山东大学冯金奎教授课题组 Small：亲钠的镁离子修饰的MXene用于钠金属电池集流体改性

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研究背景

随着电化学储能技术的进一步发展，为了寻求更高能量密度的电池，钠金属电池拥有高的理论比容量(1166 mAh g⁻¹)，较低的电化学电位（-2.71V vs标准氢电极），引起了人们的关注。然而，电池的安全性是研究人员需要认真思考的重要问题，在一定程度上影响着电池的广泛使用。钠金属电池在循环过程中，电极表面会形成钠枝晶，从而破坏了整个界面的稳定性。这不仅消耗了电解液，导致电化学性能变差，还会穿透电池的隔膜，导致电池短路或爆炸等一系列安全问题。因此，钠枝晶已经成为阻碍钠金属电池进一步发展的主要问题。
研究工作简单介绍： 
针对常用于碱金属电池的铜集流体的缺点，提出了多功能的Mg(Ⅱ)@Ti₃C₂ MXene作为商用铜箔保护层后，可以显著提高电解液在集流体上的润湿性。此外，第一性原理计算证明，Mg(0001)表面能够与Na(111)表面建立连接，说明了MXene上分布着的镁可以作为钠的形核核心，有效地减少钠的形核势垒，引导钠均匀的沉积，从而能够抑制钠枝晶的生成。实验结果表明，即使沉积了2 mAh cm^-2的钠，在改性的集流体表面也没有明显的钠枝晶生成。电化学测试包括对称电池、Na-Cu电池和全电池，均展现了Mg(Ⅱ)修饰的MXene的亲钠性以及抑制枝晶的效果。该文章发表在国际顶级期刊Small上，蒋蕙宇为本文第一作者。 

图文详情

 
图1 Mg(II)@Ti₃C₂粉末的合成示意图。 
图2 (a) Ti₃C₂和Ti₃AlC₂粉末的X射线衍射图谱。(b-c) 是Ti₃AlC₂粉末的扫描电镜图像。(d-e) 是Ti₃C₂粉末的扫描电镜图像。 
图3 (a-c) Ti₃C₂, alk-Ti₃C₂和Mg(II)@Ti₃C₂粉末的扫描电镜图像。(d) 是三种粉末的X射线衍射图谱。(e) 是(d)图谱的放大图。(f-i) 是Mg(II)@Ti₃C₂粉末的面扫元素分布图像。 
图4 (a, b) 商业铜箔的扫描电镜图像。(c) 是铜箔的吸液能力测试。(d-f) Mg(II)@Ti₃C₂粉末改性的商业铜箔与(a-c)对应的测试。 
图5 (a-h) 商业铜箔在沉积了0.5-2 mAh cm^-2的钠之后的扫描电镜图像。(i-p) Mg(II)@Ti₃C₂粉末改性的商业铜箔与(a-h)对应的扫描电镜图像。 
图6 (a) 是镁块体。(b) 是Mg(0001)表面的俯视图。(c) 是Mg(0001)表面吸附四个钠原子后的俯视图。(d) 是(c)图的侧视图。(e) 是钠块体。(f) 是Na (111)表面的俯视图。(g) 是(f)图的侧视图。深紫色以及绿色的球分别代表了钠原子和镁原子。 图7 钠金属电池电化学性能。(a) 是对称电池。(b) 是Na||Cu 电池库伦效率。(c) 是全电池的倍率性能。(d) 是全电池。

最终核心结论：
制备了一种多功能亲钠型Mg(II)@Ti₃C₂材料，并作为商用Cu集流体的包覆层来调节钠的沉积，抑制钠枝晶的生长。第一原理计算表明，Mg(0001)和Na(111)能够建立良好的连接，说明了Mg可以作为Na的成核核心，有效地减少Na的形核势垒，引导钠均匀的沉积，从而抑制钠枝晶。有了Mg(II)@Ti₃C₂保护层，枝晶生长受到明显的抑制，电化学性能得到改善。此外，该保护层还能改善电解液的润湿性。研究结果对钠基电池和其他金属基电池的商业化具有一定的指导意义。
原文链接https://doi.org/10.1002/smll.202107637

作者简介

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冯金奎，山东大学材料科学与工程学院教授，博士生导师，材料物理化学研究所副所长，主要研究二次电池关键材料。国家级四青人才，山东大学泰山学者和山东省杰青。本硕博毕业于武汉大学，后在新加坡国立大学和美国宾夕法尼亚州立大学从事博士后研究。2012年加入山东大学，主要研究纳米能源材料。共在Energy   & Environmental Science、Advanced Functional   Materials、ACS   Nano、Nano   Energy、Energy   Storage Material等发表SCI论文200余篇，他引8000余次，高被引论文16篇。获得发明专利授权40项，与新加坡国立大学、美国宾夕法尼亚州立大学等多所高校具有良好的合作关系。承担了多项国家级和省级项目，并与多家企业建立了合作关系。中国化学会会员，美国化学会会员，Nature   Publication Group 旗下刊物Scientific Reports 编委、高起点期刊ChemPhysMate编委、Energy   & Environmental Materials、Susmat、Rare   Metals、Infomat、Tungsten、工程科学学报青年编委。Functional   materials letter、Applied Science和Materials期刊客座编辑。 

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