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浙江大学黄飞鹤教授课题组报道了一种非多孔自适应晶体(纳客)可实现水中难降解环醚污染物去除

Research编辑部 Research科学研究 2021-05-01


2019年5月12日,浙江大学黄飞鹤教授课题组报道了一种基于柱芳烃的非多孔自适应晶体(纳客),通过在固液相的主客体相互作用,实现了其对水中难降解环醚污染物(二氧六环和四氢呋喃)的吸附和去除。这项研究以“柱芳烃纳客通过主客体相互作用在固液相进行水中环醚污染物的去除”(Cyclic Ether Contaminant Removal from Water Using Nonporous Adaptive Pillararene Crystals via Host-Guest Complexation at the Solid-Solution Interface)为题,发表在Research(Research 2019, 5406365, DOI: 10.34133/2019/5406365)上。


Part1:

研究背景


工业生产中产生环醚污染物会严重影响饮用水的质量,造成环境污染,进一步对人类的健康造成危害。目前从水中去除环醚的主要方法是电解和臭氧化、植物修复、高级氧化技术等。但是这些环醚在水中溶解性高,很难降解,所以仍然需要开发高效、低能耗、可循环的方法来去除环醚污染物。黄飞鹤课题组首次提出并定义了纳客(英文全称为“Nonporous Adaptive Crystals”,英文简称为“NACs”,中文全称为“非多孔自适应晶体”)这一类新颖的吸附与分离材料,该材料本身是非多孔的,但是某些客体分子可以通过超分子相互作用被吸附进材料的晶格内,产生空间包裹客体分子且同时诱导晶体结构变化。基于此特点,纳客已经在固气相分离方面取得了一系列研究进展。本文进一步拓展了纳客在固液相分离方面的应用,从而达到水处理的目的。




Part2:


研究进展


黄飞鹤教授课题组发现柱芳烃纳客可以作为一种固体吸附剂通过固液相的主客体化学来去除水中的环醚污染物(如二氧六环和四氢呋喃)。文中选用的吸附剂是两种制备简单的乙基柱[5]芳烃(EtP5)纳客和乙基柱[6]芳烃(EtP6)纳客。作者发现EtP6纳客可以吸附水中的二氧六环而EtP5纳客却不可以(图1)。EtP6纳客吸附低含量二氧六环的效率达99.2%。EtP6纳客在吸附了二氧六环之后,会伴随结构由非多孔的乙基柱[6]晶体转变为负载了二氧六环的乙基柱[6]晶体。


图1   乙基柱[6]芳烃(EtP6)纳客吸附二氧六环和重复利用示意

同时,作者们还发现EtP5和EtP6纳客都可以吸附水中的四氢呋喃,但是EtP5的吸附效率更高(图2)。这是由于EtP5可以和四氢呋喃在固液相形成1:2主客体络合物,而EtP6和四氢呋喃只能形成1:1主客络合物。

作者还研究了纳客在水中去除环醚污染物的选择性。当水中同时存在四氢呋喃和二氧六环时, EtP6纳客可以选择性地从水中吸附和去除二氧六环。所用的材料在去除溶剂之后,都回到原始的无溶剂状态,且可以重复利用而不降低材料的吸附性能。


图2 乙基柱[5]芳烃(EtP5)纳客和乙基柱[6]芳烃(EtP6)纳客吸附四氢呋喃和重复利用示意


Part3:

研究展望

纳客作为一种新型固体材料在分离和吸附碳氢化合物方面已经取得了一些成果,应用范围也在不断扩大。将来,有必要开发基于其它大环的纳客材料,把超分子化学、材料科学和化工产业相结合,协同推进纳客材料的应用开发。



黄飞鹤,教育部长江学者奖励计划特聘教授、国家杰出青年科学基金获得者、国家万人计划领军人才、浙江大学求是特聘教授、博士生导师。 研究方向为超分子化学。 2003年至今已在国际核心化学期刊上发表超分子化学相关SCI论文260余篇。现任中国化学会高分子学科委员会委员,中国化学会超分子化学专业委员会副主任委员,中国化学会奖励推荐委员会委员、浙江省化学会理事。 


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