Chem 2018年高被引论文精选
Chem 的影响因子现已达18.205,
2018年被引用次数较多的文章有哪些？
Chem的影响因子现已上升至18.205，使其位列化学科学领域期刊的领先地位。为了庆祝这一成就，我们汇集了2018年被引用次数较高的九篇精彩文章。尽管在衡量期刊影响力时，影响因子不是唯一的指标，但它对科研界来说是一个重要考量。为了进行比较，我们还建议您查看Scopus的CiteScore指标和科睿唯安（Clarivate Analytics）的期刊引证报告（JCR），点击“阅读原文”查看。
以下是引用次数较高的文章精选：
在实验室中执行计算机规划多种医学相关目标分子的有效合成
Efficient Syntheses of Diverse, Medicinally Relevant Targets Planned by Computer and Executed in the Laboratory(Article)(Open Access)
韩国蔚山国家科学技术学院（UNIST）的Bartosz Grzybowski教授及其团队为这款软件构建了一个包含约700多万个有机分子的超大数据库，并通过相似数量的有机反应将它们彼此连接形成化学网络，并且他们手动录入超过5万个有机反应规则来告诉Chematica任何小分子在反应中可能会发生的变化。化学家只需将目标分子的结构输入软件中，Chematica就可以根据一组搜索和分析此网络的算法在短时间内设计出合成路线，同时从成本、原料是否易得、反应步骤数、反应的操作难度等多方面对每条路线进行评价，最后综合决策最优合成路线。
（参考X-MoL报道）
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电化学氧化与析氢交叉偶联：一种绿色且可持续的成键方式
Electrochemical Oxidative Cross-coupling with Hydrogen Evolution: A Green and Sustainable Way for Bond Formation
氧化性的R1-H或R2-H化合物的脱氢氧化交叉偶联反应是构建新化学键最为理想且行之有效的方法之一。然而，利用R1-H或R2-H化合物来构建一个新化学键的同时会脱去H2，一般来说，这是一个热力学不利的过程。因此，通常需要一个外部驱动力，也就是需要加入适量的氧化剂作为牺牲剂来驱动反应的进行。武汉大学雷爱文教授团队的研究表明，通过电化学阳极氧化和伴随的阴极质子还原反应，可以实现R1-H和R2-H化合物与氢气释放的氧化交叉偶联反应。电化学方法以一种环保的方式为碳-碳键和碳-杂环原子键的构建提供了一个新的思路和借鉴。本文概述了利用电化学方法构建碳-碳键和碳-杂环原子键这一新兴领域的最新相关研究进展。
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理想酶载体有望实现无细胞酶系统的大规模工业化生产
Hierarchically Engineered Mesoporous Metal-Organic Frameworks toward Cell-free Immobilized Enzyme Systems
以往对酶的定位、底物和产物扩散以及酶和辅酶的可及性缺乏最优的空间控制，因而高效的无细胞酶体系在传统的固定化酶体系中难以实现。美国西北大学J. Fraser Stoddart教授领导的研究团队公布了一种扩大孔径的策略，即通过保持对桥连骨架的扭转角进行精确控制，使一系列具有互连多级孔的Zr基金属有机骨架材料（MOFs）的孔径从3.3nm扩大至6.7nm。为了证明这一概念，本文作者利用孔径扩大的NU-100xMOF结构来包封乳酸脱氢酶（LDH），并且演示捕获的蛋白在无细胞生物合成催化系统中的作用。值得注意的是，固定在MOF大孔道中的LDH可接触到烟酰胺腺嘌呤二核苷酸辅酶（NAD和NADH），使原位辅酶得以再生，其活性高于游离酶的活性。这一研究为构建工业相关用途的新型固定化无细胞酶体系提供了一种新的思路。
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用于太阳能转换的拥有更强光电化学性能的多壳ZnS-CdS Cages的简便合成
Facile Synthesis of Multi-shelled ZnS-CdS Cages with Enhanced Photoelectrochemical Performance for Solar Energy Conversion
采用异质结和设计先进结构是提高太阳能转换用半导体光催化剂光电化学性能的有效策略。新加坡南洋理工大学楼雄文教授团队首先利用单宁酸作为刻蚀剂进行化学刻蚀，随后利用硫代乙酰胺作为硫化剂进行硫化处理，再进行阳离子交换反应等方法来制备成分和结构可控（其中层数为1-5层）的多层空心结构的ZnS-CdS菱形十二面体（RDCs）光电催化材料。首先，通过单宁酸化学刻蚀ZIF-8菱形十二面体，获得具有蛋黄壳结构的ZIF-8 RDCs（锌基沸石咪唑骨架材料）。接着，利用硫代乙酰胺对蛋黄壳结构的ZIF-8 RDCs进行硫化处理，可以得到具有多层空心结构的ZnS RDCs。随后，利用所得到的ZnS RDCs材料进行阳离子交换反应，能够获得具有多层空心结构的ZnS-CdS RDCs光电催化材料。同时，可以通过改变阳离子交换反应时间来调控多层空心结构ZnS-CdS RDCs材料的组分；也可以通过改变ZIF-8前驱体的结构尺寸来调节该材料的层数。由于异质结的形成和独特的空心结构，这些结构组分优化的三层ZnS-CdS RDCs光电催化材料在太阳能水解过程中具有更优异的光电化学性能。
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“无机助催化剂”助力高效去除污染物
Metal Sulfides as Excellent Co-catalysts for H2O2 Decomposition in Advanced Oxidation Processes
华东理工大学张金龙和邢明阳研究团队与加州大学Yadong Yin研究团队通力合作，开发了以MoS2为代表的一系列无机硫化物助催化剂，并协同光催化实现了Fenton反应中铁离子的高效循环以及H2O2的快速分解。这是首次报道“无机助催化剂”用于Fenton反应高效分解双氧水。研究发现，当H2O2和Fe2+浓度分别控制在0.4 mmol/L和0.07mmol/L时，MoS2、WS2、Cr2S3、CoS2、PbS及ZnS等硫化物表面暴露的还原态金属活性中心促进了Fe3+/Fe2+的循环（如图）。此外，光催化可以进一步促进H2O2的分解及有机分子的敏化，使得H2O2的分解效率从28 %提高至75%。高效的铁离子循环效率及较低的H2O2和Fe2+用量不仅有效抑制了“铁泥”的生成，而且使得硫化物无机助催化体系在10次循环反应后依旧保持对苯系有机污染物分子90%以上的TOC矿化率，远高于传统Fenton体系的矿化率（20%），甚至在无氧条件下，依旧保持对有机污染物分子96%的降解率。在工业应用方面，MoS2助催化Fenton体系还被用来直接处理工业苯系物废水（初始COD：10400 mg/L）。反应1h后，苯系废水的COD去除率达到65%，远远高于传统Fenton反应的活性（12%），反应7小时后，COD值降低至360 mg/L，去除率达97%。
（参考华东理工大学报道）
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锂金属负极材料在碳酸盐电解质中的优异循环性能
Highly Fluorinated Interphases Enable High-Voltage Li-Metal Batteries
通过将双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的浓度提高到10 M，马里兰大学分子与化工学院王春生教授团队发现锂金属负极材料在碳酸盐电解质中具有优异的循环性能。这种高浓度（10 M）的FSI阴离子能够使锂金属负极和富镍的NMC（镍锰钴）正极之间的界面具有高浓度的氟元素（F）。这种富含氟元素的界面能够有效抑制锂枝晶的形成，具体表现在：Li充电和放电过程中库伦效率高达99.3%，并且在LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 (NMC622)表面的高终止电压下（为4.6 V），具有稳定的防止碳酸盐分子氧化的能力。锂金属负极和NMC622正极的优异稳定性相结合，能够使高能锂金属电池在强腐蚀性环境里面同样具有良好的服役性能。在高充电电压（为4.6 V）和高负载（为2.5 mAh/cm2）这样苛刻的条件下，经过一百次循环后，NMC622 | Li电池的电容仍能够保持在其初始电容的86%，具有良好的性能。本文提出的电解质策略为进一步优化锂离子化学物质提供了一个有效的借鉴和思路。
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通过协同金属催化转化碳-氢活化的瞬态导向基团
Transient Directing Groups for Transformative C–H Activation by Synergistic Metal Catalysis
在分子合成领域，对惰性的碳-氢键功能化方法的研究是一个重要的研究方向。根据最新的研究进展，为合成化学方面的进一步发展提供了有效的研究思路和解决方法，使利用功能较少的原材料、减少能源损失和尽量减少废弃物产生来制备碳-氢键活化成为可能。尽管碳氢键活化已经取得了重大的进展，但是合成有意义碳氢键活化的主要挑战是实现位置选择性。到目前为止，在过渡金属催化的分子间转化过程中，解决位点选择性最常用的策略是通过定向基团的螯合辅助作用来实现的。然而，这些定向基团的组装和移除增加了额外的步骤，从而违背了整个碳氢键活化反应策略的步骤经济性特点。与之相反，在本文中，德国哥廷根大学教授Lutz Ackermann教授团队讨论了在选择性碳氢键功能化共催化剂的帮助下，通过原位安装和分解Lewis基本单元而得到的瞬时定向基团方法。
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利用石墨烯实现甲烷室温直接催化转化
Room-Temperature Methane Conversion by Graphene-Confined Single Iron Atoms
将甲烷直接转化为高附加值的化学品是催化领域的一个巨大挑战，通常需要输入高能量来克服反应能垒才能实现。在本文中，中国科学院大连化学物理研究所的包信和院士团队展示了石墨烯限域的单原子Fe可以作为一种有效的非贵重催化剂，在室温下直接将甲烷转化为C1氧化产物。同时还筛选合成了一系列的石墨烯限域三维过渡金属（包括Mn, Fe, Co, Ni, 和Cu等），但是只有单原子Fe能够催化甲烷转化，得到以C1含氧燃料为主的液态氧化产物。研究团队通过飞行时间质谱（TOF-MS），13C核磁共振（13C NMR）和密度泛函理论计算（DFT）等揭示了该现象背后的原因，发现甲烷是在O-FeN4-O活性位点上沿着自由基进行转化的，CH4首先被氧化为CH3OH和CH3OOH，接着，生成的CH3OH在室温条件下进一步被催化形成HOCH2OOH和HCOOH。
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碳缺陷捕获金属单原子用于电催化水分解
Graphene Defects Trap Atomic Ni Species for Hydrogen and Oxygen Evolution Reactions
将催化剂的尺寸缩小到原子尺度为最大限度地提高原子效率和增强电催化活性提供了一种有效的解决途径。在本文中，澳大利亚格里菲斯大学姚向东教授团队报道了一种新型单原子镍基催化剂，该催化剂具有很高的电催化分解水活性，例如：在析氢反应（HER）中，达到10 mA/cm2的电流密度只需70 mV过电势（基本接近商业Pt/C催化剂）；同时在析氧反应（OER）中，达到10 mA/cm2的电流密度只需270 mV过电势（远超商业的Ir/C催化剂）。在进一步的机理研究中，该团队提出了一种全新的催化活性中心理论：单原子金属种类与不同的碳缺陷所组成的特定整体配位构型，对不同的电化学反应（HER或OER） 有不同的电化学活性。
（参考X-MoL报道）
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