张沛森述评：光学多路复用技术革新：可重写的多功能未来光学平台 | Cell Press青促会述评

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物质科学

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作为世界领先的全科学领域学术出版社，细胞出版社特与“中国科学院青年创新促进会”合作开设“青促会述评”专栏，以期增进学术互动，促进国际交流。

2024年第三期（总第161期）专栏文章，由来自青岛科技大学特聘教授 张沛森，就 Matter中的论文发表述评。

随着智能显示、大容量信息存储、高安全性加密和多级防伪等领域对光学成像系统的需求不断增长，人们迫切需要多功能光学材料和器件来传输多种光学信号，以处理并发任务。“光学多路复用技术”可以将多个信息通道集成到一个平台上，并在相应的外部刺激下分别单独显示每条信息，这种多功能集成系统有望取代传统的成像元件。近年来，研究人员在光学多路复用技术的开发上进行了大量尝试和努力。然而，目前已开发的光学多路复用技术通常依赖于复杂且高能耗的制造和编码过程。一旦编码完成，平台就无法重置，也就难以生成新的可复用功能，这对平台的可重复使用性、可持续发展、信息更新以及替代方面都带来了不利影响。此外，目前的光学多路复用技术主要将信息编码到单一的二维平台上，而从三维空间操纵光线则难以实现，从而限制了对三维信息的编码能力。

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针对上述问题和需求，2024年2月20日，南京大学现代工程与应用科学学院陆延青教授/王瑜副教授团队在Cell Press细胞出版社旗下Matter期刊上，发表了题为“All-protein-based rewritable and reprogrammable multifunctional optical imaging platforms via multi-strategy imprinting and multimode 3D morphing”的研究论文。作者团队利用天然提取的丝蛋白作为构件，通过蛋白质自组装、微/纳米压印以及三维变形技术，成功构建了一种具备可重写和重新编程功能的多功能光学平台。该平台能够实现二维/三维编码、多通道成像以及多模信息复用。使用多策略压印技术，可以在一种材料中编码多种独立的光学响应，而三维结构的结合则为信息集成提供了更多的空间自由度，有助于实现信息的灵活集成。有趣的是，由于丝蛋白在水蒸汽作用下会发生可逆的分子重排，因此可以实现已压印光学结构的重写，以及三维几何结构的重新配置。这种特性使该光学平台具备可重复使用的自适应能力。基于以上优越特性，这种高度集成的光学平台可用作安全标签，以多级/多层的方式加密信息。同时，它也可以作为多方向信息显示和高级加密的三维加密元件。与传统光学系统相比，本工作开发的光学平台不仅在环境友好性、生物相容性和生物降解性方面表现出突出特点，而且在高效制造工艺、微/纳米结构的灵活集成、可重写性和可重新编程的三维复用能力方面均具有显著的优势。

图1A & B描述了基于丝蛋白的多功能光学平台的概念。该平台能够将多个成像通道以二维/三维的几何形状集成在一个单一的生物兼容系统中。在二维几何图形中，可以通过不同的照明视角和模式对多种图像进行编码。例如，在反射模式下，通过不同的照明/观察角度，可以观察到两种彩色图像，即“MERRY” 和“Christmas”。而在透射模式下，通过激光照射，可以看到一系列圣诞老人的全息图像（图1A）。此外，在三维几何形状中，额外的空间维度可以进一步整合二维编码信息。例如，通过将双通道编码蛋白膜塑造成立方体，可以实现多面彩色图像显示和多方位全息显示（图1B）。

利用水蒸汽形成微/纳米压印和三维结构的基本机制可通过水分子与丝蛋白链极性基团之间的相互作用引起的分子链软化和重排来解释。如图1C & D，水分子可以渗透蛋白膜中，破坏丝蛋白链之间的氢键，以软化蛋白质链（图1Cii & 1Dii）。然而，不同初始构象的丝蛋白对压印过程的反应不同。在无定形丝蛋白中，当与水蒸汽相互作用时，由于玻璃化转变，大部分分子链被激活重排，导致蛋白质分子回流实现压印（见图1Ciii）。相比之下，在结晶丝蛋白中，水分子只能渗入非结晶区域，导致局部蛋白链移动。由于结晶域的限制，蛋白质分子在压印过程中无法回流（见图1Diii）。因此，压印过程只能在无定形丝蛋白上进行，而不能在结晶丝蛋白上进行。

使用这种压印方法，可以大规模制造各种类型的微/纳米结构，实现二维/三维功能平台的构建（图1E-G），这些多功能平台具有光学/结构稳定性，适用于各种信息显示及加密应用。此外，利用丝蛋白在水蒸汽下发生的可逆分子重排，还可以擦除原有的光学微/纳米结构和三维配置，将平台重置为原始状态，以对其进行光学改写和结构重新编程。此外，得益于丝蛋白的环境友好性、生物相容性及生物可降解性，这些多功能光学平台不会造成环境污染，丝蛋白薄膜在使用后可在水中完全溶解（见图1H）。

▲图1 基于丝蛋白的多功能光学成像平台的概念、机理和特性。

光学平台多路复用功能的实现，依赖于可重写图案的光学结构。这种结构是利用阴影遮罩（Shadow Mask），使蛋白膜选择性地暴露于水蒸汽中，以诱导局部压印工艺制造的。如图2A所示，通过带有所需图案（如蝴蝶形状）的阴影遮罩将非晶态的丝蛋白膜暴露在水蒸汽中。随后，在移除遮罩后，采用光栅母版进行压印，形成具有角度依赖结构色的蝴蝶图案。而压印的光学结构可通过水蒸汽诱导的分子链重排而擦除，使丝蛋白膜表面恢复到平整状态，这样就可以在膜上重新压印出不同的图案。图2B演示了这种重写功能，在蛋白膜的同一区域依次印制了四种不同姿态的蝴蝶图案，每个图案都显示出从蓝色到红色的色彩范围。此外，蛋白膜可于不同周期的光栅及各种衍射光学元件（DOE）等各种微结构光学元件进行连续压印（图2C）。

▲图2 丝蛋白膜的光学结构可重写特性。

通过精确控制水蒸汽，在蛋白膜的单面或双面上执行一系列压印步骤，可以对蛋白膜的光学结构进行空间编码。进一步结合压印微结构的可重写性，为创造复杂的多光谱图案提供了一种可行策略。为了展示这一点，作者制作了一个彩虹色的汉字“福”图案。在相同的观察视角下，“福”字可以清晰地从周围的背景中显现出来（见图3A）。通过光学显微镜观察福字的边缘，可以看到两种不同光栅的无缝集成。另一个示例中，作者将蛋白膜暴露于水雾中，较细小的水雾使微米大小的液滴能够零星和随机地附着在蛋白膜的表面，实现“像素化”压印背景。通过定制的遮罩将蛋白膜暴露在水雾下，使用另一个周期的光栅母版重写薄膜，可实现天秤座的图案绘制（图3B）。放大图像后，可以清晰地看到重写区域内外均匀且像素形态清晰的视图。

在同一蛋白膜表面的不同区域压印不同周期的光栅，可以通过改变观察角度实现图案的切换。例如，在蛋白膜的四个不同区域分别压印月亮星星、太阳云朵、房子、草坪的图案，并在每个区域使用不同的光栅周期（见图3C左），创作一幅风景画。由于“月亮星星”图案和“太阳云朵”图案的光栅之间没有衍射光谱重叠，因此，可以通过改变观察角度，将风景画从夜景（月亮星星）过渡到日景（太阳云朵图），而在此过程中房屋和草坪图案则保持始终可见。此外，上述压印策略还可以扩展到蛋白膜的两面，以进一步整合功能。通过在蛋白膜两面的同一位置进行压印，编码结构既可以呈现出“平行”功能：即利用光栅结构的空间角度依赖性实现动态图案切换（图3D & E）；又可以呈现出“级联”功能：即生成不同类型光学元件的合并衍射图案（见图3F）。

▲图3 通过整合不同的光学元件，设计复杂的动态显示系统。

除了以上使用策略，本研究中的多功能光学平台还能够应用于多级/多层加密及防伪，提高加密或防伪的安全级别。图4展示了将光学平台作为防伪标签，实现多级/多层加密的使用范例。例如，将平台与二维码结合，首先在丝蛋白膜的一面压印基于光栅的二维码图案，然后在另一面压印具有相同方向和周期的无图案光栅背景，在二维码的三个正方形区域嵌入不同的DOE微结构，如图4A所示。在这种情况下，解读标签中编码的信息既需要通过匹配背景光栅的折射率来检索二维码，也需要通过提取DOE的衍射图案来获取密钥。密钥还可以通过平台的重写功能来更新，从而降低泄漏风险，提高安全等级。除了上述二维码多级加密的使用范例外，该多功能平台还可以通过结合物理不可克隆函数（PUF）和三维彩码，实现多级/多层加密，进一步提高安全等级（见图4B-C）。

▲图4 将多功能压印丝蛋白膜光学平台用于多级和多层加密使用范例。

在上述应用的基础上，利用三维折纸技术，可将编码信息从二维平面扩展到三维空间，为信息编码和多路复用提升空间自由度。如图5所示，将编码好的二维蛋白膜折叠成一个三维立方体后，通过调节光照模式、方向和波长，可以实现三维双模式显示。在反射模式下，利用白光照明，该装置可在特定照射方向上单独显示出编码在每个刻面上的彩色字母图案。然而，当使用绿色激光从带有正交光栅的刻面垂直照射时，该装置可在不同空间方向的远场同时产生心形、铃铛形、雪花形、蝴蝶形和精灵形五种不同的全息图像。因此，通过光学平台的三维变形转化，可以呈现来自不同方向的图像，从而实现多个三维视角彩色图像的捕捉，大幅增强空间感知能力。

▲图5 利用光学平台构建三维多向显示和高级加密装置。

综上所述，上述集合了蛋白质自组装，二维微/纳米压印，和三维变形技术的多功能光学成像平台具有结构、几何形状、功能的可重新编程能力，为多模式图像切换、多级加密和多层防伪提供了全面解决方案。此外，该平台还能在二维和三维几何图形中实现角度依赖的图像切换。鉴于其出色的生物相容性，光学平台可能在与生物相关的应用场景中发挥作用，例如可穿戴设备上的防伪标签等。考虑到压印技术的优势，包括高通量、高性价比和可重复性，这种基于全蛋白质的多功能光学平台在实际应用中将展现出巨大的潜力，为信息存储、加密、防伪和立体三维显示提供了全新思路。

论文摘要

多功能光学成像设备在智能显示器、高级加密和多层防伪中变得越来越重要。然而，现有光学系统在构建后往往难以重新配置，且缺乏三维编码的能力。作者提出了一种基于蛋白质的方法，通过结合蛋白质自组装、微/纳米压印和三维变形技术，构建了一种可重写及可重新编程的多功能光学平台。利用这一平台，可实现二维/三维编码、多通道成像和多模信息复用。使用多策略压印技术，可以在一种材料中编码多种独立的光学响应，而三维结构的结合则为信息集成提供了更多的空间自由度。由于蛋白质具有可逆的分子重排能力，因而可以重写压印的光学结构并重新配置三维几何结构，从而提供可重复使用的自适应光学平台。作者展示了多种平台的使用案例，包括多级加密、多层防伪、三维多方向显示和高级三维加密，以展示该平台的多功能用途。

Optical imaging devices with multiple distinct functionalities are becoming increasingly important for smart displays, high-security encryption, and multilevel anti-counterfeiting applications. However, existing systems are often challenging to reconfigure once formed and lack 3D encoding capacity. Here, we present a protein-based approach to construct rewritable and reprogrammable multifunctional optical platforms that allow 2D/3D encoding, multichannel imaging, and multimode information multiplexing by combining protein self-assembly, micro-/nanoimprinting, and 3D morphing techniques. The use of multi-strategy imprinting enables the encoding of multiple independent optical responses in one material, while the incorporation of 3D architecture offers additional spatial freedom for information integration. The protein’s ability for reversible molecular rearrangement allows the rewriting of imprinted optical structures and the reconfiguration of 3D geometries, providing access to reusable adaptive optical imaging platforms. We present various demonstrator devices, including multistage encryption, multilayer anti-counterfeiting, 3D multidirectional display, and high-level 3D encryption, to illustrate the platform’s versatile utility.

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评述人简介

张沛森

青岛科技大学

特聘教授

[e-mail]

张沛森，博士，青岛科技大学特聘教授。主要从事纳米探针设计及其在恶性肿瘤、心脑血管疾病等重大疾病的多模态分子影像诊断和精准治疗研究。迄今，以第一/通讯作者在The Innovation，Nat. Commun.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.，ACS Nano，Adv. Funct. Mater.，Nano Today等国际知名学术期刊发表论文30余篇，合著发表SCI论文50余篇。

Peisen Zhang worked as a special-appointed professor at Qingdao University of Science and Technology. His research is centered on the design and construction of nanoprobes, with a specific emphasis on their applications in multimodal molecular imaging for the diagnosis and precision treatment of malignant tumors and cardiovascular diseases. To date, He has published over 30 papers as the first/corresponding author in international academic journals such as The Innovation，Nat. Commun.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.，ACS Nano，Adv. Funct. Mater.，Nano Today, and has contributed to over 50 SCI papers as a co-author.

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相关论文信息

原文刊载于CellPress细胞出版社

旗下期刊 Matter 上，

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