同济大学蔡克峰教授课题组《Adv. Funct. Mater.》：超高功率因子Ag2Se/Se/聚吡咯柔性复合薄膜

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柔性热电薄膜可利用人体与周围环境之间的温差发电，为便携式、可穿戴电子器件提供自供电，因而近年来受到了越来越多的重视。
近日，同济大学蔡克峰教授课题组在《Advanced Functional Materials》期刊上是发表了题为 “Exceptionally high power factor Ag₂Se/Se/polypyrrole composite films for flexible thermoelectric generators”的论文（Advanced Functional Materials 2021, 2106902）。该工作发展了一种制备热电性能和柔性都优异的Ag₂Se/Se/PPy(聚吡咯)复合薄膜的方法：首先，采用湿化学法合成Ag₂Se纳米结构（NSs），然后在Ag₂Se NSs表面原位聚合PPy，最后通过真空辅助过滤和热压在多孔尼龙膜上制备Ag₂Se/Se/PPy复合膜。最佳性能的复合膜在300k时的功率因子为~2240μW·m^-1·K^-2，这主要是由于结晶很好的Ag₂Se晶粒、少量的Se纳米晶粒（孔洞中及Ag₂Se晶粒内部）和PPy之间的协同效应。薄膜还具有出色的柔韧性（沿半径为4-mm的杆弯曲1000次后，电导率仅降低约6.5%）。此外，由薄膜组成的6个单臂柔性热电发电器件在温差为34.1 K时，可输出21.2 mV的电压和4.04W的最大功率（功率密度为37.6 W m^-2），验证了其超高的热电性能，同时表明所制备的复合薄膜在可穿戴设备中的实际应用前景，将促进柔性热电发电器件的研究和开发。 
图1 a） 加少量PPy复合膜（AP1）和PPy的XRD图谱（用于比较）。AP1在（b）低倍和（c）高倍下的FESEM图像。 
图2。（a） Seebeck系数与霍尔载流子浓度关系。（b）温度相关的电导率、塞贝克系数和功率因子（c）AP1的载流子浓度和迁移率与温度的关系。 
图3 加少量PPy复合膜的内部显微结构，(a) 包含部分孔洞的典型截面透射电镜图，(b) 图a中黄色方框内的高倍透射电镜图，(c)-(f) 图b对应的Ag, Se, C, N元素的能谱图 
图4 加少量PPy复合膜的内部显微结构，(a) 包含部分孔洞的典型截面透射电镜图，(b) 图a中黄色方框内的高倍透射电镜图，(c) 图b中蓝色方框内的高倍透射电镜图，(d) 图c中紫色方框内的高分辨透射电镜图，白色虚线部分为晶界，(e) 图d下半部分进一步放大高倍透射电镜图，插图为对应的FFT (f) 图a中绿色方框内的高倍透射电镜图，(g) 图f中右下部分进一步放大高倍透射电镜图，(h) 高倍透射电镜图，(i) 对应图h中红色方框的高倍透射电镜图 
图5（a） Ag₂Se和PPy的能带图，（b）Ag₂Se/PPy界面的平衡能带图， （c）Ag₂Se/Se纳米夹杂物界面的平衡能带图。 
图6 复合膜的柔性测试 (弯曲半径为4 mm)结果
少量PPy的添加产生了四重效应：1）提高Ag₂Se晶粒的结晶性从而提升电导率，2）引入能量过滤效应，使薄膜保持较高的塞贝克系数，3）降低热导率，4）提高柔性。

图7. 用薄膜组装的六个单臂的f-TEG的性能。（a） 不同温度梯度下的开路电压（插图是f-TEG的示意图）。（b） 不同ΔT下的输出电压和功率与电流。（c）刚运行完游戏程序的手机与环境之间9.4K温差产生的5.3 mV电压的数码照片（右侧为相应的红外热像）。

同济大学材料学院在读硕士生李雅婷为论文第一作者，通讯作者为蔡克峰教授，共同通讯作者为南方科技大学何佳清教授。

这项工作得到了国家自然科学基金（51972234和51632010）和国家重点科研项目（2018YFE0111500）的资助。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adfm.202106902

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