武汉理工大学木士春教授团队《Small》：具有快速全解水吸附动力学的钌修饰二硒化镍纳米片阵列

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近期，武汉理工大学木士春教授团队在钌修饰二硒化镍（Ru-NiSe₂）纳米片阵列的制备及促进电化学全水解方面取得新进展。他们通过Ru修饰，实现了三维纳米片阵列结构的保型及硒化物金属位点吸附自由能的优化。所合成的Ru–NiSe₂催化剂加速了在碱性介质中的析氧和析氢反应动力学，从而展现出突出的电化学全解水性能。相关成果以标题为“Ru-incorporated Nickel Diselenide Nanosheet Arrays with Accelerated Adsorption Kinetics toward Overall Water Splitting”发表于期刊Small。

I  DFT理论计算预测分子动力学

为了预测Ru–NiSe₂的内在全水解活性，采用DFT理论计算分析了含氧中间体（ΔG_M*）、氢（ΔG_H*）和H₂O分子(ΔG_H2O*)的吸附自由能。结果表明，Ru修饰可以优化金属Ni位点上的吸附吉布斯自由能，从而加速电化学反应动力学。

图1. DFT理论计算

II  Ru修饰保持三维纳米结构

前驱体Ni（OH）₂具有独特的三维纳米片阵列结构。其经过Ru³⁺溶液浸渍后再进行退火，不仅完整地保留了初始形貌，而且还提供了更优的三维空间结构和更大的电化学比表面积。

图2. Ru-NiSe₂/NF催化剂的合成示意图

III  Ru修饰获得优异HER/OER/水分解性能

制备的Ru-NiSe₂/NF在OER、HER和全水解中表现出非常高的活性。在碱性介质中，当电流密度为10 mA cm^-2时，其OER过电位仅为210 mV，HER仅为59 mV，全水解所需电压低至1.537 V；此外，无论是OER、HER还是全水解，该催化剂均保持了高的电化学稳定性。

图3. OER性能

图4. HER性能

图5. 全水解性能

IV  原位拉曼技术探测OER反应过程变化

原位拉曼光谱分析表明，在OER过程中发生了NiSe₂溶解以及NiOOH原位再沉积，进一步证明了OER过程中活性位点由NiSe₂向中间体NiOOH转变。

图6. 原位拉曼光谱

作者简介

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木士春教授研究团队致力于电化学能量转换材料及器件研发，重点关注质子交换膜燃电池催化剂、水电解制氢催化剂及纳米碳催化材料等。木士春教授现为武汉理工大学学科首席教授，作为第一作者及通讯作者已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际权威期刊上发表250余篇高质量学术论文，以第一发明人申请国家发明专利近100件，其中授权70余件。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202105305

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