0.4%拉伸应变下的电催化。（d）ZnO NRs和NSs的EIS响应。（e）ZnO NRs和NSs变形前后AA催化反应动力学的变化率。（f）与已报道的催化剂性能对比。不同应变（0.2%、0.4%和0.6%）下ZnO NRs（g）和NSs（h）的AA电催化。（i）不同应变（0.2%、0.4%和0.6%）下的反应动力学（△I= C）。 
图4 在不同自由基抑制剂的存在下，0.4%形变的ZnO NRs（a）和NSs（b）对AA的电催化。TBA：⋅OH抑制剂，EDTA-2Na：抑制剂，BQ：⋅抑制剂。（c）0.4%形变的ZnO NRs和NSs在添加不同自由基抑制剂前后的反应动力学（△I=kC）。

相关链接

High‐Performance Piezo‐Electrocatalytic Sensing of Ascorbic Acid with Nanostructured Wurtzite Zinc Oxide - Liu - - Advanced Materials - Wiley Online Library

https://doi.org/10.1002/adma.202105697

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