北大深研院杨世和、王新伟/中山大学童叶翔 AFM：捕获太阳光中的红外部分加快电荷传输以实现更高效的光电催化水分解

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光（电）催化(PEC)的工作温度可以同时影响电极的表面反应速率、内部空穴扩散速率以及掺杂效率等因素，尽管研究人员已经注意到工作温度对PEC电极性能的巨大作用，但导致性能提升的主要原因仍不明确。此外，传统的热辅助光（电）催化通常需要额外的能量输入，例如电加热板或红外灯，这将不可避免地降低实际的光制氢效率。值得注意的是，在通常设计的自驱动光电催化水分解器件中，由于光电极和太阳能电池常用的是宽带隙半导体，导致波长超过850 nm的太阳光（占总太阳能的30%以上）通常会被浪费。
最近，北大深研院和深圳湾实验室杨世和团队联合深研院王新伟团队和中山大学童叶翔团队设计了一种红外辅助PEC光电极，以大幅拓宽对太阳能吸收光谱并以此提高电极光电性能，如下图所示。 
图1 光热辅助的光电极
通过二向色镜将入射太阳光分割为透射光束（300-505 nm ; 850-2100 nm）以及反射光束（510-850 nm），分别分配给光热电极以及钙钛矿太阳能电池，构建了一种新型L-型自驱动水分解器件，如图2所示。 
图2 L型PEC-PV串联自驱动水分解装置 图3显示了ITO玻璃和Au/Ni/ITO光热基底在红外灯照射下的热成像图。在经过仅几分钟的照射后，Au/Ni/ITO的温度比ITO高出三十多度，表明其优秀的光热转化性能。他们还利用间接开路电位法监测了电极表面附近的局部温度变化。实验结果表明Au/Ni/ITO表面和电解液块体之间至少存在5.6 K的温差。 
图3 Au/Ni/ITO光热基底和ITO玻璃在红外灯（100 mw cm^-2）照射下的热成像。
即使是基于未掺杂钒酸铋所构建的光热光电极，我们也能够在1.23 V (vs. Ag/AgCl)的偏压下实现5.19 mA cm^-2的光电流，ABPE效率可达1.86% 
图4. Au/Ni/ITO光热基底和L型器件的光电性能表征
总而言之，在本文中他们通过收集太阳光的红外部分（通常这一部分在光电催化分解水时难以被利用）以热激活极化子，加快载流子传输速率。对于典型的钒酸铋光阳极，即使在未掺杂的情况下，通过与光热衬底和钙钛矿协同工作，也可实现5.3%的光制氢效率。更详细的表征表明，温度的升高不仅可以加速极化子的跳跃，而且可以激活缺陷束缚的极化子。这项工作通过演示如何使用太阳光中通常废弃的红外部分来增强自驱动分解水器件的光产氢效率，为改善PEC的整体性能开辟了一个新方向。中山大学与北京大学深圳研究生院的联合培养博士生唐松涛以及邱伟涛为本文共同第一作者

原文链接

Harvesting of infrared part of sunlight to enhance polaron transport and solar water splitting. Adv. Funct. Mater.  (DOI: 10.1002/adfm.202110284)

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202110284

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