催化周报：Nature、Nat. Catal.、Nat. Energy、JACS、Angew等大合集！

温馨提示：本推文包含26篇文献，预计阅读时间约26min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Angew. Chem. Int. Ed.：将过渡金属磷酸盐掺入金属有机骨架中以增强光催化作用

金属有机框架（MOF）已被证明是光催化的绝佳平台。然而，为了抑制电子-空穴的复合，Pt助催化剂通常是不可避免的，特别是在光催化产H₂中，这大大限制了实际应用。在此，首次将单分散，小尺寸和无贵金属的过渡金属磷化物（TMP，例如Ni₂P，Ni₁₂P₅）掺入代表性的MOF（UiO-66-NH₂）中，用于光催化产H₂。与母体MOF及其物理混合物相比，两种TMPs@MOF复合材料均显示出更高的产H₂速率。热力学和动力学研究表明，具有与Pt相当能力的TMP极大地加速了连接子到簇的电荷转移，促进了电荷分离，并降低了H₂产生的活化能。值得注意的是，结果表明Pt在热力学上是有利的，而Ni₂P在产H₂动力学上是有利的，这是因为Ni₂P@UiO-66-NH₂的活性高于Pt@UiO-66-NH₂。

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https://doi.org/10.1002/anie.202011614

2. Nat. Energy：使用氢缓冲催化系统在常压和低温下将木质素生物油转化为碳氢化合物

催化加氢脱氧是生物油提质的重要步骤。但是，由于C-O键的良好稳定性，加氢脱氧通常需要较高的氢气压力和温度。在这里作者报告了使用协同催化系统，在＜100℃和氢气压力＜1 atm的情况下，将木质素基生物油有效发生加氢脱氧反应，该系统包含低氧化还原电位H₄SiW₁₂O₄₀（SiW₁₂）和悬浮的Pt/C颗粒。作者推测SiW₁₂在生物油加氢脱氧中发挥三个关键作用。首先，它在Pt/C存在的情况下迅速氧化氢气，形成还原的SiW₁₂。其次，它将电子和H⁺离子都转移到本体相中，从而在Pt/C表面形成活性H*或H₂。第三，在SiW₁₂过酸溶液中形成氧离子会降低脱氧能。SiW₁₂增强的质子转移加氢脱氧机理得到密度泛函理论的支持。由于氢缓冲作用和酸性作用，苯酚及其衍生物的加氢脱氧反应可实现高达90％的烃（环己烷，苯及其衍生物）收率。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-020-00680-x

3. Nat. Commun.：在环境条件下通过孔富集效应提高二氧化碳转化率

二氧化碳（CO₂）的化学固定可能是阻碍当前全球快速变暖趋势的途径。然而，由于CO₂的化学固定通常需要高温或高压，因此目前化学固定的经济成本仍然很高。在环境条件下工作的高效催化剂的合理设计可能会大大降低经济成本。在这里，作者基于对“孔富集”的发现，报告了在环境条件下有效固定CO₂的共价有机骨架（COF）催化剂的合理设计。合成了最佳预测的COF（Zn-Salen-COF-SDU113），并证实了其在CO₂环加成制环氧化物中的高效催化性能，在环境条件下的收率为98.2％，TON为3068.9。这项工作提供了一种用于二氧化碳固定的多孔催化剂的设计策略。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-18154-9

4. Adv. Funct. Mater.：分层和异质结构的Pd/PdWCr片层组装纳米花作为甲酸氧化的高活性和稳定电催化剂

成功合成了独特的层状异质结构Pd/PdWCr纳米薄片组装花（L-Pd/PdWCr），在所有Pd基电催化剂中，甲酸氧化的起始电位最负（高至-0.174 V vs SCE）。它的催化峰电流密度是普通Pd/C的4.3倍，稳定性也优于普通Pd/C。催化增强机理主要是由于Pd/PdWCr纳米片层状结构和异质结构的协同作用。针对W-和Cr-调节的Pd/PdWCr异质结构优化了Pd的电子结构，使其具有合适的结合能，从而降低电荷传递电阻。此外，多层纳米片组装花提供了易于接近的大表面积和快速的传质路径。由于层状结构和交叉连接的花骨架形成的高度稳定的结构，以及W和Cr抑制Pd溶解，导致了总自由能的降低。这项工作为直接甲酸燃料电池提供了一种廉价、高活性、稳定的阳极电催化剂，同时展示了一种合成层状结构金属合金催化剂的方法。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202003933

5. Nat. Commun.：石墨炔修饰的二氧化钛纳米纤维具有骨诱导和增强光催化抗菌活性用于防止植入物感染

钛植入体在骨组织工程中的广泛应用已有几十年的历史。然而，骨科植入物相关感染增加了植入物失败的风险，严重时甚至导致截肢。虽然TiO₂具有产生活性氧（ROS）的光催化活性，但产生的电子与空穴的复合限制了其抗菌能力。在这里，我们描述了一种石墨炔（GDY）复合TiO₂纳米纤维，它通过增强光催化作用和延长抗菌能力来对抗植入物感染。此外，GDY修饰的TiO₂纳米纤维具有良好的生物相容性和对细胞粘附、分化的成骨诱导能力，有助于耐药菌诱导种植体感染时的骨组织再生过程。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-18267-1

6. Nature：稀土-铂合金纳米颗粒在介孔沸石中的催化作用

在石油化工过程中，铂是一种常用的催化剂，通常与其他金属混合以提高催化活性、选择性和使用寿命。这类催化剂通常以多孔固体上负载金属纳米颗粒的形式制备，其生产过程涉及高温条件下H₂气流中还原金属前驱体化合物。该方法适用于易还原的后过渡金属，但由于稀土元素氧化的化学势较低，通过H₂还原途径与稀土元素形成铂合金几乎不可能。这里我们使用了一种具有孔壁表面骨架缺陷的介孔沸石（称为“硅醇巢”）作为载体，表明沸石使铂和稀土元素之间形成合金。

我们发现硅醇巢使稀土元素以单原子种类存在，与大块氧化物相比，具有高得多的化学势，使得它们有可能扩散到Pt上。高分辨率的透射电子显微镜和氢化学吸附测试表明，负载在介孔沸石上的双金属纳米颗粒是金属间化合物，我们发现它是丙烷脱氢反应的稳定、高活性和选择性催化剂。当与后过渡金属一起使用时，同样的制备策略可以产生含有大量第二金属的铂合金催化剂，对于PtCo合金，在H₂中优先氧化一氧化碳时表现出高的催化活性和选择性。

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https://doi.org/10.1038/s41586-020-2671-4

7. Nature：用二氧化钛填充金属-有机骨架介孔进行CO₂光还原

金属有机骨架（MOFs）因其与气体分子的特定相互作用而闻名，再加上它们丰富有序的孔隙度，这使得它们有希望成为光催化气体分子转化为有用产品的候选者。然而，使用MOFs或基于MOF的复合材料光还原CO₂，通常会导致CO₂转化效率远远低于最先进的固态或分子催化剂，即使在牺牲剂的促进下。在此，我们通过在MIL-101及其衍生物的不同孔洞中生长TiO₂，在MOF中创建“分子隔间”。这种划分允许光吸收/电子生成TiO₂单元和MOFs中的催化金属簇之间的协同作用，从而促进光催化CO₂的还原，同时产生O₂。在350 nm时，观察到42%-TiO₂-in-Cr-MIL-101-NO₂复合材料的CO₂光还原表观量子效率为11.3%。在该结构中，一种类型的TiO₂单元的活性估计是另一种类型的44倍，这突出了TiO₂在该系统中的精确定位作用。

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https://doi.org/10.1038/s41586-020-2738-2

8. Angew. Chem. Int. Ed.：MOF介导的表面修饰有超细磷化钴纳米颗粒的碳纳米片多孔3-D超结构的制备用于高效的电催化

超结构由于其在化学和材料科学方面的潜在应用而引起了人们的极大兴趣。在此，我们首次报道了多孔泡沫镍模板化超结构的大批量制备，该超结构由超细磷化钴纳米颗粒修饰。均匀的二维（2-D）Co-MOF纳米片（Co-MNS）在泡沫镍上生长，然后进行MOF介导的串联（碳化/磷化）热解。所设计的超结构呈现出多孔的3-D互联网络，网络上排列有序的2-D碳纳米薄片，其中超细磷化钴纳米颗粒被紧密固定。单片这种超结构可以直接用作电催化的自支撑电极，而不需要任何粘合剂。利用这种具有优良传质和电子输运性能的“单片”多孔超结构，以及超小尺寸（3-4 nm）的催化活性磷化钴纳米颗粒，它对OER、HER和ORR表现出优异的三功能电催化活性，在水分解和锌空气电池中取得了优异的性能。

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https://doi.org/10.1002/anie.202011347

9. Nat. Catal.：碱性电解液中CO电氧化过程中Cu电极的自活化

开发作为清洁能源的低温燃料电池以替代化石燃料技术具有重要意义。CO是载能燃料电氧化的关键中间体，但由于其能与的铂电极产生强相互作用，被认为是一种毒性物质。本文展示了高储量铜在碱性介质中能高效电氧化CO的能力，在单晶Cu（111）模型催化剂上达到≥0.35mAcm⁻²的高电流密度。在反应过程中显示出强烈的连续表面结构变化。在第一性原理微动力学模型的支持下，证明了在表面同时存在高能未完全配位的铜结构是高活性的先决条件。类似的CO诱导自活化在金属表面的气相反应中也有报道，证明了多相热催化和多相电催化之间有很强的相似性。

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https://www.nature.com/articles/s41929-020-00505-w

10. Nat. Catal.：高效稳定的阶梯状铜表面促进CO₂电化学还原制备C₂H₄

电化学还原制备高附加值的化学原料，对于可再生能源储存和可再生能源发电，以及减少人类活动产生的CO₂排放具有重要意义。铜是将CO₂还原为碳氢化合物或含氧化合物的有效催化剂，但其产品选择性低，长期稳定性有限。本文报道了具有丰富表面台阶的铜纳米线，具有非常高的C₂H₄法拉第效率，在200h内有极高的稳定性。计算结果表明，与Cu（100）表面相比，这些台阶在热力学上更为有利，台阶表面通过抑制C1途径和析氢从而有利于C₂产物的生成。

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https://www.nature.com/articles/s41929-020-00504-x

11. Angew. Chem. Int. Ed.：Ni掺杂CoSe中的耦合空位对通过拓扑化学脱嵌提高电催化产氢性能

缺陷工程在高性能电催化剂的设计中起着至关重要的作用，本文通过简单的拓扑化学插层法，在Ni掺杂的CoSe中引入耦合的阳离子空位对来提高其HER活性。相邻的Co空位对和杂原子Ni掺杂共同作用使Se4p_z轨道的上移，从而导致Se4p和H1s电子云之间出现较大的重叠。结果表明，H吸附的自由能大大降低。在10mAcm^‐2的电流密度下过电势为185.7mv，这为新型电催化剂的设计提供了新的方向。

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https://doi.org/10.1002/anie.202011378

12. Adv. Funct. Mater.：缺陷铱基催化剂的选择性表面重构用于高效水裂解

开发高效的电化学水裂解催化剂是能量转换领域的一个重要课题。本文对IrTe₂空心纳米槽（HNSs）进行了精确的电化学重构，用于水裂解的两个半反应，即析氧和析氢反应。结果表明，在电化学脱合金过程中，可以通过调节电位来调节IrTe₂-HNSs的重构，其中低电位和高电位分别导致IrTe₂-HNSs与金属Ir壳层（D-IrTe2-HNSs）和IrO_x表面（DO-IrTe₂-HNSs）的形成。

详细分析表明，这种电化学重构在D-IrTe₂和DO-IrTe₂ HNSs中产生了大量缺陷。因此，当电流密度为10 mA cm⁻²时，D-IrTe₂ HNSs在1.0 M KOH中呈现低至54 mV过电位。此外，在0.5 M H₂SO₄中，当OER过电位为250 mV时，DO-IrTe₂ HNSs的翻转频率为0.36 O₂ s⁻¹，其性能优于大多数已报道的Ir基催化剂。此外，D-IrTe₂ | | DO-IrTe₂偶对在1.0 MKOH和0.5 M H₂SO₄中的整体水裂解表现出良好的活性。本研究为利用表面工程技术设计高效催化剂提供了理论依据。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202004375

13. J. Am. Chem. Soc.： 通过可见光光催化驱动的直接自由基-自由基交叉偶联实现无金属，中性氧化还原，位点选择获得杂芳胺

过渡金属催化C-N键形成反应已成为合成芳胺（一种常见于药物、天然产物和精细化学品中的结构）的基本而有力的工具。本文报道了一种通过自由基交叉偶联途径获得杂芳胺的替代方法，该方法由可见光催化提供动力，无需任何外部氧化剂和还原剂。只有当光催化剂（如无金属光催化剂）受到可见光照射时，胺和杂芳基腈的级联单电子转移（稳态和瞬态光谱研究表明）才能在原位生成胺基阳离子和芳基阴离子，从而形成碳氮键。多种可用胺、羟胺和肼与杂芳基腈的C-N交叉偶联具有无金属和氧化还原经济性、高效性和位点选择性等优点，在学术和工业领域都具有广阔的应用前景。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c07600

14. J. Am. Chem. Soc.：通过共价有机框架中钴的自旋态调控光催化作用

催化高度依赖于催化剂的电子结构，但是对受电子自旋调节影响的催化性能的理解仍然有待研究。本文通过简单地改变以卟啉为中心的Co的氧化态，开发了一种简便的策略来控制共价有机骨架COF-367-Co上的钴自旋态。密度泛函理论（DFT）的计算以及实验结果证实，CoⅡ和CoⅢ分别嵌入具有S = 1/2和0自旋基态的Co-367中。值得注意的是，光催化还原CO₂的结果表明，与COF-367-CoⅡ形成鲜明对比的是，COF-367-CoⅢ具有良好的活性，并显著提高了对HCOOH的选择性，因此大大降低了对CO和CH₄的活性和选择性。结果表明，钴的自旋态跃迁极大地调节了光催化性能。理论计算进一步显示，COⅢ在COF-367-Co中的存在有利于HCOOH的形成，但不利于其进一步的转化，显示了其与COF-367-CoⅡ明显不同的光催化作用。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c07206

15. Adv. Funct. Mater.：镓-羧苄青霉素骨架涂层包覆的缺陷丰富的空心TiO₂可作为光催化氧化应对复杂感染的增强剂

对复杂细菌感染具有高抗菌能力的新策略的开发仍然具有挑战性。本文提出了一种基于镓-羧苄青霉素骨架涂层的富含缺陷的中空TiO₂纳米壳（H-TiO₂-x @ MOF）的三合一协同抗菌平台，用于同时消除在复杂感染中伤口中最常见的两种细菌耐甲氧西林的金黄色葡萄球菌（MRSA）和铜绿假单胞菌（PA）。金属镓可以使用“特洛伊木马”策略通过将铁替换为抗氧化酶来破坏细菌的抗氧化系统，并最终增加细菌对氧化剂的敏感性。同时，缺氧的中空TiO_2-x纳米壳（H-TiO_2-x NSs）可以有效结合细菌，并在可见光照射下促进局部产生丰富的活性氧（ROS）。因此，镓（抗氧化酶抑制剂）和黑色H-TiO_2-x NSs（ROS产生剂）的组合构成了光催化氧化应激增强剂，可以促进ROS积累以彻底破坏病原体。此外，羧苄青霉素（Car）作为与镓离子配位的有机配体，还可以作为广谱抗PA的抗菌剂，并承担共同对抗复杂感染的责任。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004861

16. Adv. Funct. Mater.：聚合氮化碳/供体-π-受体有机分子异质结构在环境条件下的光催化析氢反应

在环境条件（室温和大气压力）下太阳能有效转化为氢（STH）对于追求可扩展的太阳能制氢至关重要。共轭聚合物对聚合物氮化碳（PCN）的改性已引起人们对提高光催化析氢（PHE）性能的关注。但是，PCN和共轭聚合物之间的有限界面连接导致自由电荷的密度低，PHE活性不理想。本文设计了三个具有不同给电子单元（氨基，N，N-二乙基和三苯胺）和相同电子接受单元（苯并噻二唑）的供体-π-受体结构的有机分子（OMs）来修饰PCN以扩大界面交界处。在AM 1.5G模拟阳光和环境条件下，优化的PHE性能可以保持高达4.63 mmol h^-1 g^-1。性能的提高部分归因于OM强大的可见光采集能力。具体而言，形成的Ⅱ型分子异质结（MHJ）中的三苯胺单元可实现界面结处的有效电荷分离，从而延长了PHE的光生电子寿命。所设计的MHJ光催化剂在环境条件下显示出出色的PHE性能，这对于可扩展的STH转化非常有希望。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202005106

17. Nat. Commun.：光介导的选择性解构三取代烯烃的偕二卤代反应

除了建立良好的烯烃复分解和臭氧分解以外，烯烃的选择性解构功能化以产生致密功能化的分子支架是非常有吸引力的，但是具有挑战性。本文报道了一种有效的光介导的解构性碳-碳双键的偕二卤代反应。由各种三取代的烯烃，包括环状和无环烯烃，直接制备各种双键的二碘代烷烃和溴代（碘代）烷烃。这种C = C裂解具有高度的化学选择性，并能以高收率产生双晶二卤代酮。机理研究表明，由苄醇和N-碘亚胺形成烷基次碘酸盐，它们经过光诱导的均裂裂解产生活性氧自由基。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-18274-2

18. J. Am. Chem. Soc.：缺陷和H₂O对UiO-67金属有机骨架中Pt纳米颗粒上CO₂加氢成甲醇的影响

在用于CO₂加氢的催化剂中，金属纳米颗粒（NPs）与载体材料之间的界面对于活性和反应选择性非常重要。在含Pt NP的UiO Zr-金属有机骨架（MOF）中，甲醇形成过程中的关键中间体吸附在Pt-MOF界面的开放Zr部位。该研究通过稳态和瞬态同位素交换实验，H₂O共进料测量和密度泛函理论（DFT）计算，研究了Zr节点的动态作用以及H₂O对170°C下CO₂加氢反应的影响。

研究表明，增加的Zr节点缺陷数量会增加甲醇和甲烷的形成速率。瞬态实验将两种产品的增加与表面中间体数量的增加联系起来。涉及脱水Zr节点或预水化Zr节点的实验显示，脱水Zr节点上更高的甲醇和甲烷的生成速率。瞬态实验表明，差异与甲醇和水之间的竞争性吸附有关。DFT计算和微动力学模型支持这一结论，并进一步了解了竞争性吸附过程涉及的平衡。计算结果表明，在有缺陷或脱水的节点中甲醇的吸附较弱，这与实验观察到的较大的甲醇气相浓度一致。微动力学模型表明，当水的浓度较低时，[Zr₂(μ-O)₂]⁴⁺和[Zr₂(μ-OH)(μ-O)(OH)(H₂O)]⁴⁺是主要表面物种。最后，尽管发现添加水可促进甲醇的解吸，但水不会改变甲醇稳态反应速率，而对CH₄的生成具有实质性的抑制作用。这些结果表明水可用于增加对甲醇的反应选择性，并鼓励对催化剂体系进行进一步的详细研究。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07153

19. J. Am. Chem. Soc.：从表面有机金属化学到金属有机骨架的扩展：定义明确的单位点[(≡Zr-O-)W(=O)(CH₂^tBu)₃]烯烃复分解催化剂的开发

本文使用表面有机金属化学（SOMC）概念和方法，将W(≡C^tBu)(CH₂^tBu)3配合物一步一步锚定在高度结晶和介孔的MOF即Zr-NU-1000上。SOMC使得通过使用最新的实验方法（包括广泛的固态NMR技术和HAADF-STEM成像）将复合物选择性接枝到Zr₆簇上，并表征获得的单位点材料。进一步的FT-IR光谱显示，存在W=O部分，这是由于W≡C^tBu官能团与配位水来自8个连接的六核Zr₆团簇的原位反应而产生的。DFT确定导致最终接枝分子复合物的所有步骤。测试所得材料的气相和液相烯烃复分解反应，并显示出比通过不同接枝方法合成的相应催化剂更高的催化活性。这种贡献确立了将SOMC应用于MOF化学的重要性，以在MOF无机二级结构单元上获得定义明确的单点催化剂，特别是从W炔烃类似物原位合成W=O烷基络合物。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c06925

20. Angew. Chem. Int. Ed.：铁卟啉上反异构体氢键控制用于增强二氧化碳结合和电催化还原

通过将二氧化碳（CO₂）转化为燃料来关闭二氧化碳（CO₂）循环，以减少其在大气中的积累，是我们依赖化石燃料的社会面临的最重要挑战之一。这种解决方案的灵感来自自然本身，绿色植物可以有效地捕捉阳光，通过光合作用将二氧化碳和水转化为各种碳氢化合物和氧气。经过漫长的进化，在复杂的金属酶中优化了热力学上非常稳定的CO₂分子的捕获、激活和转化的不同步骤。同样，二氧化碳的人工转化需要一种催化剂，该催化剂能够在质子耦合多电子过程中在其还原之前有效地捕获和活化二氧化碳，以避免热力学上不利的高能中间产物的形成。主要地，寻找用于CO₂转化的均相催化剂包括贵金属（Ru、Rh、Pd、Re和Ir）和第一排过渡金属（Mn、Fe、CO、Ni和Cu）为主的含氮配体配合物。

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https://doi.org/10.1002/anie.202010859

21. Angew. Chem. Int. Ed.：揭示表面吸附硫氰酸盐对电催化析氧反应的促进作用

过渡金属硫系化合物（TMCs）是一种高效的析氧反应（OER）前电催化剂，在OER条件下可以原位转化为金属氧化物。然而，硫族元素在氧化和严重浸出后的作用尚未完全阐明。本文介绍了表面吸附硫氰酸盐对OER活性的重要促进作用。以NiSe₂为例，原位拉曼光谱揭示了Se-Se氧化成亚硒酸盐（SeO₃^2‐）然后再氧化为硒酸盐（SeO₄ ^2‐）。结合严重的硒淋失和硒酸盐的强烈信号，推测硒在表面富集并起重要作用。正如预期，在Ni(OH)₂电解液中添加亚硒酸盐可显著提高OER活性。硫酸盐也表现出类似的作用，这表明表面吸附的硫氰酸盐对OER的促进作用是普遍的。作者的发现为电解过程中材料的转化机制提供了独特的见解。

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https://doi.org/10.1002/anie.202011097

22. Angew. Chem. Int. Ed.：水的界面结构作为析氢反应的新表征

由于人们对碱性介质中铂析氢反应（HER）动力学的迟钝认识不足，界面水结构和活性之间的直接关系仍有待建立。在这里，作者首先证明了质子供体结构与HER活性和pH值有很强的依赖性。随着pH值的增加，第一层结构由质子受体向供体演化。在碱性条件下，界面水的反应性随其结构的变化而变化，水解离的活化能增加的顺序为：悬挂式O-H键<三面体配位水<四面体配位水。此外，优化H和OH中间体的吸附可以使界面水分子的H原子指向电极表面，从而提高界面水分子的动力学。作者的研究结果阐明了电极-电解液界面上的水结构在HER过程中的动态作用以及高效HER催化剂的设计。

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https://doi.org/10.1002/anie.202007567

23. Angew. Chem. Int. Ed.：喹啉和多钒酸盐超分子催化剂光诱导苯高效羟基化制苯酚

高收率、高选择性的苯直接羟基化制苯酚一直是苯酚工业生产的目标。光催化法具有成本低、环境友好等优点，是实现苯羟基化制苯酚的一种有竞争力的方法，但要同时获得高收率、高选择性和高原子利用率，仍然是一项艰巨的挑战。本文展示了一系列以烷氧基六钒酸盐阴离子和喹啉离子为基础的超分子催化剂，用于苯在紫外光照射下的光催化羟基化反应。结果表明，多羟基烷氧基乙酸盐不仅可以稳定喹啉自由基，而且可以在光照下重复利用喹啉离子产生的H₂O₂，从而获得良好的协同效应，包括竞争性的高收率（50.1%）、高选择性（>99%）和高原子利用率。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202011164

24. Angew. Chem. Int. Ed.：氮化碳催化剂中的银单原子用于高效光催化析氢

金属原子效率最大化的单原子催化剂（SACs）引起了人们的广泛关注。然而，要获得金属负载量高、催化活性高、稳定性好的SACs是一个具有挑战性的课题。本文展示了一种新的策略来开发一种具有独特配位的高活性和稳定的单原子银氮化碳（Ag-N₂C₂/CN）催化剂。通过像差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）和扩展X射线吸收光谱鉴定了Ag原子的色散和Ag‐N₂C₂构型。实验和DFT计算进一步验证了Ag‐N₂C₂可以降低析氢势垒，扩大光吸收范围，改善CN的电荷转移。结果表明，Ag-N₂C₂/CN催化剂的析氢活性明显优于CN中的N配位Ag单原子（Ag-N₄/CN），甚至优于Pt纳米粒子负载的CN（Pt_NP/CN）。这为设计和合成具有新颖结构、催化活性和耐久性的SACs提供了新的思路。

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https://doi.org/10.1002/anie.202011495

25. Angew. Chem. Int. Ed.：定制金属-有机层的晶面，以增强二氧化碳还原的光催化活性

金属和金属氧化物纳米晶中不同的晶面表现出不同的催化性能，这种现象是很常见的，而这种现象在金属有机框架（mof）中却鲜有报道。在此，作者首次证明，暴露的富（100）晶面（Ni‐MOL‐100）的镍金属有机层（MOL）比暴露的富（010）晶面（Ni‐MOL‐010）及其体块材料（bulky Ni‐MOF）的光催化CO₂‐CO活性高得多，其催化活性分别是Ni-MOL-010和体块Ni-MOF的2.5倍和4.6倍。理论研究表明，Ni‐MOL‐100表面上的两个配位不饱和Ni（II）离子的近距离为3.50 Å，实现了协同催化作用，导致与Ni-MOL-010相比，CO₂还原的能量学上更为有利。

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https://doi.org/10.1002/anie.202011068

26. Angew. Chem. Int. Ed.：Fe-Co合金纳米粒子在水中催化肉桂醛高效加氢制备肉桂醇

肉桂醛（CAL）中C=O与共轭C=C的选择性加氢反应是生产肉桂醇（COL）的必要条件，但由于选择性低，且需要使用有机溶剂。在这里，作者首次报道了在氮掺杂碳载体上使用铁钴合金纳米粒子（NPs）作为选择性加氢催化剂，有效地将CAL转化为COL。在温和的反应条件下，以0.5比例的铁钴比合成的催化剂在纯水介质中的CAL转化率为95.1%时，可获得91.7%的选择性，是迄今为止性能最好的催化剂。实验结果表明，Co和Fe的存在分别提高了COL的选择性和CAL的转化效率，而Fe-Co合金的协同作用是同时获得高COL选择性和CAL转化效率的关键。

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https://doi.org/10.1002/anie.202009913

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