学术名人堂：哥伦比亚大学陈经广教授

陈经广，哥伦比亚大学教授，H-index：70

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研究兴趣: 碳化物、双金属用于催化和电催化剂，研究手段上跨越模型单晶体系和负载型催化剂，并利于原位同步辐射技术以及理论计算关联活性--结构--电子结构。截止到2018年7月，共发表文章350余篇，引用超过2万余次(基于Google Scholar)，获授权美国发明专利21项，H因子为70.

基本信息

1982年，本科毕业于南京大学； 1982-1988年，博士毕业于美国匹兹堡大学(University of Pittsburgh)； 1990-1998年，Exxon公司科学家；1998-2010年，美国特拉华大学( University of Delaware)副教授、教授。 2012-至今，美国哥伦比亚化学工程教授。

奖励与荣誉

• 美国哥伦比亚大学化工系Thayer Lindsley讲席教授。

• 2013年入选中组部“千人计划”（B类项目），受聘于清华大学化工系。

• 目前担任美国化学会催化科学分部主席，美国能源局资助的原位催化同步辐射协会主任

• 担任ACS Catalysis的副主编以及多个国际期刊的编委。

• 2015年获“美国化学会乔治. A. 欧拉奖”（ACS 2015 George A. Olah Award），表彰他在金属碳化物和双金属催化材料的表征及催化应用方面的突出成就；

• 2017年获北美催化学会（NACM）罗伯特伯威尔奖（Robert Burwell     Lectureship）

• 2017年当选北美催化学会主席。

文章分类介绍

 1. 基于EELS，TPD等的表面科学

早期陈老师主要研究表面科学方向，即以模型单晶体系为主，研究模型表面催化、吸附过程，这部分内容又可分为：

A. Al及Al₂O₃表面的水、O₂、甲酸的吸附与单晶表面的相互作用研究； CH₃X(X=I, Br, Cl)与单晶Al(111)的不同的解离吸附特性，理解格式试剂的作用机制(J. Am. Chem. Soc., 1987, 109, 1726); Al氧化成Al2O3的过程，Phys. Rev. B 35 (1987) 5299-5302; Surface Science, 165 (1986) 37-64; Physical Review, B 33 (1986) 1436-1439;Journal of Chemical Physics, 86 (1987) 5804-5815; Surface Science, 194 (1988) 397-418 804-581; Journal of Chemical Physics, 89 (1988) 2406-2411; Langmuir, 5 (1989) 352-356; Journal of Applied Physics, 86 (1999) 7156-7159.

B. Ni(111)和Ni(100)单晶的表面化学，如水、O₂、CO，NO的吸附与解离行为；

代表作：Surface Science, 227 (1990) 79-89; Surface Science, 223 (1989) L891-896; Journal of Vacuum Science and Technology, A8 (1990) 976-978; ;Surface Science, 250 (1991) 159-168; Langmuir, 7 (1991) 2548-2554; Surface Science,279 (1992) 13-22. 

C. Mo(110)，Ru(001)以及Ir(100)等过渡金属表面的表面结构与吸附化学；

代表作： Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 54/55 (1990) 405-413; Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 54/55 (1990) 787-794; Chemical Physics Letters, 177 (1991) 113-117; J. Am. Chem. Soc.,114 (1992) 3735-3743; Surface Science, 399 (1998) L342-L350. 

2.近边吸附谱

陈老师在1992年就开始了近边结构的吸收谱研究。(H₂与NiO/Ni(110)与H₂的反应动力学Surface Science, 279 (1992) 13-22)

• 因为近边吸收谱(NEXAFS)是一个单晶模型与粉末催化催化剂都适用的表征手段，此时陈老师的工作已经向真实粉末催化剂迈进，也频繁地用于碳化物、双金属体系以及氧化物等各种材料的表征中。而且经常有工作同时跨越模型单晶体系与真实粉末体系。代表作：Catalysis Letters, 23 (1994) 25-35; Catalysis Letters, 34 (1995) 179-189; Journal of Vacuum Science and Technology, A14 (1996) 1668-1673;  Catalysis Today, 43 (1998) 147-158.; Surface Science, 442 (1999) L971-L976.

• 碳纳米管含氧官能团C K 边的归属。

  代表作：J. Am. Chem. Soc., 123 (2001) 10699-10704. ；Applied Catalysis A, 356 (2009)18-22.;

• 原位研究NiPd双金属体系生物质重整过程

  代表作：ACS Catalysis, 2 (2012) 2290-2296

• 综述：

• "NEXAFS Investigations of Transition Metal Oxides, Nitrides, Carbides, Sulfides and Other Interstitial Compounds", Surface Science Reports, 30 (1997) 1-152.

• "NEXAFS Determination of Electronic and Catalytic Properties of Transition Metal Carbides and Nitrides: From Single Crystal Surfaces to Powder   Catalysts", Catalysis Today, 43 (1998) 147-158.

• Synchrotron techniques for in situ catalytic studies: Capabilities, challenges andopportunities, ACS Catalysis, 2 (2012) 2269-2280;

3. 碳化物研究

碳化物因为表现出类似贵金属Pt的性质，因此成为一种潜在的贵金属替代的材料。

不同原子封端的碳化物表面(Chemical Reviews, 105 (2005) 185-212)

陈老师是国际上碳化物研究的大牛。对于过渡金属的碳化物做了大量、深入的研究. 研究的包括碳修饰金属表面，以及碳化物TiC, VC, WC, MoC, NbC , ZrC等，对各种分子如，H₂, O₂， CO, H₂O, H₂S,CH₃OH, 乙醇，以及(不)饱和碳氢化合物及其卤代物，和硫化物。主要基于高分辨能量损失谱(HREELS)，程序升温脱附(TPD)，XPS/UPS等表面科学手段,对反应物的吸附得到了反应与吸附信息。不仅对比了研究碳化物与贵金属表面的相似却又不同的表面化学性质，还研究了各自负载金属之后的表面结构信息。

得到了这些认识之后，再将碳化物用于载体去负载活性金属，以期实现贵金属的部分替代，所得到的催化剂用于烷烃与生物质的加氢、脱氢，氢解反应以及水汽变换中。

• 碳修饰表面V(110)表面，表现出类似Pt的行为，乙烯可活化为Ethylidyne species     (CCH₃)

  代表作：J. Am. Chem. Soc.,115 (1993) 8875-8876; Surface Science, 321 (1994) 145-155; Journal of Catalysis, 154 (1995) 80-90; Journal of Vacuum Science and Technology, A13 (1995) 1600-1605; Journal of Catalysis, 190 (2000) 60-68；Journal of Catalysis, 271 (2010) 132-139. 

• 其它碳/N化物，如碳化钼，与贵金属表面(Pt)，有无金属负载情形下的催化吸附对比研究，如碳氢化合物中C-H和C-C键的活化吸附形式

  代表作：Catalysis Letters, 34 (1995) 179-189.; Surface Science, 342 (1995) 38-46；Journal of Vacuum Science and Technology, A14 (1996) 1475-1481；Surface Science, 367 (1996) L102-110；J. Am. Chem. Soc.,118 (1996) 11599-11609; Journal of Physical Chemistry, B 101 (1997) 1543-1547; Langmuir, 14 (1998) 1301-1311; Surface Science, 414 (1998) 374-388; ;Catalysis Letters, 54 (1998) 133-140; Top Catal (2018) 61: 439.

部分碳修饰金属表面以及碳化物的表面化学研究总结一览(Chemical Reviews, 105 (2005) 185-212)

· 碳修饰的W单晶表面及WC的表面化学

代表作： Journal of Physical Chemistry B, 105 (2001) 3894-3902; Surface     Science, 487 (2001) 107-117; Journal of Physical Chemistry B, 105 (2001) , 10037-10040; Journal of Physical Chemistry B, 105 (2001) 10045-10053; Journal of Physical Chemistry B, 107 (2003) 2029-2039; Surface Science, 520 (2002) 97-110；Journal of Catalysis, 215 (2003) 254-263；Journal of Physical Chemistry B, 107 (2003) 11467-11474; Journal of Catalysis, 229 (2005) 30-44;  Journal of Physical Chemistry C, 111 (2007) 14617-14620.;

· Pt修饰WC表面的化学吸附与分子(甲醇和水)反应特性

代表作： Journal of Chemical Physics, 133 (2010) 104702; Surface Science, 604 (2010) 1845-1853. 

· 其他碳化物，如碳化钼、TiC，VC,NbC和TaC的氢吸附化学特性

代表作：Catalysis Today, 105 (2005) 66-73; Surface Science, 598 (2005) 185-199

碳化钨负载Ni用于纤维束直接制乙二醇(Angew. Chem. Int. Ed, 47 (2008) 8510-8513)

·  WC负载Ni, Rh, Au等含氧化合物和生物质的转化

代表作：Angew. Chem. Int. Ed, 47 (2008) 8510-8513; Catalysis Today, 147 (2009) 77-85

·  碳化物作为催化剂时，C-O, C-C 和C-H 键的断裂规律，以及去氧、重整、脱氢反应的选择性控制规律

代表作：Green Chemistry, 16 (2014) 777-784; ACS Catalysis, 4 (2014) 1409-1418; ChemSusChem, 6 (2013) 798-801; J.Phys. Chem. C, 2011, 115 (14), pp 6644–6650; J. Phys. Chem. C, 116 (2012)572-5729; Surface Science, 640 (2015) 89-95; 

·  Ni/WC呈现出与Ni/Pt相似的乙醇重整特性，且前者热稳定性更好

代表作：ACS Catal., 2011, 1 (4),  390–398 

·  Ni/WC用于纤维束转化

代表作：ChemSusChem, 5 (2012) 939-944；Green Chemistry, 16 (2014) 777-784

·  Co/碳化钼用于呋喃加氢脱氧

代表作：Applied Catalysis B: Environmental, 233 (2018) 160-166

·   综述：

Carbide and Nitride Overlayers on Early Transition Metal Surfaces: Preparation, Characterization and Reactivities", Chemical Reviews, 96 (1996) 1477- 1498.

Controlling Surface Reactivities of Transition Metals by Carbide Formation", Journal of Molecular Catalysis A, 131 (1998)  285-299.;

“Surface Chemistry of Transition Metal Carbides”, Chemical Reviews, 105 (2005) 185-212. 

ChemCatChem, 7 (2015) 1402-1421

• “Reaction Pathways of Biomass-derived Oxygenates over Metals and Carbides: From Model     Surfaces to Supported Catalysts”, ChemCatChem, 7 (2015) 1402-1421.

• “Reactions of water and C1 molecules on carbide and metal-modified carbide surfaces”, Chemical Society Reviews, 46 (2017) 1807-1823

4. 双金属

理想的单层过渡金属修饰的Pt(111)双金属表面结构(过渡金属在贵金属表面，间隙以及次表层)。Chem.Rev., 2012, 112 , 5780

碳作为第二组分可以改变过渡金属的表面化学性质。同样地，在贵金属表面引入第二组分，实现特定反应的更高活性。双金属催化剂也是陈老师工作的另一个特色。在表面科学实验的结果下，利用DFT理论计算方法，获得了第二组分金属调变催化剂性质的规律性认识。

· Ni/Pt双金属表面通过对比单层Ni膜，多层Ni膜以及干净Pt表面和Ni表面，发现Pt(111)的次表层Ni物种，且次表层的Ni物种可以削弱金属-H键、以及环己烯和丁烯的吸附强度，利于加氢反应的选择性

代表作：Catalysis Letters, 45 (1997) 85-92; Journal of Catalysis, 205 (2002) 259-265; J. Am. Chem. Soc., 124 (2002) 702-709; Surface Science, 544 (2003) 295-308; Surface Science, 556 (2004) 87-100; J. Phys. Chemi. B, 110 (2006) 1686-1694; Surface Science, 602 (2008) 2412-2420; Surface Science, 603 (2009) 2630–2638; 从单晶到实际体系的跨越(Journal of Catalysis, 280 (2011) 96-103.)

对比单层Ni膜、多层Ni膜在Pt(111)表面的环己烯吸附与反应行为，发现仅在单层Ni膜/Pt有新的加氢反应通道(J. Am. Chem. Soc.,124 (2002) 702-709)

·  其他3d过渡金属修饰Pt(111)表面的双金属调控策略以及d带中心模型的理论理解；发现经次表层3d 过渡金属(如Fe, Co, Ni)修饰的Pt(111)表面d带中心下移，削弱了H和O的表面吸附能；(Phys. Rev. Lett. 93, 156801 (2004).; Journal of Chemical Physics 120, 10240 (2004))，这几个工作十分经典，可以说是随后的Pt-Skin合金催化剂用于ORR反应中的理论基础。第二组分实现催化剂表面电子结构调变，从而改变催化剂表面的催化活性，这也是一个经典的理论概述工作。在这之后，也经常可以看到陈老师在随后的各种工作中，引入DFT理论计算，对一系列的结构进行反应趋势的解释与理解。

3d过渡金属在次表层修饰后的Pt(111)d带中心位置以及态密度分布(Journal of Chemical Physics 120, 10240 (2004))

进一步，结合热力学、动力学与实验阐明次表层过渡金属修饰Pt(111)的结构稳定性(J. Phys. Chem. B, 2006, 110 (31), 15471; Journal of Chemical Physics, 128 (2008) 164703)

·  双金属表面Pt-Ni-Pt(111)转化丙烯醛成不饱和的2-丙烯醇，且对比了Ni-Pt-Pt(111)表面与Pt(111)的反应特性差异，利用表面的d带中心作为选择性加氢的描述符

代表作：J. Am. Chem. Soc. 129 (2007) 7101-7105; Surface Science, 602 (2008) 919-931.

·  Pt-系双金属催化剂用于加氢反应,以及3d金属作为第二组分的活性调变、吸附质作用下的偏析规律

代表作：ChemPhysChem, 9 (2008) 1262-1264; ChemSusChem, 1 (2008) 524-526; .Journal of Catalysis, 257 (2008) 297-306; Journal of Catalysis, 259 (2008) 260-268; Topics in Catalysis, 51 (2008) 49-59; Journal of Chemical Physics, 130 (2009) 174709; Applied Catalysis B, 91 (2009) 610–618; Journal of Catalysis, 271 (2010) 239-250; ChemCatChem, 2 (2010) 625-628; Catalysis Today, 160 (2011) 61-69; Catalysis Science and Technology, 1 (2011) 638-643; PCCP, 2013, 15, 12156-12164; Journal of Catalysis, 316 (2014) 1-10; ACS Catalysis, 7 (2017)  5758-5765

Journal of Catalysis , 308 (2013) 2-10

· Pt系双金属用于生物质转化与制氢，考查C=C和C=O键加氢的活化趋势

代表作：Surface Science, 602 (2008) 3578-3587; Catalysis Today, 147 (2009) 150-157; Journal of Catalysis, 268 (2009) 335-342; Acta Physico-Chimica Sinica, 26 (2010) 869-876; ChemCatChem, 3 (2011) 578-581. 

· Ni/Pt双金属实现较Pt的乙二醇分解(OCH₂CH₂O)选择性调变，Pt表面一个O-H键先断裂，而随后有C-H键的断裂，而单层Ni/Pt表面两个O-H一起断裂。认为第二组分的引入可以有效地调变金属表面的不同键的断键顺序，从而实现选择性控制，J. Am. Chem. Soc., 2011, 133 (20), 7996–8004; 同样在羟基乙醛的重整为合成气的过程中，单层Ni修饰的Pt表面以及WC均较之于Pt有更高的活性(J. Am. Chem. Soc., 2011, 133 (50), 20528–20535; Journal of Catalysis, 344 (2016) 148-156)

在二醇的起始分解步骤中，Pt表面是先O-H键断再C-H键断，而单层Ni/Pt(111)是两个O-H断键；J.Am. Chem. Soc., 2011, 133, 7996–8004

· 其他双金属：

Cu3/Pt(111): Langmuir, 14 (1998) 1337-1344; 

Co/Pt: Journal of Physical Chemistry B. 108 (2004) 15748-15754; Catalysis Letters, 105 (2005) 233-238; Journal of Chemical Physics, 127 (2007) 114707; 

Pd/W双金属的乙炔环化成苯研究: Journal of Molecular Catalysis A, 131 (1998) 107-120; Journal of Physical Chemistry B, 102 (1998) 9697-9707;

 Pd/Ni双金属: Chinese Journal of Catalysis,28 (2007) 676-680;

其他双金属用于CO₂加氢反应: Journal of Catalysis, 301 (2013) 30-37; 

Ni-Fe: Applied Catalysis B: Environmental, 224 (2018) 442-450;

其它双金属用于生物质转化，Cu/Ni Surface Science , 652 (2016) 91-97; Green Chemistry, 20 (2018) 197-205; Co/Ir(111) (ChemCatChem,9 (2017) 1701-1707)

·  利用DFT找出N吸附能为氨分解反应的活性描述符，预测单层Ni覆盖的Pt(111)表面是较为活性的表面，再通过TPD、HREELS实验手段确认。提供了双金属催化剂用于氨分解的设计优化策略

代表作：Nature Chemistry, 2 (2010) 484-489; Journal of Chemical Physics, 134 (2011) 184701; Surface Science, 605 (2011) 2055-2060

利用第二组分调变N结合能从而优化氨分解反应活性

·  综述：

次表层3d过渡金属(Pt-3d-Pt)与表层结构(3d-Pt)对d带中心的影响、以及对不同吸附质吸附能、反应的影响图示。(Surface Science Reports, 63,2008,201)

“Monolayer Bimetallic Surfaces: Experimental and Theoretical Studies of Trends in the Electronic and Chemical Properties”,Surface Science Reports, 63 (2008) 201–254.

Pt系双金属从表面科学到实际催化剂，Chem. Rev., 2012, 112 , 5780

“Review of Pt-based Bimetallic Catalysis: From Model Surfaces to Supported Catalysts”, Chemical Reviews, 112 (2012) 5780-5817.

5. 电化学

碳化钨用于甲醇电氧化中贵金属Pt的替代(J. Phys. Chem. C, 2007, 111 (40), 14617 )

·碳化物用于电催化中贵金属Pt的替代

代表作：J. Phys. Chem. C, 2007, 111 (40), 14617; Journal of Physical Chemistry B, 105 (2001) ,10037-10040; Journal of Physical Chemistry B, 105 (2001),10045-10053; Journal of Physical Chemistry B, 107 (2003) 2029-2039; Journal of Catalysis, 215 (2003) 254-263; J Electrochem. Soc. 152 (2015): A1483; Surf. Sci. 569 (2004): 89 ; Catal. Today 99 (2005): 299; Journal of the Electrochemical Society, 156 (2009) B962-B969; Journal of Power Sources, 193 (2009) 501-506; Chemistry of Materials, 22 (2010) 966-973; Journal of the Electrochemical Society, 157 (2010) F179-F188; Industrial & Engineering Chemistry Research, 50 (2011) 16-22; Journal of Power Sources, 202 (2012) 11-17; Journal of Catalysis, 312 (2014) 216-220; ACS Catalysis, 4 (2014) 1558-1562;

·将真空表面化学的手段与电化学测试结合(Topics in Catalysis, 46 (2007) 349-357; Electrochemical and Solid State Letters, 11 (2008) B63-B67）

·结合DFT、表面科学和薄膜催化剂研究进行电化学活性--结构关联(ACS Catal., 2012, 2 (5), 751–758 )

· Pt系双金属用于电化学催化剂: Journal of Power Sources, 195 (2010) 3140-3144;多孔铜-钛双金属用于HER反应: Nature Communications, 6 (2015) 6567.

部分金属、碳化物和单层金属修饰的碳化物薄膜表面HER反应活性与H结合能的火山型曲线，JACS, 134 (2012) 3025-3033

·基于WC和Pt的电子结构相似特性，从理论和实验角度，发现WC，W₂C, TiC和NbC负载的单层Pt和亚单层Pt具备与体相Pt相当的HER活性: Angew. Chem. Int. Ed, 49 (2010) 9859-9862；

·WC负载Pt用于ORR: Journal of Physical Chemistry C, 115 (2011) 3709-3715; Energy and Environmental Science, 4 (2011) 3900-3912; Chemical Communications, 48 (2012) 1063-1065; 

·将此单层贵金属负载于碳化物上的贵金属替代/节省策略拓展到Pt/Pd/Au-WC, Pt/Pd/Au-Mo₂C中，发现H吸附能--活性火山型曲线顶点为Pt-WC和Pt-W₂C: JACS, 134 (2012) 3025-3033.

发展低成本电催化剂思路，Angew. Chem. Int. Ed, 49 (2010) 9859-9862; Energy and Environmental Science, 4 (2011) 3900

·不同金属表面析氢反应活性与计算得到的氢的结合能的火山型曲线(Energy & Environmental Science, 6 (2013) 1509-1512) 金属修饰碳化物表面的HER, 有机物电化学氧化活性趋势(ChemElectroChem, 3 (2016) 1686-1693; Applied Catalysis B: Environmental, 232 (2018) 365-370)

综述：

·“Reactions of Oxygen-Containing Molecules on Transition Metal Carbides: Surface Science    ·Insight into Potential Applications in Catalysis and Electrocatalysis”, Surface Science Reports, 67 (2012) 201-232 .

·“Metal Overlayer on Metal Carbide Substrate: Unique Bimetallic Properties for Catalysis and     Electrocatalysis”, Chemical Society Reviews, 41 (2012) 8021-8034.

·“Metal Carbides as Alternative Electrocatalyst Supports”, ACS Catalysis 3 (2013) 1184-1194.

·“Opportunities and Challenges in Utilizing Metal-modified Transition Metal Carbides as Low-cost Electrocatalysts”, Joule, 1 (2017) 253-263.

6. CO₂加氢

CO₂加氢除了活性提高的目标之外，产物选择性的调控也是一大难题。正如陈老师在碳化物催化生物质转化中的研究特色，在CO₂加氢中，更多地关注点落在选择性的调控上，着重阐述了金属-氧化物界面、双金属表面上CO₂的不同反应路径，以及选择性调控的关键--中间体的稳定。

JACS perspective: 利用金属/氧化物界面调控CO₂加氢的选择性, JACS, 139 (2017) 9739-9754.

· Au/CeO₂/TiO₂界面结构实现高活性CO₂加氢制甲醇: J. Am. Chem. Soc., 2015, 137 (32),10104–10107; ACS Catalysis, 5 (2015) 6696-6706; Pt与氧化物载体相互作: Journal of Catalysis,343 (2016) 115-126; Cu/ZnO催化剂界面而非CuZn合金作为CO₂加氢活性位: Science, 355 (2017) 1296-1299; Science, 357 (2017) eaan8210,1-2;

研之成理相关内容: 华山论剑： Cu/Zn合金与Cu/ ZnO界面之争

· PtCo双金属、Cu与氧化物载体的选择，稳定不同反应中间体，调变CO₂加氢选择性(Angewandte Chemie International Edition, 55 (2016) 7968-7973; J. Am. Chem. Soc., 2016, 138 (38), 12440–12450 )

ZrO₂载体有效稳定羧酸盐类中间体，提高CO₂还原为甲醇的选择性，J. Am. Chem. Soc., 2016, 138 (38), 12440

· Pd电化学还原CO₂, Energy & Environmental Science, 10 (2017) 1180-1185.

7. 其它

CO₂与丙烷在FeO/Ni表面，利于C-H断裂，可生成丙烯；而在PtNi双金属表面，利于生成合成气。Nature Communications, 9 (2018) 1398.

· 乙烷与CO₂的干气重整与脱氢反应: Angewandte Chemie International Edition, 54 (2015) 15501-15505; Energy & Environmental Science, 9 (2016) 62-73; 双金属做干气重整催化剂: Journal of Catalysis, 343 (2016) 168-177; ACS Catalysis, 6 (2016) 7283-7292; 双金属用于丙烷脱氢与CO₂还原: Nature Communications, 9 (2018) 1398;

· Ti修饰的Cu2O实现丙烯环氧化: Angewandte Chemie International Edition, 54 (2015), 11946-11951; Catalysis Today, 263 (2016) 4-10;

·   其他综述：

“Towards Benchmarking in Catalysis Science: Best Practices, Opportunities, and      Challenges”, ACS Catalysis, 6 (2016) 2590-2602 ;

非化石能源驱动的N化学转化综述: Beyond fossil fuel–driven nitrogen transformations. Science,  360(6391), eaar6611.

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