马里兰大学胡良兵教授、普林斯顿大学琚诒光教授 Nature：通过电致焦耳脉冲时空加热法实现塑料到单体的高效连续转化

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合成高分子材料（例如塑料、橡胶、织物等）在不断造福人类的同时，其大量生产带来的环境和生态问题也在威胁着人类的未来。对于废弃高分子材料特别是废旧塑料而言，现有的回收手段并不能对其进行高效处理和再利用。传统方法诸如焚烧、填埋、二次热加工等方式不仅不能带来高附加值产品，同时会造成环境和生态的二次破坏。近年来，热化学回收逐渐成为了行业关注的热点，诸多传统热化学反应路径如高温裂解、催化分解、催化氧化等已被证明可以用于制备高附加值产物如单体、燃料、润滑剂等。然而，传统热化学处理方法仍受制于高附加值产物选择性差且产率低等问题。此外，传统热化学手段多基于燃烧加热的方法，这一过程能量消耗大、效率低且伴随大量的二氧化碳排放，不能满足可持续和绿色生产的需求。相比之下，采用清洁能源特别是可再生电能来对废旧塑料进行回收和再利用，不仅可以缓解环境压力，同时可以变废为宝，为化工生产提供重要的化学品原料，实现绿色化工和循环经济的目标。相比传统的热催化而言，电致化学转化具有能量效率高、碳排放低、反应条件可控可调、产物选择性好等优点。

北京时间2023年4月19日，美国马里兰大学胡良兵教授团队和普林斯顿大学琚诒光教授团队在Nature期刊上发表题为“Depolymerization of plastics by means of electrified spatiotemporal heating”的新研究。论文通讯作者是胡良兵、琚诒光教授，第一作者是董麒、Aditya Dilip Lele、赵新朋。该研究报道了一种基于电致焦耳加热的反应策略，此策略可以将多类塑料材料进行选择性热解从而获得高附加值的单体原料，为废旧塑料的化学回收提供了新思路。该研究针对采用传统反应模式时塑料热解反应选择性差且高附加值产物产率低等问题，通过结合可编译电致焦耳脉冲加热技术以及多层、多孔反应器设计，得以对反应温度进行精确地时空调控，进而有效控制反应路径和产物选择性，高效且连续的实现塑料到单体的转化。

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图2

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有鉴于此，马里兰大学胡良兵教授团队和普林斯顿大学琚诒光教授团队联合提出了一种基于电致焦耳加热的时空温度控制（STH）手段，可用于连续、高选择性、高效率塑料热解反应，用于制备高附加值产物如单体、燃料等。此项研究基于该团队于2022年提出的可编译电致焦耳脉冲加热应用于气相反应物热化学转化的技术（Qi Dong et al., Programmable heating and quenching for efficient thermochemical synthesis, Nature 2022, 605, 470-476），通过对多孔碳材料即焦热加热源进行简单的多层设计，构建了一种可同时控制温度梯度和脉冲加热次序的反应器结构。当从固态塑料反应物出发时，该设计通过电致加热可以在层状多孔反应器中产生连续熔化、虹吸、气化和分解的过程，将塑料高分子热解为小分子。研究人员采用聚丙烯和聚对苯二甲酸乙二酯为例，在无需添加任何催化剂的条件下，通过该设计可以降低高不饱和度产物的形成并取得40%左右的单体产率，远高于多数同类反应中含催化剂的体系（多低于25%）。值得一提的是，该方法采用电能对体系进行脉冲加热，不仅降低碳排放，同时通过在毫秒时间尺度中高低温切换的方式获得较高的能量效率。

基于这项工作，胡良兵教授、琚诒光教授和董麒博士共同创办了初创公司Polymer-X Inc.。公司致力于对该技术进行产业化，将其应用于绿色化学品制备和材料回收。

原文链接

https://doi.org/10.1038/s41586-023-05845-8

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