催化周报：Nat. Catal.、JACS、Angew、AM等大合集！

Original 催化小分队研之成理 2022-05-13

收录于合集 #催化周报 13个

温馨提示：本推文包含25篇文献，预计阅读时间约25min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Nat. Catal.：通过氟改性铜上氢辅助的C-C偶联将CO₂电催化还原为乙烯和乙醇

电催化还原CO₂为多碳（C₂₊）产品是极具吸引力的CO₂利用途径。但是，由于在高CO₂转化率下C₂₊选择性有限，C₂₊产品的收率仍然很低。在这里，作者报告了一种氟改性的铜催化剂，该催化剂电催化还原CO₂时表现出1.6 A cm^-2的超高电流密度，其中C₂₊（主要是乙烯和乙醇）的法拉第效率为80％。C_2-4的选择性达到85.8％，单次通过产率为16.5％。作者展示了一种氢辅助的C-C耦合机制。氟增强了水活化、CO吸附以及被吸附的CO氢化到CHO中间体的能力，而CHO中间体很容易发生偶联。作者的发现为设计具有实际应用潜力的高活性和选择性电还原CO₂催化剂提供了机会。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41929-020-0450-0

2. J. Am. Chem. Soc.：无金属的噻吩-硫COF：精确、可控合成氧还原活性位点

在过去的十年中，有缺陷或杂原子掺杂的无金属碳材料（MFCM）被视为有效的氧还原反应（ORR）催化剂。但是，MFCM中ORR的活性中心很难通过常规方法（例如高温热解或杂原子掺杂）精确地确定和可控地合成。为了验证ORR活性中心的精确结构，作者首先报道了两种噻吩-硫共价有机骨架（MFTS-COFs）作为ORR催化剂。MFTS-COF比无噻吩的COF表现出更高的催化活性，表明五环噻吩-硫构筑物充当诱导ORR的活性中心。噻吩硫含量较高的MFTS-COF表现出更好的ORR性能。实验结果得到密度泛函理论计算的支持。因此，合理设计和精确合成无金属的结晶有机材料可以促进新型ORR催化剂的开发。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02225

3. Nat. Commun.：CO₂与乙烷的反应可将CO插入以生成C3含氧化合物

使CO₂和乙烷发生反应产生更具价值的含氧分子，这代表了同时减少CO₂排放并提高页岩气中未充分利用的乙烷的机会。在本文中，作者提出了使用串联反应器生产C3含氧化合物的策略。这种策略是通过Fe₃Ni₁/CeO₂催化剂（第一个反应器在600-800 ℃）用于CO₂辅助脱氢和乙烷重整以生产乙烯，CO和H₂以及RhCox/MCM-41催化剂（第二个反应器在200 ℃）可通过在常压下进行多相加氢甲酰化反应将CO插入以生成C3含氧化合物（丙醛和1-丙醇）。利用同步加速器光谱和密度泛函理论（DFT）计算进行的原位表征揭示了Rh-Co双金属形成对促进C3含氧化合物生成的影响。所提出的策略为通过与CO₂反应生成醛和醇提供了机会。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15849-x

4. Angew. Chem. Int. Ed.：M-N-C单原子催化剂的本征电催化活性调节用于氧还原反应

可持续能源供应和充足的化学生产高度依赖于我们可持续社会的许多基本催化过程。在寻找新一代催化剂时，单原子催化剂（SACs）具有原子分散在基底上的高活性位点，在最大原子效率、丰富的化学结构和对多种重要反应的非凡催化性能方面具有独特的优势。特别是M-N-C SACs（其中M为过渡金属原子）表现出了最佳的氧还原反应电催化活性，近年来引起了广泛的关注。尽管人们在制备各种M-N-C SACs方面做了大量的工作，但是调节M-N-C活性位点固有电催化活性的原则还没有得到充分的强调。本文通过对中心金属原子、配位原子、环境原子和客体基团的调节，总结了促进M-N-C SACs本征电催化ORR活性的调控策略。理论计算和实验研究都包括在内，以提供对结构-性能关系的全面理解。最后，提出了今后发展先进的M-N-C SACs用于电催化反应和其他类似反应的方向。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003917

5. Angew. Chem. Int. Ed.：新型钛金属有机骨架具有可见光响应的光催化活性

作者报道了一种新型的钛基金属有机框架ACM-1的一步合成和表征。在这种新结构中，以无限的Ti-O链和4,4′,4″,4″′-(芘-1,3,6,8-四甲基)四苯甲酸作为光敏剂配体，高度可移动的光生电子和有机连接体上的强空穴相结合，导致了较大的电荷分离寿命。带隙和CBM的合适能量为广泛的光催化反应提供了巨大的潜力，从氢的析出到有机底物的选择性氧化。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000158

6. J. Am. Chem. Soc.：单个铂纳米颗粒掩埋界面的可视化析氢

在固体/固体和固体/膜界面上发生的电化学过程控制着各种储能设备的行为，包括燃料电池中电极/膜界面上的电催化反应和固态电池中电极/电解质界面上的离子插入。由于这些系统的非均质性，需要在纳米尺度上研究界面活性来了解系统性能，但是界面的掩埋性质使得局部活性对于传统的电化学技术来说是不可企及的。在此，我们用扫描电化学池显微镜（SECCM）演示了单个Pt纳米颗粒（PtNPs）在掩埋界面上的析氢的纳米级电化学成像。具体地说，我们在100到800纳米厚的质子交换膜Nafion覆盖的单个碳负载的PtNP电催化剂上成像析氢反应（HER）。在这个掩埋界面上，PtNP的析氢速率被证明是Nafion厚度的函数，在~200nm厚的膜上可以观察到最高的活性。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02202

7. Mater.Today：单原子催化剂促进氮气电还原反应

氨（NH₃）主要通过传统的Haber-Bosch工艺在苛刻的条件下生产，能耗大，且排放大量的二氧化碳（CO₂）。氮电还原反应（NERR）是一种在环境条件下将氮（N₂）转化为NH₃的既节能又环保的反应，被认为是替代Haber-Bosch反应的一种有前途的方法，近年来受到了广泛的关注。虽然已经取得了一些令人兴奋的进展，但在提高NH₃收率和法拉第效率、了解反应机理、促进NERR的广泛商业化等方面仍存在相当大的科技挑战。单原子催化剂（SACs）以其原子分散的活性位点、最大的原子效率、不饱和的配位环境、独特的电子结构等优点，可以显著提高NH₃的反应速率和产率，是一种很有发展前途的催化剂。本文简要介绍了SACs独特的结构和电子特性，有助于全面了解其结构的简单性和多样性，从而加快原子尺度上新型催化剂的合理设计。在此基础上，总结了近年来国内外在贵金属、非贵金属和非金属基新型SACs的研究进展。最后，我们提出了SACs在NERR方面的挑战和展望，以及一些先进的NERR催化剂的潜在方向。

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https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1369702120300997

8. Angew. Chem. Int. Ed.：柔性多吡啶钴配合物增强中性水中催化析氢

为了探讨钴配合物在催化析氢反应（HER）中的结构-功能关系，用柔性吡啶取代叔胺，并在钴配合物中加入共轭的bpy单元与新的五齿配体6‐[6‐（1，1-二吡啶-2-基-乙基-吡啶-2-基-甲基]-[2,2']联吡啶（Py₃Me-Bpy），显著提高中性水中光电催化HER的稳定性和活性。[Co（Py₃Me-Bpy）（OH₂）]（PF ₆）₂在-1.3V（vs SHE）下催化电解HER 20小时，转化数为266300，在pH为 7的水溶液中光解HER 2天转化数为15000。柔性的配体支架可能增加了中间物Co I的稳定性。DFT计算表明，HER通过一般的电子转移（E）－质子转移（C）－电子转移（E）－质子转移（C）途径发生，而H₂由Co II-H的质子化释放。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002640

9. J. Am. Chem. Soc.：镍催化酯的彻底还原

本文报道了一个直接将未活化的芳基酯还原成相应的甲苯基衍生物的一步过程。这是通过有机硅烷介导的酯硅氢化反应和随后的Ni/NHC催化的氢解反应实现的。由此产生的条件提供了一种直接而有效的替代方法，以替代通常需要使用危险金属氢化物的多步骤转化过程。该方法在含-CD₃产物的合成、生物活性分子的衍生化以及其它存在C-O键的化学选择性还原等方面的应用得到了证实。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02405

10. J. Am. Chem. Soc.：原子Pt催化的非均相反Markovnikov 构筑C-N键：Pt₁₀活化N-H用于Pt₁^δ+活化C=C攻击

含N产物广泛应用于化工、医药、生物等领域，因此C-N的形成对合成化学具有重要意义。在不饱和碳碳键中加成胺是一种简单而有效的制备新碳氮键的方法。但如何有效地进行高选择性的反Markovnikov加成一直是一个巨大的挑战。本文提出了一个策略，通过使用负载的Pt通过加氢氨化实现高区域选择性的添加C-N。经证实原子级Pt是C-N加成的活性位点，而Pt₁₂⁺是Markovnikov C-N形成的活性中心，Pt（Pt₁^δ+和Pt₁₀）是反Markovnikov C-N形成的活性中心。当加入苯乙烯和吡咯烷的时，用Pt原子可以获得对于反Markovnikov产物高达92%的选择性。揭示了Pt₁^δ+与Pt₁₀协同催化反Markovnikov形成C-N。通过EPR谱和原位FT-IR谱研究了苯乙烯和/或吡咯烷的吸附/解吸反应机理。

结果表明，Pt₁₀将胺活化具有亲电子性，而Pt₁^δ+通过π键活化C = C，从而使β-C具有亲核性。亲核β-C对亲电子胺的攻击导致了反Markovnikov加成。这一策略被证明对反Markovnikov C-N形成的多种底物都非常有效，包括与芳香族烯烃反应的芳香族/脂肪族烯烃、与芳香族胺反应的芳香族/脂肪族烯烃以及与二级脂肪族胺反应的线性脂肪族烯烃。该结果为研究不同化学状态中的单原子催化的作用提供了依据。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02997

11. Adv. Mater. ：用作先进电催化剂和传感器的3D纳米结构的制备与应用

过去的几十年里，纳米材料和结构得到了广泛的研究和发展，对人类的可持续发展产生了巨大的影响。例如，纳米结构的引入给电催化剂和光学传感应用带来了实质性的发展。然而，仍有一些困难需要解决，以进一步提高其性能、可靠性和成本效益。本文介绍了长程有序3D纳米结构及其设计原理，重点介绍了用于能量转换的电催化剂和用于光学传感的等离子体纳米结构。在众多的制备技术中，顺序溶剂注射辅助纳米转移印刷技术被认为是一种实用的制造平台，可用于制备由超高分辨率构件组成的可调长程有序3D纳米结构。此外，还讨论了理解和控制3D设计参数对于实现更高效的能量转换以及有效的表面增强拉曼光谱分析的重要性，为清洁能源和医疗保健问题提出了新的解决方案。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201907500

12. Nat. Commun. ：Au单原子与纳米多孔Au的动态共催化作用于甲烷热解

纳米催化剂和单原子催化剂都是多相催化的关键。它们被认为是两种不同种类的催化剂。然而，近年来的理论研究表明，金纳米颗粒/团簇在CO氧化过程中释放出Au单原子，并对其进行共催化氧化。然而，迄今为止，还没有关于单原子催化剂的多相催化过程的实验证据和直接观察结果. 本文利用高时空分辨率的原位透射电子显微镜对纳米多孔金催化甲烷裂解的动力学过程进行了监测。结果表明，纳米多孔金表面部分分解，释放出金单原子。DFT计算表明，单原子可以与纳米多孔Au共同催化反应。此外，单个原子动态聚集成纳米颗粒，再分解成单个原子。说明在一定条件下，纳米催化剂和单原子催化剂的多相催化过程是不独立的，存在动态共催化作用。

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https://www.nature.com/articles/s41467-020-15806-8

13. Angew. Chem. Int. Ed.：通过电化学蚀刻过程中的表面铜空位缺陷实现优异的电催化性能

催化剂的空位缺陷已被广泛研究并证明对多种电催化反应有益。然而，系统地研究空位缺陷对电催化反应的影响仍然存在挑战。本文开发了一种具有超细尺寸，自支撑刚性结构和铜空位缺陷的超稳定三维PtCu纳米线网络（NNWs）。富含空位缺陷的PtCu NNWs具有出色的氧还原反应（ORR）性能，其质量活性是商业Pt/C催化剂（20％.wt，JM）的14.1倍。此外，PtCu NNWs的甲醇氧化反应（MOR）的质量活性是商业Pt/C催化剂质量活性的17.8倍。密度泛函理论（DFT）计算表明，引入铜空位可增强Pt原子对HO^*中间体的吸附能力，同时会减弱对O^*中间体的吸附。PtCu NNWs在ORR和MOR方面的优异性能可归因于自支撑结构，大量的Cu空位缺陷以及在活性位点上的协同电子相互作用。这项工作提出了一种简便的策略来组装具有大量空位缺陷的高效电催化剂，同时，提供了对酸性溶液中ORR机理的深入了解。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002394

14. J. Am. Chem. Soc.：锯齿状铂纳米线氧还原性能优于Pt50倍的的原子学解释

Pt是氧还原反应（ORR）的最佳催化剂，但仍旧面临反应速率不够快的问题。Huang和他的同事们发现，采用5 nm Ni₇Pt₃纳米线（NW）进行去合金可以产生2 nm纯Pt锯齿状NW（J-PtNW），其ORR反应速率比Pt/C快50倍。他们认为，表面Pt原子配位不足，机械应变和高电化学活性表面积（ECSA）是主要因素。

本文用多尺度原子模拟，从原子学角度进一步解释了这种显著增强的ORR活性。研究人员使用ReaxFF反作用力场将5 nm Ni₇Pt₃ NW转换为锯齿状2 nm NW，应用量子力学发现决速步骤（RDS）的14.4％表面位点是无障碍的。原因是许多表面位点的凹陷性质推动附近的OH键，从而大大降低了势垒。使用这一观察结果来预测J-PtNW相对于Pt(111)的性能改进，假设每个表面位点均以该预测速率独立反应，则在298.15K时，与实验的50倍相比，可提高212倍。活性位点的原子结构为设计ORR高性能电催化剂提供了见解。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13218

15. Adv. Mater.：具有不同限制区域的多孔有机骨架用于生物质衍生酮选择性加氢

用于制备单个对映异构体化合物的生物质衍生分子的不对称氢化是减少化石资源快速消耗的有效方法。具有纯有机表面的多孔有机骨架（POF）可能在手性催化中为有机底物提供不同寻常的限制作用。本文设计了一系列POF催化剂，其中手性活性中心装饰在直径范围为1.2-2.9 nm的一维通道中。由于来自共轭内壁的协同效应，POF材料（孔径为2.4 nm）将90％以上的芳香族物质集中到多孔结构中，其亲和力比传统多孔固体高出一到两个数量级。通过PBE+D3计算确定，苯基片段在金属活性位点周围显示出强烈的π-π相互作用，以实现空间位阻，从而实现更强的不对称诱导。因此，对于各种底物，该POF催化剂实现了高转化率（>99％收率）和对映选择性（>99％ee）。使用POF平台作为手性催化剂的优势可以为基于POF的固态主客体化学和不对称多相催化提供新的观点。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908243

16. Nat. Commun.：不可还原氧化物负载质量选择的少数原子Pt单团簇的CO氧化活性

铂纳米催化剂在重要的催化转化过程CO氧化中起关键作用。随着催化剂尺寸的减小，载体材料对催化作用的影响增加，这可以改变与载体接触的Pt原子的化学状态。本文证明了通过与Al₂O₃载体直接接触，第一簇层边缘的配位不足的Pt原子变成了阳离子，从而影响了整体的CO氧化活性。Pt纳米簇中中性Pt原子与阳离子Pt原子的比例与CO氧化活性密切相关，但与表面暴露的Pt原子的总表面积不相关。阳离子Pt原子的低氧亲和力解释了这种结果。利用这种关系和本文改进的键加性方法，该方法仅需要催化剂-载体键能作为输入，就可以成功预测TiO₂上各种尺寸的Pt团簇的CO氧化活性。

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https://www.nature.com/articles/s41467-020-15850-4

17. Angew. Chem. Int. Ed.：室温下镍电催化温和的C-H烷基化反应

羧酸衍生物的直接烷基化具有挑战性，特别是镍催化通常需要较高的反应温度和强碱，仅有限的底物范围可以转化。在此，在极温和的条件下（即在室温下），使用温和的碱和用户友好的电化学设置，已实现了镍催化的未活化8-氨基喹啉酰胺的C–H烷基化反应。该电催化C-H烷基化反应具有较高的官能团耐受性，适用于一级和二级烷基化反应。在详细的机理研究基础上，提出了镍（I I/III/I）催化途径。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004958

18. Angew. Chem. Int. Ed.：乙烯基环丙烷扩环和铱催化的借氢级联反应

铱催化的借氢反应中的乙烯基环丙烷重排使得能够从Ph*甲基酮和环丙基醇形成取代的立体的环戊烷。机理研究为环丙基醇氧化级联反应的结果提供了证据，随后与五甲基苯基取代酮发生aldol缩合形成含乙烯基环丙烷的烯酮（enone）。随后向该体系发生单电子转移（SET）从而启动重排，并且通过还原新的烯酮完成催化循环。该方法可以有效地形成不同取代的环戊烷，并可以构建包含多达四个连续立体中心且都具有非对映选择性的复杂双环碳骨架。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003614

19. Angew. Chem. Int. Ed.：B(C₆F₅)₃催化的氢硅烷还原脱氨反应

已知强硼路易斯酸三（五氟苯基）硼烷B(C₆F₅)₃在高温下催化某些胺和氢硅烷的脱氢偶联。在较高的温度下，脱氢途径与C-N键的断裂发生竞争，从而获得去功能化。这可以成为一种有用的方法，用于各种胺以及异丙胺（heterocumulenes）的无过渡金属的还原脱氨反应，例如异氰酸盐和异硫氰酸盐。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004651

20. J. Am. Chem. Soc.：可见光催化苯乙烯与CO₂和卤代芳基化合物的还原碳芳基化反应

首次以区域选择性的方式实现了苯乙烯与CO₂和卤代芳基化合物的可见光还原碳芳基化反应。广泛的芳基碘化物和溴化物与该反应相容。此外，吡啶基卤化物、烷基卤化物甚至芳基氯化物也可以用这种方法。这些发现将有助于探索以方便使用的卤代芳基化合物为自由基的新型可见光催化Meerwein芳基化加成反应以及光催化利用CO₂。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03144

21. J. Am. Chem. Soc.：立体发散Pd/Cu催化外消旋不对称1,3-二取代烯丙基乙酸酯的动态动力学不对称转化

为实现外消旋不对称1,3-二取代烯丙基乙酸酯（1,3-disubstituted allylic acetates ）与前手性醛亚胺酯（aldimine esters）的动态不对称转化（DyKAT），作者开发了一种立体分散Pd/Cu催化剂体系。作者制备了一系列具有邻位立体中心的α，α-二取代α-氨基酸，其对映体选择性（高达99% ee）和非对映体选择性（高达20:1dr）。此外，只要改变两种手性金属催化剂的构型，就可以很容易地得到产物的四种立体异构体。本工作强调了由两种常见的二齿手性配体组成的Pd / Cu协同催化的能力，用于立体发散性合成。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02150

22. J. Am. Chem. Soc.：通过Pd催化脱饱和介导的C（sp³）-H/炔烃偶联实现环己酮的分子内β-烯基化反应

通过C（sp³）-H键与不饱和烃的直接偶联形成位置选择性的C-C键，是一种原子经济、氧化还原中性的方法，用于实现化学惰性位置的功能化。虽然现有的β-功能化方法大多采用直接基团（DG）策略，但本文报道了一种无需DGs的 Pd催化以炔烃为偶联剂发生酮的分子内β-烯基化反应。通过酮去饱和过程介导，反应是氧化还原中性的，避免使用强酸或强碱，所得的顺式-5,6-复合双环（cis-5,6-fused bicycles）具有良好的选择性。机理研究暗示了一种不寻常的“氢化物转移”链式途径，包括烯炔中间体的环金属化和由此产生的Pd烯醇化物的质子化，然后通过另一种底物的去饱和实现分子间氢化物转移。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02654

23. Adv. Mater.：Bi₂Te₃纳米板作为小分子电化学还原催化剂的探索

将小分子电还原成高附加值的化学物质被认为是一种很有前途的捕获和利用大气小分子的方法。寻找同时具有高活性、高选择性、高耐用性、甚至高通用性的廉价高效电催化剂是一项理想而具有挑战性的工作。在此，作者证明了Bi₂Te₃纳米板（NPs）是一种廉价、无贵金属的电催化剂，可以作为一种通用性强、性能稳定的电催化剂，同时有效地将小分子（O₂、CO₂和N₂）还原成目标产物。它们对H₂O₂选择性接近100%的氧还原反应（oxygen reduction reaction）、HCOOH的法拉第效率（FE）高达90%的CO₂还原反应、NH₃的FE为7.9%的氮还原反应都能取得优异的活性、选择性和持久性。电化学活化后，Bi₂Te₃纳米颗粒发生了明显的Te溶解，在活化后的Bi2Te3纳米颗粒中形成了大量的Te空位。理论计算表明，Te空位可以调节Bi和Te的电子结构。这种高度电活性的表面偏向于为一般的还原反应提供电子，从而提高了Bi2Te3的电催化性能。这项工作展示了一种新型廉价、多用途的小分子电化学还原催化剂，具有潜在的实际应用价值。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201906477

24. Nat. Commun.：烷烃和醛与芳基烯烃的光诱导位置选择性烯基化

C-H键与烯烃的脱氢烯基化代表了一种烯烃合成和分子编辑的原子经济和分步经济的方法。以C-H底物为限制试剂的烷烃和醛的定点烯基化具有重要的合成价值。作者在本文中报道了在没有任何外部氧化剂的情况下用芳基烯烃对烷烃和醛进行直接烯基化的光催化方法。以C-H为限制试剂，多种商品原料和药物化合物顺利地进行烯基化反应，获得了有用的产率。复杂分子的后期烯基化对于空间可及（sterically accessible）和富含电子的C-H键具有很高的位置选择性。该策略依赖于直接氢原子转移光催化与钴肟（cobaloxime）介导的产氢交叉偶联的协同结合，有望为绿色选择性C-H功能化开辟新的前景。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15878-6

25. Nat. Commun.：镍催化烯酮不对称多米诺环化合成桥联三环[5.2.1.0^1,5]癸烷

铑、钯等贵金属催化剂的有效性、成本和毒性受到限制，对合成化学的可持续性提出了挑战。因此，镍催化剂作为烯炔环化反应的替代物越来越受到人们的关注。另一方面，桥联三环[5.2.1.0^1,5]癸烷是许多具有生物活性的天然产物的核心结构；然而，从现成的前体合成具有高功能性的此类结构仍然是一个重大挑战。在此，作者报道了镍催化的烯酮不对称多米诺环化反应，提供了具有三个四级立体中心的桥联三环[5.2.1.0^1,5]癸烷骨架的快速和模块化合成方法，并具有良好的产率和显著的高区域选择性和对映选择性（92–99% ee）。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15837-1

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