【科研进展】探测磁性纳米石墨烯和超导的相互作用

近日上海交通大学天文学院王世勇教授、贾金锋院士及其合作者研究了磁性纳米石墨烯和超导体的相互作用，观测到非局域磁性与超导库珀对相互作用导致的量子相变。相关工作在2023年10月以 “Quantum phase transition in magnetic nanographenes on a lead superconductor” 为题发表在Nano Letters。其中物理与天文学院博士生刘煜和博士后李灿为共同第一作者，主要合作者有华东理工大学的刘培念教授、李登远副教授和南京大学王锐副教授。

图1. 三类不同的磁性纳米石墨烯及其YSR束缚态的量子相变

低维量子磁性系统是一个强关联的多体系统，其中量子物态的调控是凝聚态物理中重要的前沿研究课题。理论上Lieb 提出在石墨烯纳米结构中引入子格不对称性可以构建高度调控的低维量子自旋系统。这种高度可调节的低维磁性结构对于研究量子磁性和超导相互作用具有巨大潜力。磁性与超导体的相互作用是一个强关联系统，是量子物理前沿方向的重要课题之一。磁性会在超导体中引入新颖的准粒子激发行为，包括Yu-Resinov-Shiba束缚态，马约拉纳零能模等。这些准粒子激发在拓扑量子计算方向具有潜在的应用价值。

近5年，课题组发展表面化学合成方法，制备了一系列具有量子磁性的纳米石墨烯单体、二聚体、三聚体和一维量子自旋链，解决了精准制备纳米石墨烯磁性结构的难点问题。利用扫描隧道微分谱，结合理论计算，对其中的磁基态、磁交换作用、集体的刺激发进行了系统的调控，其中包括调控纳米石墨烯中pi 电子的磁基态（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 43, 18532–18540）。精确调控纳米石墨烯之间的磁耦合 (Nature Communications 11, 6076 (2020), Physical review letters 124, 147206 (2020)，J. Am. Chem. Soc. 145, 7136–7146 (2023))。以及成功构建S=1/2 量子自旋反铁磁自旋链以及S=1 Haldane量子自旋链 (Nature Chemistry 15, 53–60 (2023))。

图2
a-b 在超导Pb表面制备磁性纳米石墨烯
c 在超导能隙内，观测到一对YSR束缚态
d-f 束缚态的空间分布与离域自旋密度分布相吻合

在前期基础上，课题组在超导体Pb表面制备了磁性纳米石墨烯，并系统的研究其与超导的相互作用。首先，在溶液中合成了三种无磁性纳米石墨烯，然后将其蒸镀在超导衬底表面之后，利用针尖操控技术将特定的碳原子中的一个H 去掉，使得其具备S=1/2 的自旋（图2a-b）。利用非接触式原子力显微镜和极低温扫描隧道显微谱技术，成功观测到了磁性纳米石墨烯在超导体能隙内的束缚态（图2c）,该束缚态的空间分布与理论计算的自旋密度分布吻合，证明了该束缚态来源于离域磁矩和超导的相互作用（图2d-f）。同时实验者注意到分子在超导衬底上有自组装行为，这种自组装结构会在分子和超导衬底的界面形成一种摩尔势，这种摩尔势可以调节非局域磁矩和超导之间的相互作用强度，使得束缚态的能量不同。通过统计束缚态能量以及对应分子中近藤温度的关系，实验者发现该统计规律和量子自旋系统中对应的数值重整化的理论切合，进一步证明了这种碳基非局域磁性系统在超导体上高度可调控，实现了从自旋单态束缚态到自旋三态束缚态的调控，并观测到了量子相变行为。

该工作聚焦在量子材料前沿领域，利用溶液合成、表面化学、量子物理的学科交叉，首次在超导体表面实现了磁性纳米石墨烯的精准制备，并在单个自旋精度下，研究了离域自旋和超导库珀对的相互作用。课题组所建立的研究方法为接下来在低维磁性-超导系统中实现满足非阿贝尔统计的准粒子，提供了一个新的途径。本工作由国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市自然科学基金委和霍英东青年教师基金资助。

文章链接（点击阅读原文查看）

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02208

图文编辑：刘真

责任编辑：叶丹、朱敏

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