研究简报︱大气高氧化有机物在线观测取得初步成果

高氧化有机物是挥发性有机物（VOCs）与自由基结合，在大气中通过自氧化作用而形成的一类有机化合物，它是大气气溶胶中普遍存在的重要成分，是二次有机气溶胶（SOA）生成的关键中间产物（图1），并可能参与新粒子形成，是目前国际上研究的热点之一。由于高氧化有机物活性比较强，在实际环境大气中寿命短且痕量存在，现有的商用测量仪器很难对其进行定量测量。

图1 大气高氧化性有机物赋存状态示意图

近年来，市环科院大气重点实验室研究团队与复旦大学环境科学与工程系陈建民教授团队和法国里昂催化研究院以及法国里昂第一大学Christian George和Matthieu Riva团队合作，基于常压化学电离源与超高分辨率质谱联用（CI-Orbitrap）技术，在2019年和2020年进博会期间首次将高氧化有机物在线观测系统应用于城市大气观测（图2、3），观测发现城市大气中含有丰富的含氧有机物（CHO，CHON，CHOS等），为大气超级观测站平台补充了从挥发性有机物到二次有机气溶胶及新粒子生成过程中缺失的重要一环，为进博会和秋冬季大气污染来源解析积累了丰富的基础数据。

图2 研究人员合影

图3上海2019进博会期间观测数据

气态组分质量亏损初步分析结果

在此基础上，市环科院与里昂催化研究院Matthieu Riva、赫尔辛基大学、上海交通大学等单位合作，共同开发了基于在线超高分辨质谱海量数据分析的应用软件，已申请数据处理软件著作权1项^[1]，联合发表SCI论文1篇^[2]，合作研发的软件^[3] （图4）已在法国里昂催化研究院官网发布，向全球科研工作者免费开放。

图4 在线超高分辨质谱Orbitool架构示意图

下一步，市环科院研究团队将持续开展该方法研究及仪器应用，对上海夏季大气光化学反应的高氧化有机分子进行观测，设计开展流动管光化学反应机理实验，为大气超级站提供污染成因分析和机制机理分析的科学数据，为上海市和长三角区域空气质量持续改善提供科技支撑。

成果引用：

[1] 黄成, 马英歌, 毕凯. 在线高分辨质谱数据分析系统. 软著登字第6102811号.

[2] Cai, R., Li, Y., Clément, Y., Li, D., Dubois, C., Fabre, M., Besson, L., Perrier, S., George, C., Ehn, M., Huang, C., Yi, P., Ma, Y., and Riva, M.: Orbitool: A software tool for analyzing online Orbitrap mass spectrometry data, Atmos. Meas. Tech. Discuss. [preprint], https://doi.org/10.5194/amt-2020-267.

[3] https://orbitrap.catalyse.cnrs.fr/

供稿人：马英歌、戴海夏

责任编辑：院办公室

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