兰州理工大学牛文军团队Adv. Mater. Interfaces：硼、氮和钴共掺杂碳纳米片的制备及ORR催化性能研究

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将过渡金属（Fe、Co、Ni）封装在非金属（B、N、P、S）掺杂的碳纳米片中可以有效调节金属纳米颗粒与碳纳米片之间的电子结构及相互作用，进而产生更多的电催化活性位。因此，过渡金属和非金属共掺杂的碳纳米片具有高催化活性和稳定性，是目前最有前景的氧还原反应（ORR）催化剂之一。有鉴于此，兰州理工大学省部共建国家重点实验室的牛文军副研究员和台湾新竹清华大学的阙郁伦教授等人合作，提出了一种通过前驱体的制备以及催化剂的掺杂，以实现嵌入B、N和Co纳米颗粒的碳纳米片（B, N-Co/CNFs）的制备方案。相关工作以“Design of Co Nanoparticles-Encapsulated by Boron and Nitrogen Co-Doped Carbon Nanosheets as Highly Efficient Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reaction”为题，发表于Advanced Materials Interfaces期刊，兰州理工大学材料与科学工程学院在读硕士生孙乔乔为该论文的共同一作，牛文军副研究员和阙郁伦教授为共同通讯作者。此研究得到国家自然科学基金等资助支持。
该方案通过水热和直接热解法制备了B, N-Co/CNFs催化剂，通过调节煅烧温度和掺杂金属离子与杂原子的比例，得到了性能最佳的B, N-Co/CNFs催化剂。与CNFs和Co/CNFs催化剂相比，B, N-Co/CNFs催化剂表现出更为优异的性能，除了在层状多孔碳上分散的金属纳米颗粒外，还能形成稳定的Co-N_x活性位点。B, N-Co/CNFs具有良好的稳定性、耐甲醇性和较高的ORR催化性能：B, N-Co/CNFs催化剂的起始电位为0.87 V，半波电位为0.83 V，极限电流密度为5.2 mA/cm²，均接近于Pt/C。此外，与Pt/C相比，以B, N-Co/CNFs催化剂组装的锌-空气电池放电功率密度高达93.93 mW cm^-2，这为构建结构合理、性能优良的B, N-Co/CNFs催化剂提供了广阔的应用前景。
 
图1 (A) B, N-Co/CNFs的合成示意图及(B) SEM，(C, D, E) HRTEM照片，和(F) EDS谱图  
图2 B, N-Co/CNFs催化剂：(A) XRD谱图，(B) N_1s谱图，(C) Co 2p谱图，(D) B_1s谱图，(E) N₂吸附和解析等温线，和(F) Raman谱图
图3 CNFs、Co/CNFs、B, N-Co/CNFs和Pt/C催化剂在0.1 M KOH中的ORR性能：(A) CV曲线，(B) LSV曲线，(C)半波电位和动力学电流密度柱状图，(D) Tafel曲线，(E) B, N-Co/CNFs在0.1 M KOH中不同转速下的LSV曲线以及对应的K-L曲线，和(F) CNFs、Co/CNFs、B, N-Co/CNFs和Pt/C催化剂在0.1 M KOH中的电子转移数和HO₂^-产率。 
 图4 B, N-Co/CNFs和Pt/C催化剂的(A)稳定性和(B)甲醇耐受性曲线。


图5 (A) Zn-air原理图，B, N-Co/CNFs和Pt/C的(B)极化和功率密度及(C)比容量曲线。原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/admi.202101454

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