过渡金属二硫族化合物(TMDs)是一种典型的层状材料,晶体结构简单但电子性质却十分丰富,如半导体、半金属、电荷密度波及超导等,具有重大的科学研究价值。高压作为一种可以有效调节相邻层间距离和层内原子相互作用的手段,在TMDs的研究中得到了广泛的应用,比如调控绝缘-金属态转变、抑制电荷密度波、诱导超导电性等,使得TMDs在高压下呈现出丰富的电子性质变化。然而,目前对于结构调制对TMDs电子性质影响的认识仍不清晰,进一步探索高压下TMDs结构-物性关系对深入认识该体系的新奇物性具有重要意义。最近,吉林大学超硬材料国家重点实验室刘冰冰教授、李全军教授团队与上海硅酸盐研究所黄富强教授团队在《Advanced Materials》期刊上发表了题为“Record-High Superconductivity in Transition Metal Dichalcogenides Emerged in Compressed 2H-TaS2”的文章(DOI: 10.1002/adma.202103168)。该文章选取了2H-TaS2作为研究对象,探索了其在超高压下的超导电性和晶体结构变化。研究发现,2H-TaS2初始超导态SC-I的超导电性在100 GPa以后得到了再次增强,其增强的超导趋势维持到了研究的最高实验压力208 GPa。这是该课题组在TMDs体系中继1T-TaS2(npj Quantum Mater. 6, 20 (2021))之后发现的另一个压致超导再增强现象。除此之外,当对2H-TaS2施加的压力达到86 GPa左右时,体系出现了一个新的超导态 SC-II。随着压力的继续增加,SC-II态的Tc迅速增加,并在157.4 GPa达到了最大值16.4 K,这是迄今为止TMDs中最高的超导纪录。霍尔和XRD测试结果表明,随着SC-II态的出现,体系的空穴型载流子浓度发生了同步增强,且伴随着压致层间滑移导致的结构转变。显然,2H-TaS2中新超导态的出现源自于压力诱导的结构调制引起费米面附近电子态的变化。本文在2H-TaS2中发现的这一具有破纪录Tc的新超导态为调控TMDs超导电性提供了新的视角,将激发更多的理论和实验研究来探索TMDs体系的新型超导态。
图1 高压下2H-TaS2的电阻随温度变化曲线。(a)0-300 K的电阻随温度变化曲线。(b)和(c)分别为9.2-86.1 GPa和86.1-208.6 GPa之间Tc附近的电阻-温度曲线。
图2 2H-TaS2的上临界磁场测试。(a)为56.5 GPa时电阻-温度曲线随磁场的变化。(b)为139.3 GPa时不同磁场下的电阻-温度曲线,(b)中的插图为SC-II态温区内的放大图。(a)中的插图、(c)和(d)分别展示了使用经验公式Hc2(T) = Hc2*(1 - T/Tc)1 + a对Tc vs H曲线的最佳拟合。
图3 三次测试中Tc随压力变化的相图。橄榄色空心和实心菱形分别代表第一次测试中SC-I和SC-II态的Tc;蓝色空心正方形代表第二次测试中SC-I态的Tc;红色空心和实心圆分别代表第三次测试中SC-I和SC-II态的Tc. (a)霍尔系数RH和(b)空穴型载流子浓度nh随压力的变化。
图4 (a)2H-TaS2在高压下的同步辐射XRD谱,最高压力为139.7 GPa。红色竖线代表2H结构的衍射峰,红色星号代表新出现的布拉格衍射峰。(b)晶格间距随压力的演化。该论文的第一作者为吉林大学超硬材料国家重点实验室的董青博士、李淑甲博士和上海硅酸盐研究所的潘杰博士。通讯作者为吉林大学的刘冰冰教授、李全军教授和上海硅酸盐研究所/北京大学的黄富强教授。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助支持。
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