《自然通讯》：无孔不入的机器学习，如何让计算化学渐入佳境

分子模拟提供了超越直接实验测量的化学过程的深刻见解，为加速分子和材料的发现带来了重大希望。在本文集中，编辑重点介绍了最近发表在《自然通讯》杂志上的一些计算研究，包括计算化学方法的进展、材料建模的应用，以及可转移到新的化学过程和系统的机器学习模型的进展。
作为时下最热门的新兴的研究领域，机器学习可谓是无孔不入，它已经渗透到今天人类几乎所有的理工科的学科之中，它的渗透速度令人咂舌。前期，咱们公众号之前也介绍过一些机器学习在计算化学领域中的发展，原本以为只是个别现象，现在看来那仅仅是个开始，机器学习与计算化学可谓是相互成就，互惠互利。

今天，我们就一起再来回顾一下机器学习在计算化学中的最新进展。

材料原子尺度动力学无监督学习的动态网络图

了解控制功能材料性能的动态过程，对于设计下一代材料以应对全球能源和环境挑战是至关重要的。其中许多过程涉及单个原子或小分子在凝聚态中的动力学，如电解质中的锂离子、膜中的水分子、界面处熔融原子等，由于原位环境的复杂性，这些过程很难了解。在此，来自美国麻省理工学院的Jeffrey C. Grossman等研究者，开发了图形动态网络，这是一种无监督学习方法，用于从分子动力学模拟中理解任意相和环境中的原子尺度动力学。研究表明，对于各种多组分非晶材料系统，通过其他方法很难获得的重要动态信息，是可以通过该方法学习到的。几乎材料设计的每个方面每天都会产生大量的分子动力学数据，这种方法提供了一个广泛适用的、自动化的工具来理解，材料系统中的原子尺度动力学。

参考文献：Xie, T., France-Lanord, A., Wang, Y. et al. Graph dynamical networks for unsupervised learning of atomic scale dynamics in materials. Nat Commun 10, 2667 (2019). https://doi.org/10.1038/s41467-019-10663-6原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-10663-6#citea

物理通知的材料原子建模人工神经网络

大规模原子计算机模拟材料，严重依赖于原子间势来预测原子的能量和牛顿力。大规模原子计算机模拟材料严重依赖于原子间势预测原子的能量和牛顿力。新兴的机器学习(ML)潜力可以在一个大型DFT数据库中实现高度精确的插值，但由于是纯数学结构，其可转移到未知结构的能力很差。在此，来自美国乔治梅森大学的Y. Mishin等人，提出了一种新的方法，通过告知原子间键的物理性质，可以极大地提高ML势的可转移性。这是通过结合一个相当通用的基于物理的模型(分析键序电位)和神经网络回归来实现的。这种方法被称为物理通知神经网络(PINN)势，通过开发Al的通用PINN势来演示。研究者认为，发展基于物理的ML势是原子模拟领域最有效的方法。

参考文献：Pun, G.P.P., Batra, R., Ramprasad, R. et al. Physically informed artificial neural networks for atomistic modeling of materials. Nat Commun 10, 2339 (2019). https://doi.org/10.1038/s41467-019-10343-5原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-10343-5#citeas

机器学习粗粒度模型的水

冰水系统介观行为的精确和计算效率的分子水平描述，仍然是一个主要的挑战。在此，来自美国芝加哥大学和阿贡国家实验室的Subramanian K. R. S. Sankaranarayanan等人，引入了一套机器学习的粗粒度(CG)模型(ML-BOP、ML-BOP_dih和ML-mW)，可以精确描述水和冰在介观尺度上的结构和热力学异常，所有这些模型的计算成本都比现有的原子模型低两个数量级。与传统的力场拟合不同，研究者使用了多级进化策略，使CG模型不仅能根据第一性原理和实验得出的能量学，还能根据动态分子动力学推断的温度相关特性(总体轨迹约为10毫秒)来训练CG模型。MLBOP模型预测了冰的正确实验熔点和迄今为止仍难以预测的液态水最大密度的温度。该ML工作流通过高维参数空间有效导航，甚至改进现有的高质量CG模型(例如mW模型)。

参考文献：Chan, H., Cherukara, M.J., Narayanan, B. et al. Machine learning coarse grained models for water. Nat Commun 10, 379 (2019). https://doi.org/10.1038/s41467-018-08222-6原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-08222-6#citeas

用机器学习力场进行精确分子动力学模拟

分子动力学(MD)模拟采用经典力场构成了当代化学、生物和材料科学原子建模的基石。然而，这些模拟的预测能力仅与潜在的原子间势一样好。经典势函数常常不能忠实地捕捉分子和材料中的关键量子效应。在此，来自德国柏林工业大学的Klaus-Robert Müller & 卢森堡大学的Alexandre Tkatchenko等人，通过将空间和时间物理对称性以自动数据驱动的方式整合到梯度域机器学习(sGDML)模型中，实现了从高水平从头计算直接构建灵活的分子力场。所开发的sGDML方法忠实地再现了量子化学CCSD(T)水平上的全局力场，并允许完全量子化电子和原子核的聚合分子动力学模拟。研究者提出了分子动力学模拟，为多达几十个原子的柔性分子提供了深入了解这些分子的动力学行为。该方法提供了在分子模拟中实现光谱精度的关键缺失成分。

参考文献：Chmiela, S., Sauceda, H.E., Müller, KR. et al. Towards exact molecular dynamics simulations with machine-learned force fields. Nat Commun 9, 3887 (2018). https://doi.org/10.1038/s41467-018-06169-2原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-06169-2#citeas

用机器学习绕过科恩-沙姆方程

2016年，至少有3万篇科学论文使用密度泛函理论的科恩-沙姆方案，来解决各种科学领域的电子结构问题。机器学习有望通过实例学习能量泛函，从而绕过求解科恩-沙姆方程的需要。这将大大节省计算机时间，使更大的系统和(或)更长的时间尺度得以处理，但由于需要找到它的衍生物，机器学习这种功能的尝试受到了限制。在此，来自美国纽约大学的Mark E. Tuckerman &加州大学欧文分校的Kieron Burke &德国工业大学的Klaus-Robert Müller等人，通过直接学习测试系统和各种分子的密度势图和能量密度图，克服了这一困难。研究者首次用机器学习的密度泛函对丙二醛进行了分子动力学模拟，能够捕获分子内质子转移过程。学习密度模型现在允许为现实分子系统构建精确的密度泛函。

参考文献：Brockherde, F., Vogt, L., Li, L. et al. Bypassing the Kohn-Sham equations with machine learning. Nat Commun 8, 872 (2017). https://doi.org/10.1038/s41467-017-00839-3原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-017-00839-3#citeas

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