《自然·物理》发文：飞秒激光诱导产生拓扑缺陷的形成机制

拓扑缺陷在相变过程中扮演着至关重要的角色。以早期宇宙形成理论为例，在大爆炸后，宇宙迅速冷却，从而引发了一系列自发破缺的相变。Tom Kibble等理论物理学家提出，拓扑缺陷会伴随这些温度骤降的相变产生，这些缺陷即宇宙弦（cosmic string）。由于目前的实验手段还难以直接观察宇宙弦的形成过程，因此人们也在探索利用其它体系来研究拓扑缺陷，而量子材料则为在微观上研究拓扑缺陷的形成过程提供了一个理想平台。在量子材料的研究中，不仅在温度骤降中会有拓扑缺陷的产生，通过飞秒光束激发也可产生瞬时的拓扑缺陷，并且这些缺陷往往能诱导出一些在平衡态下不存在的性质或相变，例如光诱导的绝缘体-金属相变和类超导的行为。跟宇宙弦的问题类似，光致拓扑缺陷的动态形成过程一直缺乏在微观尺度和超短时间尺度的实验观测，并且对于拓扑缺陷形成所需的确切时间缺乏共识。

图1：飞秒激光诱导产生的拓扑缺陷（艺术呈现）

为了能够同时在纳米的空间尺度以及飞秒的时间尺度研究这些缺陷的形成过程，近期上海交通大学向导教授和张杰院士领导的课题组与上海科技大学、加州大学伯克利分校和洛杉矶分校、美国布鲁克海文国家实验室和阿姆斯特丹大学的研究人员合作，利用在基金委国家重大科研仪器研制项目资助下自主研发的兆伏特超快电子衍射系统，在原子尺度实时观察到电荷密度波材料1T-TiSe2在光激发下的拓扑缺陷的动态形成过程（图1），该工作以“Ultrafast formation of topological defects in a 2D charge density wave”为题近期发表在《Nature Physics》。

有别于在实空间直接对缺陷进行成像的方法，由于不同的缺陷结构会在倒空间形成不同的衍射指纹信息（图2），该实验利用衍射的方法来获得缺陷的结构信息。经过对衍射峰以及漫散射信号的分析和模拟，研究团队成功地解码出材料结构和拓扑缺陷在光激发后的动态变化过程。

图2：不同结构分布所对应衍射斑信息的示意图

实验中研究的是在200 K附近发生电荷密度波（CDW）相变的二维量子材料1T-TiSe2。团队在过去的实验中发现当温度在200 K以下时，通过弱飞秒激光可以有序地控制部分层中CDW的结构导致其整体发生反转，从而使得在原先的CDW与反转层的CDW的界面处形成一个具有二维电子态的畴壁[Nature 595,239(2021)]。当继续增加泵浦激光的能量密度时，发生结构反转行为的CDW层数逐渐增多，三维 CDW也会完全转化成层间没有关联的二维 CDW[Nature Communications 13, 963 (2022)]。

在此次研究中，团队将测量温度选在了200 K以上，即1T-TiSe2只存在面内二维 CDW的状态。通过分析衍射斑中比常规布拉格峰信号弱约1000倍的漫散射信号（图3），团队发现面内的二维 CDW也会发生类似三维CDW的反转过程，即存在面内单链的CDW反转，并且该反转过程会诱导层内一维畴壁的形成，即一维的拓扑缺陷（见图2左下角的示意图）。

得益于系统的超高时间分辨率和信噪比，在测量到一维畴壁的同时，研究组还发现缺陷形成的同一时间尺度会伴随一些在倒空间有着特殊分布的漫散射信号。例如图3左上图中的红色椭圆慢散射信号，这些信号只在200 fs之内才清晰可见，而在更长的时间尺度则会被其它信号掩盖。结合漫散射信号的理论模拟以及相关动力学的仿真分析，实验团队发现这些信号来自于光激发所产生的纵向声学声子，并且这些纵向声学声子是上述链状畴壁型缺陷形成的触发因素。

图3：光激发不同时刻的衍射斑差分图以及对应的模拟结果（各图左下角）

该项工作首次展示了在亚皮秒时间尺度内的缺陷形成过程以及晶格振动在该过程中所扮演的关键角色，将为未来理解非平衡态物质的性质和拓扑缺陷在其中的作用提供重要信息，其中的声子动力学分析方法也可以帮助进一步理解量子材料、热电材料、以及其它新型能源材料中的能量转换机制。

本工作主要由国家重点研发计划（No. 2021YFA1400202），国家自然科学基金（No. 11925505, 12005132, 11504232 and 11721091），上海市科委重大项目 (No. 16DZ2260200)，美国能源部（DOE）以及美国国家科学基金会（NSF）资助。上海交通大学程运博士（已毕业）与加州大学伯克利 Miller Fellow Alfred Zong博士（即将任斯坦福大学助理教授）为文章共同第一作者。

文章链接（点击“阅读原文”查看）

https://www.nature.com/articles/s41567-023-02279-x

图文编辑：刘真

责任编辑：叶丹、朱敏

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