阿克隆大学巩雄教授团队《ACS AMI》: 2D/3D钙钛矿双层薄膜实现对太阳能电池效率和稳定性的提升

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钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为一种新型的太阳能电池，在光伏领域具有巨大的潜力。通常3D结构的钙钛矿被用于研究高效钙钛矿光伏器件的重要材料，如钙钛矿太阳能电池和钙钛矿光电探测器。 但是通常3D结构的钙钛矿对水和氧气非常敏感，进而导致了其光伏器件的长期稳定性较差。因此，使用有机疏水的基团来部分替代形成2D结构来提升其稳定性已经成为一种常用的方法来提升PSCs的性能。

目前常用的n-i-p结构器件中常用的金属氧化物电子传输层SnO₂、TiO₂等在紫外光照下易使电子和空穴两者重新结合，从而限制了其效率。因此，美国阿克隆大学巩雄教授团队在本实验中利用了高效空穴传输材料PTAA制备了p-i-n结构的钙钛矿光伏器件来避免以上限制，同时通过设计更加高效稳定的2D/3D钙钛矿双层结构并且通过蒸汽(1-butanol)后处理方法实现对钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的提升。在经过1-butanol蒸汽处理后，钙钛矿薄膜拥有更大的晶粒尺寸和更优越的结晶度。同时，对比3D钙钛矿单层的结构器件，基于2D/3D钙钛矿双层结构的器件展现出更高的内电势并抑制了电荷复合，提升了电荷的传输效率，降低了电荷的提取时间，进而使基于2D/3D钙钛矿双层结构的器件的光电转化效率提升到了22.13%。此外基于2D/3D钙钛矿双层结构的光电探测器器件展示出更低的暗电流，1.38 AW^-1的光响应，6.52×10¹⁴ Jones (1 Jones = 1 cm·Hz^1/2·W^-1)的探测能力及高于167 dB的线性动态范围。

 

图1. 单层3D MAPbI₃和双层2D/3D PEA₂PbI₄/ MAPbI₃的结构示意图及双层2D/3D PEA₂PbI₄/ MAPbI₃薄膜制备过程示意图。

图2. (a) 制备在PTAA上的3D MAPbI₃和 (b) 2D/3D PEA₂PbI₄/ MAPbI₃ 的钙钛矿薄膜的表面SEM图像。(c) 制备在PTAA上的3D MAPbI₃和2D/3D PEA₂PbI₄/ MAPbI₃ 的钙钛矿薄膜的XRD光谱。(d) 3D MAPbI₃和2D/3D PEA₂PbI₄/ MAPbI₃ 的钙钛矿薄膜的稳态光致发光（PL）光谱。

图3.基于单层3D MAPbI₃和双层2D/3D PEA₂PbI₄/MAPbI₃器件的 (a) 最佳J-V曲线、 (b) EQE光谱、(c)瞬态光电流曲线和 (d)光照强度对于开路电压及短路电流的影响曲线。 

图4. 基于单层3D MAPbI₃和双层2D/3D PEA₂PbI₄/MAPbI₃器件 (a) 在黑暗条件下（左）和在接近开路电压的偏压下的奈奎斯特图、(b) C-V曲线、(c)在无封装条件下的长期稳定性性能和 (d)重复性实验中的PCE分布图。

图5. 基于单层3D MAPbI₃和双层2D/3D PEA₂PbI₄/MAPbI₃钙钛矿光电探测器器件的 (a) J-V曲线 (在黑暗条件和光强为0.28 mW/cm²的500nm单色光源下测量)、 (b) (V/dJ) versus (J_ph + J)⁻¹测量及线性归线、(c) (J_ph + J)⁻¹ versus (V − R_SJ)测量及线性归线和 (d) 不同波长下的响应度及探测能力(在−0.1V的偏压下测量)。 

图6. 基于单层3D MAPbI₃和双层2D/3D PEA₂PbI₄/MAPbI₃钙钛矿光电探测器器件的 (a) 线性动态范围和 (b) 脉冲光电流响应 (在频率2000kHz，532nm的激光脉冲下测量)。

该研究成果发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上，题为“Two-/Three-Dimensional Perovskite Bilayer Thin Films Post-Treated with Solvent Vapor for High-Performance Perovskite Photovoltaics”，作者为美国阿克隆大学高分子科学与工程学院研究生陈瑞、沈乐宁、郑路遥、朱焘，通讯作者为巩雄教授。

相关链接

https://doi.org/10.1021/acsami.1c15735

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