北大刘开辉述评UCLA段镶锋Matter重磅文章：体相单层二硫化钼薄膜中强二次谐波产生 | Cell Press青促会述评

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作为世界领先的全科学领域学术出版社，细胞出版社特与“中国科学院青年创新促进会”合作开设“青促会述评”专栏，以期增进学术互动，促进国际交流。

2024年第九期（总第167期）专栏文章，由来自北京大学博雅特聘教授、北京大学凝聚态所所长刘开辉，就Matter中的论文发表述评。

二次谐波（SHG）描述两个频率为ω的光子与材料相互作用产生一个频率为2ω的光子，是一种最典型的非线性光学过程，在频率转换、光学显微成像和光信息调制等激光技术领域中具有重要作用。SHG技术的核心是非线性光学晶体。探索新型非线性光学晶体是推动激光技术发展的关键。二维原子层材料MoS₂具有超高的非线性系数（比β-硼酸钡等传统的光学晶体材料高2-3个量级）和优异的可集成性，是理想的新一代光学晶体材料。然而，单层MoS₂光与物质相互作用距离过短，SHG转换效率很低。而自然界稳定存在的厚层MoS₂为2H相，相邻层间为反平行堆垛，SHG信号相干相消。因此，如何有效利用MoS₂的超高非线性系数，设计基于MoS₂的超材料结构，实现每一层SHG相干增长并产生高效非线性输出，是目前二维材料光学晶体领域中的重要科学问题。

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近日，来自加州大学洛杉矶分校段镶锋教授团队，开发出了一种有机杂化制备“体相单层MoS₂”（BM-MoS₂）的新方法，可以实现超强SHG输出。BM-MoS₂不仅保持了单层MoS₂优异的非线性光学性质，同时拥有可控的薄膜厚度。研究团队首先通过湿法剥离2H-MoS₂块体单晶，制备出单层MoS₂分散液。然后在材料表面修饰有机配体层，通过喷涂法组装制备有机分子和二维MoS₂杂化的超晶格薄膜（图A）。有机层的存在能有效隔离MoS₂的层间相互作用，实现MoS₂相邻层间平行堆垛（图B）。平行堆垛方式的BM-MoS₂中每一层的SHG信号可以相干叠加，SHG输出强度随MoS₂层数近平方增长。相比0.65 nm厚的单层MoS₂，30 nm厚的BM-MoS₂薄膜SHG效率可提升126倍（图C）。团队研发的BM-MoS₂非线性性能远超传统三维光学晶体材料，30 nm厚的薄膜SHG输出强度比数百微米厚的GaAs晶圆（目前已知的在该波段χ⁽²⁾最大的三维晶体材料）还要强21倍（图D）。

BM-MoS₂薄膜可通过溶液法规模化制备，成本低廉，方便直接集成到不同光学、光电子器件。该工作以“Giant second harmonic generation in bulk monolayer MoS₂ thin films”为题，近日发表在Cell Press旗下期刊 Matter 上。

▲图1 BM-MoS₂的制备与SHG响应

(A) BM-MoS₂薄膜制备示意图。

(B) BM-MoS₂的SHG增强示意图。

(C) BM-MoS₂厚度依赖性的SHG响应。插图为SHG强度随薄膜厚度呈超线性增强。

(D) BM-MoS₂薄膜、单层MoS₂以及GaAs(111)晶圆激发功率依赖的SHG强度对比图。

论文摘要

单层二硫化钼（MoS₂）具有极高的二阶非线性光学（NLO）极化率，但其原子级厚度限制了二次谐波产生（SHG）效率。自然存在的2H相块体MoS₂可以提供更大的光学截面，但由于其固有的中心反演对称性， SHG过程被禁止。在本工作中，作者报道了一种厚度和面积可扩展的块体单层MoS₂（BM-MoS₂）薄膜，实现了SHG高效产生。通过溶液组装方法制备的BM-MoS₂具有厘米级平面尺寸，由单层MoS₂晶体和有机分子层交替组成，有效阻止了层间耦合，实现了光学截面的增加并维持了单层的非线性光学性质。研究表明，BM-MoS₂薄膜具有强的SHG转换效率，比单层MoS₂强126倍，比已知三维半导体中二阶NLO极化率最高的GaAs材料高21倍。BM-MoS₂薄膜的可控制备为开发超薄、高效和经济的NLO器件提供了新的途径。

Monolayer molybdenum disulfide (MoS₂) features exceptional second-order nonlinear optical (NLO) susceptibility, while being atomically thin limits its efficiency in second harmonic generation (SHG). The naturally existing 2H phase MoS₂ may offer a larger optical cross-section in its bulk form but is inactive for SHG due to the restored centrosymmetry. Herein, we report a thickness and area-scalable bulk monolayer MoS₂ (BM-MoS₂) thin film for highly efficient SHG. The solution-assembled centimeter-scale BM-MoS₂ consists of alternating monolayer MoS₂ crystals and organic molecular layers that prevent interlayer coupling, thus preserving monolayer-like physical properties while achieving increased optical cross-sections. The SHG studies demonstrate a giant SHG in BM-MoS₂ that is 126 times higher than monolayer MoS₂ and 21 times higher than GaAs, a material with the highest second-order NLO susceptibility among known bulk semiconductors. The facile assembly of BM-MoS₂ thin films with efficient SHG offers a scalable pathway for developing ultrathin, efficient, and cost-effective NLO devices.

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评述人简介

刘开辉

北京大学博雅特聘教授

北京大学凝聚态所所长

刘开辉，北京大学博雅特聘教授，凝聚态物理与材料物理研究所所长。主要从事材料物理和光谱物理研究。代表性成果包括：（1）发展“单晶衬底-表面外延”技术路线，实现了米级单层二维单晶通用制备；（2）提出“晶格传质-界面外延”新机理，实现了叠层二维单晶的可控生长；（3）原创“转角相位匹配”理论，构建了新型光学晶体和激光器件。

Kaihui Liu is a Boya Distinguished Professor at Peking University, where he serves as the director of the Institute of Condensed Matter and Material Physics. His research primarily focuses on materials physics and optical spectroscopy. His current research interests include: (1) developing the "single-crystal substrate - surface epitaxy" technique, enabling the universal production of two-dimensional (2D) meter-scale single-crystal monolayers; (2) proposing a new mechanism of "lattice mass transfer - interfacial epitaxy," which facilitates the controlled growth of stacked 2D single crystals; (3) establishing the "twist angle phase matching" theory to design new optical crystals and laser devices.

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原文刊载于CellPress细胞出版社

旗下期刊Matter上，

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