华中科技大学付英双教授课题组《Nat. Commun.》: 单层本征反铁磁体

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1月12日，《自然-通讯》（Nature Communications）在线刊发了付英双教授与中国人民大学季威教授合作题为《单层CrTe₂中反铁磁序和磁场诱导自旋重取向的自旋成像》（Spin mapping of intralayer antiferromagnetism and field-induced spin reorientation in monolayer CrTe₂）的论文。
对二维极限下长程磁有序的研究不仅具有重要的基础物理意义，而且能推进自旋电子学器件的进一步小型化。根据Mermin-Wagner理论，在有限温度下的一维和二维各向同性海森堡模型中，热涨落效应导致磁振子处于激发态，从而不存在长程磁有序。但是，在磁各向异性的作用下，热涨落效应可以被有效抑制，从而恢复长程磁有序。最近，在范德华单层材料CrI₃和少层Cr₂Ge₂Te₆中发现的铁磁序引起了研究单层材料磁性的研究热潮。
反铁磁序在自旋电子学发展中受到越来越多的关注，这是因为其在诸多方面表现出比铁磁序优越的性能，如超快动力学相应、大的磁阻输运性质和不易被外磁场干扰等。目前，对二维极限下的反铁磁序研究很少，这是因为反铁磁序不表现出宏观磁矩，从而很难被探测到。早期研究中，通过拉曼光谱的手段在单层FePS₃中通过自旋-声子相互作用探测到反铁磁序。但是反铁磁有各种构型，具体的构型无法通过拉曼光谱的手段确定下来。自旋极化扫描隧道显微镜通过依赖于自旋取向的电子隧穿效应可以实现单原子分辨的磁有序测量，从而是确定反铁磁构型的最佳途径。
付英双团队利用自旋极化扫描隧道显微镜研究了单层CrTe₂中的磁序，首次在实空间分辨出二维极限下的本征反铁磁序。体材料的CrTe₂是铁磁的，居里温度高达310 K。因此，预期在单层下也会是具有较高居里温度的铁磁体。但是理论上通过对该类过渡金属硫化物的计算研究表明，单层体系的磁性容易受到应力、电荷掺杂和层间相互作用等多重因素的影响，从而使得单层极限下的磁序可以与体材料不再对应。但是以上理论预测从未得到实验上的证实。
Cr离子具有多重价态，这使得其与Te形成多种化合物。得到纯相的CrTe₂并不容易。团队通过分子束外延生长，精细调节组分比例和衬底温度，通过生长热力学和动力学调控，成功制备出单层和多层的CrTe₂薄膜。通过扫描隧道显微镜表征，发现单层下CrTe₂晶格出现了体材料所不具备的2×1重构，该重构在双层表面也有，但较为杂乱。这种CrTe₂相还通过扫描透射电子显微镜得到进一步确认（图1）。
团队在无磁性的W针尖上蒸镀Cr薄膜实现了具有磁性分辨的自旋极化探针，通过对单层CrTe₂的自旋极化扫描隧道显微镜成像，发现了一种具有zig-zag型的磁性分辨。该磁性分辨的自旋衬度在外磁场下发生翻转。翻转临界场只有约0.2 T。通过对同一区域的自旋衬度翻转成像，团队发展了一套可以实现自旋衬度的进一步加和减的数据处理方法。对自旋衬度图像的相加得到了无自旋分辨的图像，与利用W针尖测量得到的结果相同。对自旋衬度图像相减得到了自旋衬度更加明显的纯自旋分辨，从而可以直接与第一性原理计算结果对比 （图2a-c）。
第一性原理计算表明，单层CrTe₂中不再有层间磁性耦合，层内磁基态转变成了zigzag反铁磁，其易磁化轴在yz面内，与面外方向呈70度夹角。第一性原理计算还模拟了自旋极化扫描隧道像，得到了跟实验结果非常吻合的结果。计算发现贡献自旋分辨的轨道主要来自Te原子的p_x/y和p_z轨道。上述轨道被近邻Cr离子极化而具备相反的自旋极化，并在外磁场作用下发生自旋重取向，造成自旋衬度的翻转（图2d,e）。
此研究发现的单层极限下的在实空间的本征反铁磁序、磁序转变和外磁场下的自旋重取向以前皆未报道。该工作发表在Nature Communications 13, 257 (2022)。  

图1：CrTe₂薄膜形貌。a. 单层CrTe₂晶格结构。b. CrTe₂薄膜的扫描隧道显微镜形貌图。c. CrTe₂透射电子显微镜成像。d. 单层CrTe₂扫描隧道显微镜原子分辨。e. 双层CrTe₂扫描隧道显微镜原子分辨。  
图2. 单层CrTe₂自旋极化扫描隧道显微镜成像和自旋重取向。a-c. 同一区域下自旋极化扫描隧道显微镜在不同磁场下的原子像。绿色圆圈中为缺陷标识。a中的插图为第一性原理计算的自旋极化扫描隧道显微镜像。d. 第一性原理计算的单层CrTe₂的zigzag自旋反铁磁构型。其中Te原子的p_xy和p_z轨道分别为游泳圈形状和哑铃形状。e.不同磁场下Cr离子磁矩和Te-p轨道的自旋取向翻转示意图。

作者简介

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付英双，华中科技大学，低维物理与量子材料研究团队。研究方向：拓扑量子物态、低维体系的电子结构性质、单自旋态尺度量子调控。主要研究手段包括分子束外延、扫描隧道显微学。

原文链接

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27834-z

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