专家观点 | 赵瑜：中国典型大气成分的源-汇关系变化及其影响因素
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“大气成分源汇及减排路径”
视频回顾
研究大气沉降对排放变化响应的长期演变规律及其主要影响因素，对全面认识我国大气污染防治成效和科学制定未来政策具有重要意义。
一、大气成分源-汇关系变化
大气成分的排放（源）和沉降（汇）是影响区域空气质量和导致土壤酸化等生态系统风险的重要原因。近年来，中国经济快速发展和污染防治工作深入推进改变了排放特征，并与气象条件相互作用，影响源-汇关系和环境效应。
目前，已有大量针对排放变化影响区域空气质量的研究。但由于沉降观测资料时空覆盖度不及地面及卫星对环境浓度观测覆盖度等原因，有关大气沉降对排放变化响应的长期演变规律及其主要影响因素的研究相对缺乏，影响我国大气污染控制成效的全面认识和污染防治策略的合理制定。
研究团队基于独立站点沉降观测，融合多元环境、地理等数据，建立基于广义叠加模型（Generalized Additive Model, GAM）的高级统计模型，获得2005-2020多年份大气混合沉降（硫、硝态氮等）时空分布，并进一步与全国排放数据（基于Multi-resolution Emission Inventory for China, MEIC模型）对比，发现：
在时间变化方面，2012-2020年，中国硫酸盐和硝态氮的混合沉降下降速率（分别为4.0% yr-1和2.1% yr-1）落后于各自前体物SO2和NOx排放下降速率（分别为16.9% yr-1和4.4% yr-1）（图1）。
图1. 2005-2020年中国大气成分排放量及混合沉降量的相对变化
（Zhao et al., 2022）
在空间分布方面，SO2和NOx排放高值集中且相对稳定于京津冀、长三角、珠三角和成渝地区（四大重点地区）；硫和氮的沉降热点区域集中于高降水量的中国东南部地区。
研究团队进一步用沉降排放率（D/E）评价源汇响应关系的变化：
分析硫的D/E发现，中国东部地区硫的D/E远低于西部，且呈持续上升趋势；西部地区D/E则先降后升。值得注意的是，近年来四大重点地区硫的D/E明显提高，污染排放强度下降（图2）。
分析硝态氮的D/E发现，中国硝态氮D/E随时间变化近似呈V字形变化（先降后升），东部地区拐点早，可能由于该地区污染排放控制开展更早。此外，四大重点地区硝态氮的D/E在2013年后逐渐上升（图2）。
图2. 中国各地区硫和硝态氮年际D/E变化
（Zhao et al., 2022）
二、大气成分源-汇关系变化的影响因素
研究发现，硫的D/E上升受降水、区域传输和气溶胶生成条件影响；硝态氮的D/E上升受降水和区域传输影响。
研究团队在GAM模型中固定气象条件（降水等），评估其对源-汇关系的影响。去除降水因素影响后，四大重点地区硫和硝态氮的D/E相对增长率减小5-15%；全国范围硫和硝态氮的D/E相对增长率分别减小6%和3%。因此，降水是影响大气成分源-汇关系变化的原因之一。
不同成分排放控制力度差异带来的气溶胶生成条件变化，以及不同地区排放控制力度差异带来的区域传输强度变化均会影响源-汇关系。研究发现，近年来SO2排放控制力度较大，硫酸盐转化率下降，但NOx和VOCs的排放变化增强了大气氧化性，提升了硫酸盐的转化率。此外，区域传输增强也对近年来重点地区硫和硝态氮的D/E产生影响。
三、大气沉降的超临界负荷
超临界负荷是反映生态系统不产生酸化危害所能接受的最大沉降，常用于评估潜在的长期酸化风险。研究团队开展研究，在三种情景（基准情景、碳达峰目标约束下的能源政策情景、碳达峰目标约束下的能源政策+超低排放情景）下，预测未来排放变化下，硫、氮沉降的变化以及超临界负荷分布，综合分析发现：
2030年不同情景下中国硫和氮的超临界负荷较2015年将分别降低12-74%和39-81%。
未来氮的超临界负荷相对减少量高于硫。
未来西南地区超临界负荷相对减少量高于东部地区。
若采取碳达峰目标约束下的能源政策并进行超低排放改造，中国未来沉降风险将显著降低。
研究团队初步揭示了近年来大气成分源-汇关系的变化及影响因素，并进一步在不同情景下预测未来大气沉降超临界负荷。研究结果指出，为有效减轻大气沉降生态风险、推动空气质量持续改善，未来需采取碳达峰目标约束下的能源转型和超低排放改造政策，并在制定政策时充分考虑不同地区和污染物种类排放削减的差异性及其对源-汇关系的影响。
参考资料
1. Zhao, Y., Xi, M., Zhang, Q., Dong, Z., Ma, M., Zhou, K., ... & Zhang, L. (2022). Decline in bulk deposition of air pollutants in China lags behind reductions in emissions. Nature Geoscience, 15(3), 190-195. http://dx.doi.org/10.1038/s41561-022-00899-1
2. Zhou, K., Zhao, Y., Zhang, L., & Xi, M. (2021). Declining dry deposition of NO2 and SO2 with diverse spatiotemporal patterns in China from 2013 to 2018. Atmospheric Environment, 262(2), 118655. https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2021.118655
3. Yang, J., Zhao, Y., Cao, J., & Nielsen, C. P. (2021). Co-benefits of carbon and pollution control policies on air quality and health till 2030 in China. Environment International, 152, 106482. https://doi.org/10.1016/j.envint.2021.106482
4. Zhao, W., Zhao, Y., Ma, M., Chang, M., & Duan, L. (2021). Long-term variability in base cation, sulfur and nitrogen deposition and critical load exceedance of terrestrial ecosystems in China. Environmental Pollution, 289(August), 117974. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2021.117974
5. Zhao, Y., Yuan, M., Huang, X., Chen, F., & Zhang, J. (2020). Quantification and evaluation of atmospheric ammonia emissions with different methods: a case study for the Yangtze River Delta region, China. Atmospheric Chemistry and Physics, 20(7), 4275–4294. https://doi.org/10.5194/acp-20-4275-2020
专
家
简
介
赵瑜
南京大学环境学院
教授
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【图片来源：演讲者PPT，其他图片来源：网络】
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