西北大学徐新龙教授团队《ACS AMI》：在二维层状材料的太赫兹发射光谱研究方面取得新进展

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近期，西北大学徐新龙教授团队在二维层状材料的太赫兹发射光谱研究方面取得新进展。该团队研究了低对称性二维材料PdSe₂中由于非对称性非线性极化导致的强面内各向异性太赫兹发射的机理，推动了基于低对称性层状材料的太赫兹极化器件的发展。相关成果以标题为“Large In-Plane Anisotropic Terahertz Emission Induced by Asymmetric Polarization in Low-Symmetric PdSe₂”发表在ACS Applied Materials & Interfaces上。西北大学光子学与光子技术研究所硕士研究生王赫为论文第一作者。此研究得到了国家自然科学基金等的资助支持。
材料的对称性直接影响其光学响应，并构建起材料物理中的组成-结构-性质之间的密切关系。近年来，二维层状材料的不断发展为深入理解面内以及面外对称性及其对光与物质相互作用的影响提供了广阔的研究平台。但是，大多数二维材料，如MoS₂、WS₂、WSe₂等具有高度的面内对称性。因此，在线性光学区域中光偏振角和材料方位角的光学响应是各向同性的。但是各向异性响应对于实现基于二维材料的偏振敏感的光电探测器、偏振成像以及偏振滤光片等是必要的。
二硒化钯(PdSe₂)具有结构稳定、低对称性和高载流子迁移率等特性，其面内具有各向异性。理解其对称性和通过光学非线性响应的太赫兹波辐射之间的关系，对研究新型太赫兹源和偏振光电器件具有重要意义。鉴于此，西北大学徐新龙课题组在飞秒激光激发下探测到多层PdSe₂薄膜的强面内各向异性太赫兹波辐射。从太赫兹波辐射振幅对泵浦光通量、偏振角和入射角的依赖性中得出结论：多层PdSe₂的太赫兹波辐射主要是由共振光整流效应和表面耗尽场效应引起的。有趣的是，沿PdSe₂面内褶皱方向和垂直褶皱方向的太赫兹波辐射表现出很大的各向异性。此外，太赫兹时域信号沿正反褶皱方向表现出相反的极性，这种不对称极化主要来源于材料中的Pd-Se键合，最终导致单向光致位移电流（Shift Current）。该研究结果为实现基于低对称性二维材料的太赫兹偏振器件提供了实验依据。
 
图1.多层PdSe₂薄膜的晶体结构和表征。(a)晶体结构的顶视图和侧视图。(b)由532 nm激光激发的多层PdSe₂的拉曼光谱。(c)多层PdSe₂薄膜的AFM图像。
 
图2.(a)太赫兹发射光谱系统示意图。(b)实验室坐标系和晶体坐标系示意图。a, q, j 分别代表泵浦光偏振角、入射角和样品方位角。(c)在s和p偏振光激发下PdSe₂的太赫兹辐射波形的E_X分量。插图：在s和p偏振光激发下PdSe₂的太赫兹辐射的频域信号。（d）太赫兹辐射振幅的泵浦偏振角依赖性。
 
图3.(a)太赫兹辐射振幅对泵浦光通量的依赖性。(b)n型PdSe₂的表面能带示意图。
 
图4.(a)太赫兹波振幅的入射角依赖性。(b)s偏振光激发下太赫兹波辐射的方位角依赖性。插图：标注X和Y方向的PdSe₂的平面结构。(c)不同方位角时的太赫兹时域波形。(d)分别沿Pd-Se键方向（上）和Se-Pd方向（下）的非对称非线性极化。

原文链接

https://doi.org/10.1021/acsami.1c16197

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