山大何作利教授团队《ACS Appl. Nano Mater.》：MgB4类MXene纳米片用于光催化产氢

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利用太阳光直接催化产氢是一种有效的解决全球能源危机的潜在途径。但光催化的效率受到光产生载流子传输速度慢和快速复合问题的严重限制。MXenes是由前过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物组成的一类二维材料，通常是通过选择性刻蚀层状前驱体(如MAX相)中的某些原子层所得。这种二维材料具有优异的电子特性、高比表面积、高电导率等特点，在光催化等许多不同领域得到了广泛的应用。MgB₂也因为金属−硼和硼−硼键的存在而具有一系列优异的性能，如高化学稳定性、高机械稳定性和热稳定性、高电导和高热导率等优点，已被证明是一种廉价且实用的超导体，其夹层结构和硼蜂窝平面，使其成为制备硼基层状化合物或单质硼的优秀候选材料。
近日，山东大学何作利教授团队在ACS Applied Nano Materials上发表了题为“MgB₄ MXene-like Nanosheets for Photocatalytic Hydrogen Evolution”的论文。本文利用MAX相制备的一般程序，从层状双组分MgB₂中制备了MgB₄类MXene纳米片，并探索了硼基MgB₄类MXene纳米片的结构、化学、光学和光催化特性。此研究结果发现所获得的MgB₄纳米片具有高、稳定的光催化产氢活性。

本文要点：

1）利用盐酸水溶液，成功地蚀刻了Mg层，获得了MgB₄类MXene纳米片。

图1 MgB₂和盐酸蚀刻样品的XRD图谱。
2）纳米片的边缘较薄，层状结构清晰，B、Mg和O在整个选定区域内均匀分布，说明薄纳米板没有很大的差异。光沉积的铂纳米颗粒分布数据证实了MgB₄纳米片在蚀刻一些镁原子后，其表面存在许多暴露的末端金属位点。铂纳米颗粒和水分子很容易形成强连接，这将特性有利于光催化产氢。

图2 (a−c)MgB₄和(f，g)Pt沉积的MgB₄纳米板的透射电镜图像。(d)选定区域电子衍射(SAED)图像和(e)电子能量损失谱(EELS)映射数据。(g)整个Pt纳米粒子系统的快速傅里叶变换(FFT)模式显示在图像的右下角。 3）镁原子的去除可以使材料的光吸收活性发生变化，在紫外可见光吸收光谱中可以观察到明显红移，经计算其带隙减小为1.46eV（图3）。 
图3  (a)MgB₂和MgB₄样品的紫外-可见光吸收光谱；(b)由紫外-可见光吸收光谱计算出的MgB₂和MgB₄样品的相应带隙值。
4）产氢的光催化性能随着蚀刻时间的增加而提高，并在刻蚀4天后所得样品的效果最佳。MgB₄纳米片在Pt存在下的光催化活性与紫外线照射下的Pt-P25相当（图4）。 
图4 (a)不同时间下盐酸蚀刻MgB₂样品的光催化产氢性能比较。(b)Pt沉积的MgB₄产氢重复循环。(c)在紫外光(λ>320nm)或可见光(λ>420nm)照射下，MgB₄、Pt沉积的MgB₄和PtP25的光催化产氢性能的比较。
5）MgB₄和Pt-MgB₄样品及其所提出的光催化机理。Pt-MgB₄样品中VB最大值减小，与表面缺陷或氧空位的存在以及铂原子掺杂所引起的晶格畸变有关，从而提高了光吸收特性和光催化产氢活性（图5）。 
图5  (a)VB XPS光谱和(b)MgB₄和Pt-MgB₄样品的能带结构示意图。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金青年项目（No. 22002071），江苏省自然科学基金青年基金（No. BK20200237），山东大学青年交叉科学创新群体项目（No. 2020QNQT014），山东省青年泰山学者计划（No. 201909026）等多个项目的支持。

作者简介

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何作利，2019年6月起任山东大学环境科学与工程学院研究员，博士生导师，山东大学未来青年学者计划入选者，山东省青年泰山学者，中国感光学会-光催化专业委员会会员、中国化学学会会员。近年来围绕催化剂合成、光催化降解、柔性纤维制备、污染物监测与控制等方面开展了大量研究工作，为解决有机污染物降解、绿色能源生产、功能化复合纤维、传感检测技术等问题提供了理论和技术基础。申请人迄今为止发表国际期刊论文50余篇，以第一作者或通讯作者在Nano Energy、Appl. Catal. B: Environ.、Small、ACS Appl. Mater. Interfaces、Carbon、Nanoscale、Appl. Mater. Today、J. Hazard. Mater.、Solar RRL、Phys. Chem. Chem. Phys.、Dalton Trans.、Sci. Rep.等国际著名期刊发表学术论文20余篇，其中SCI检索20篇，高被引论文2篇，论文被引总次数1600余次，其中最高单篇被引258次，申请国家发明专利5项（已授权2项），参与项目获陕西省高等学校科学技术一等奖2项。课题组设备齐全（具有纳米材料合成、纤维合成、材料表征、光催化性能分析、传感性能测试相关设备），经费充足，学术氛围浓厚，师生关系融洽，并于国内外多所高校、研究所保持合作关系。

原文链接Lihui Xiao, Xuan Li, Jing Zhang, and Zuoli He*，MgB4 MXene-like Nanosheets for Photocatalytic Hydrogen Evolution，ACS Appl. Nano Mater.，DOI：10.1021/acsanm.1c03497https://doi.org/10.1021/acsanm.1c03497

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