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中科院福建物构所王瑞虎研究员Angew: 酰腙转化构建恶二唑连接的共价有机框架材料
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图1. ODA-COF的合成示意图
针对此问题,中国科学院福建物质结构研究所的王瑞虎研究员(现就职于河北工业大学化工学院)报道了一类含恶二唑连接基元的COF(ODA-COF)。先通过1,3,5-三甲酰基苯 和 2,5-二乙氧基对苯二甲酰肼的希夫碱反应制备了含N-酰腙连接基元的COF(H-COF)。然后在保持晶态结构不被破坏的前提下,通过铜催化的不可逆氧化环化反应将N-酰腙连接基元转化为芳香性的恶二唑连接基元,得到ODA-COF。
图2. (a) ODA-COF 和H-COF的XRD图。 (b) ODA-COF的AA堆叠图。ODA-COF 和H-COF的(c)红外光谱和(d)固体13C核磁共振谱。 ODA-COF 比H-COF具有更高的化学稳定性,同时恶二唑基元还有利于电子的离域,进而扩展光的吸收范围。相比N-酰腙连接基元,恶二唑连接基元更有利于光生载流子的分离和传输,从而在光催化水产氢的研究领域表现出好的催化性能,在可见光照射下,5 小时内产生了13705 μmol g-1的氢气,远高于含N-酰腙连接基元的COF在同等条件下3045 μmol g-1的氢气产量。该研究提供的COFs合成后修饰策略,不仅拓宽了COFs在可见光区域的吸收范围,而且能更好地促进光生载流子的分离和运输,从而提高了光催化性能,为高稳定COFs半导体材料的设计合成提供了一种思路。
图3. (a)ODA-COF和 H-COF 的紫外可见漫反射光谱 ;(b)ODA-COF和 H-COF 的荧光光谱;(c)在可见光(≥420 nm)照射下ODA-COF和 H-COF的氢气析出曲线;(d)ODA-COF的每轮4小时的循环实验。
课题组主页:
https://www.x-mol.com/groups/energy_mater
原文链接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115655
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