温馨提示：本推文包含12篇文献，预计阅读时间约12min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。1. Adv. Energ. Mater.：钒氧化物超晶格中的电子离域和溶解抑制，以增强水系锌离子电池的电化学性能
水系锌离子电池（ZIBs）引发了大量科学研究，并因其具有体积能量密度高，锌资源丰富，生态友好和易于使用等独特优点而成为大规模储能应用的有前途的替代方法。然而，由于活性物质在水系电解质中的溶解以及Zn2+与正极晶格之间强烈的静电相互作用而导致锌离子电池的可逆性差和动力学缓慢，阻碍了锌离子电池的发展步伐。在本文中，氧化钒（V2O5-x）/聚苯胺（PANI-V）超晶格结构被证明是克服这些缺陷的超晶格结构工程模型。在此超晶格中，PANI层不仅起到隔离层的作用，以扩大V2O5-x的层间间距，而且还充当导电容量的贡献者。此外，PANI层还用作结构稳定剂，以抑制V2O5-x活性物质在水系电解质中的溶解。此外，它还引入了界面效应，可调节V2O5-x单层的电荷分布，促进Zn离子扩散到结构中。相应地，减弱静电相互作用和抑制活性物质的溶解可协同提高锌离子存储的电化学性能。这项工作为开发/改进水系锌离子电池正极铺平了道路。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020018522. Adv. Funct. Mater.：在基于LiFSI的电解质中实现有序无枝晶锂金属负极的有序有机/无机双层界面原位自组装具有3860 mA h g-1的高容量金属锂电极是可再充电电池最有希望的候选材料。但是，一些固有的问题，例如枝晶生长，不均匀的固体电解质界面（SEI）和高制造风险限制了其实际应用。在此，不同于常规的镶嵌结构，提出了一种在锂表面上有序双层结构的原位自组装有机/无机杂化SEI的简便制造方法，以抑制枝晶的形成。借助中等活性的含氟离子液体，可以在金属锂表面上原位自组装形成氟化锂和稳健的有序有机部分。X射线光谱，原位光谱和原子力显微镜揭示了双层结构的演化过程。形成的“双重保护”有序杂化相间层还表现出令人惊讶的抗碳酸盐电解质或干燥空气腐蚀的能力。结果，经过预处理的金属锂电极具有出色的剥离/镀覆可逆性，库伦效率约 99％，并且在长达1200小时的使用寿命内没有形成枝晶，并且在10 mA cm-2的电流密度下仍保持高性能。比大多数报告的都高，显示出对将来锂金属电池利用的促进作用。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.2020074343. J. Am. Chem. Soc.: 分子间的相互作用调节了金属卤化物钙钛矿太阳能电池缺陷钝化的性能和寿命缺陷钝化是制造高效钙钛矿太阳能电池(PSCs)最常用的策略之一。然而，尽管分子钝化剂与钙钛矿晶体之间的二次结合薄弱，但钝化效果在恶劣操作条件下的耐久性还没有得到广泛的研究。在这里，研究者们采用战略性设计的钝化剂来研究它们的相互作用能对钙钛矿晶体的影响，并将其与钝化效果的性能和寿命联系起来。阐明了具有较强相互作用能的钝化剂不仅有利于有效的缺陷钝化，而且有利于抑制缺陷迁移。采用最佳钝化剂处理的原型PSCs表现出优异的性能和操作稳定性，在85℃连续光照或氮气条件下处理1008 h后，分别能保持初始性能的81.9和85.3%，而参考器件在此期间完全降解。这项工作为设计钙钛矿光电器件的耐用缺陷钝化剂提供了重要的见解。https://doi.org/10.1021/jacs.0c095604. J. Am. Chem. Soc.：调节表面终止使倒置钙钛矿太阳能电池的效率大于23%钝化钙钛矿膜表面和团块缺陷是降低钙钛矿太阳能电池非辐射复合损失的有效途径。钙钛矿表面的晶格干涉和原子周期性的微扰经常会显著影响材料的性质和器件的效率。通过对钙钛矿表面末端基团的剪裁和表面化学环境的修饰，可以减少缺陷，提高衍生PVSCs的光伏性能和稳定性。研究者们报道了一种合理设计的双官能团，即碘化哌唑(piperazinium iodide, PI)，在同一六元环上同时含有R2NH和R2NH2+基团，既作为电子供体，又作为电子受体，与钙钛矿膜上不同的表面末端发生反应。缺陷钝化后的钙钛矿膜表面残余应力释放，无辐射复合损失得到抑制，且具有更多的n型特征，能实现充分的能量转移。因此，明显抑制了电荷重组，从而使开路电压(VOC)达到1.17 V, VOC损失降低0.33 V。可实现23.37%的高功率转换效率(PCE)(认证为22.75%)，是目前报道的倒置PVSCs的最高值。我们的工作揭示了利用合理设计的双功能分子同时提高器件性能和稳定性的一种非常有效的方法。https://doi.org/10.1021/jacs.0c098455. Adv. Energ. Mater.：一种用于高效无机钙钛矿太阳能电池的低温添加剂浸出方法无机CsPbI3 钙钛矿的光学带隙范围为1.67至1.75 eV，是一种有前途的光收集材料，可作为串联太阳能电池中的顶层电池，但其高制造温度会损坏中间层或底层电池。在这里，研究者们展示了一种添加剂浸提法制备CsPbI3 钙钛矿薄膜的方法，该方法可以将制备温度降低到100°C。 高结晶度的CsPbI3钙钛矿膜是通过DMA+、Cs+和I−浸出DMAPbI3和Cs4PbI6之间的溶液辅助反应获得的。所制备的CsPbI3钙钛矿薄膜与高温薄膜相比具有更好的稳定性。 结果，获得了超过16％的功率转换效率，并且未封装的器件在相对湿度为10％的空气中老化30天后，保持了初始效率的93％以上。https://doi.org/10.1002/aenm.2020027546. Nat. Mater.封面：区域选择性耗竭诱导混合胶体的可调组装利用位点选择性定向相互作用将胶体粒子组装成具有所需性能的预定胶体超晶格是人们广泛追求的目标，但很难实现。在这里，我们利用区域选择性消耗相互作用来设计非球形胶体杂化微粒的定向键合和组装。可以通过调节耗尽条件来调节二元胶体混合物的结晶。随后，制备了具有可控长宽比的三嵌段双相胶体，以实现区域选择性键合。这些双相胶体未经任何表面处理，就可组装成各种胶体超结构和超晶格，它们具有优化的端到端或中心到中心的相互作用。此外，我们还观察了多晶形结晶，用我们开发的算法对每种形式的丰度进行了量化，并对结晶过程进行了实时研究。我们展示了选择性地控制各向异性胶体上特定区域间的吸引相互作用，而不需要特定位置的表面功能化，从而形成了一种具有不可预见的排列和性质的胶体结构的一般方法。https://www.nature.com/articles/s41563-020-0744-27. Adv. Energ. Mater.：通过重定向结晶路径，可以有效抑制二维钙钛矿太阳能电池的缺陷，其效率超过18%垂直取向的2D钙钛矿具有良好的光电性能和固有稳定性，但与3D类似物相比，其光伏应用仍受到低功率转换效率（PCE）的限制。在此，研究者们报道了一种新的结晶途径（RCP）可以抑制垂直取向的2D钙钛矿中过快的自组装行为所引起的缺陷。通过控制卤化铵添加剂在不同钙钛矿晶体平面上的特定吸附，有意抑制了（111）平面的动态优选生长，少数（202）平面作为次级成核位点出现，从而刺激了大晶粒的产生。随着卤素调节铵的去质子化的进行，（111）晶面逐渐恢复了其生长优势，最终形成了垂直取向的2D钙钛矿膜，具有高均匀性，降低的陷阱态密度和所需的载流子迁移/收集动力学。使用RCP-2D薄膜的太阳能电池显示出可重现且稳定的PCE，达到18.5％，填充系数高达83.4％。这些发现为同时获得高度定向且缺陷较少的2D钙钛矿薄膜提供了重要的信息缺失，从而获得了出色的器件性能。https://doi.org/10.1002/aenm.2020029668. Adv. Funct. Mater.：供体-π-受体型卟啉衍生物辅助高效钝化钙钛矿太阳能电池的缺陷钝化近年来，混合钙钛矿太阳能电池（PSC）由于其低成本，易于制造和高光电转换效率而备受关注 然而，固溶钙钛矿膜通常显示出明显的结构紊乱，导致晶格和晶界表面的离子缺陷。 在此，研究者们通过一系列编码为CS0 ， CS1 和 CS2 的D–π–A卟啉可以有效地钝化钙钛矿表面，增加 VOC 和FF，减少磁滞效应，提高功率转换效率大于22％，并且提高了器件的稳定性。这项研究的结果表明，供体-π-受体型卟啉衍生物是有希望的钝化剂，可以改善PSC的器件性能。https://doi.org/10.1002/adfm.2020077629. Nat. Commun.：全固态电池空间电荷层对界面锂离子输运影响的原位可视化研究空间电荷层（SCL）被认为是全固态锂离子电池（ASSLIBs）界面锂离子传输缓慢的原因之一。然而，在现场观察SCL对硫化物基ASSLIBs界面锂离子输运的影响仍然是一个巨大的挑战。在这里，本文利用原位差分相对比扫描透射电子显微镜（DPC-STEM）技术，通过研究高压LiCoO2/银辉石岩 Li6PS5Cl界面上的净电荷密度分布，直接观察到SCL引起的电极/电解质界面锂离子积累。此外，本文还通过原位DPC-STEM技术和有限元模拟进一步证明了一种内置的电场和化学势耦合策略，以减少SCL的形成并促进锂离子在电极/电解质界面的传输。本文的研究结果将显著地促进对ASSLIBs中SCL机制的基本科学理解，并为高速率ASSLIBs的合理电极/电解质界面设计提供参考。
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19726-510. Nat. Commun.：可充电锌-空气电池用异金属咪唑骨架上d-轨道导向活性位点的研究采用纯金属有机骨架作为空气电极可能会给可充电锌空气电池注入新的活力，但由于在调节其电子状态和结构孔隙率方面存在挑战，因此成功应用的可能性很小。在这里，本文通过在钴锌杂金属咪唑框架中引入配体空位和分层孔来克服这些问题。系统表征和理论模拟表明，配体编辑可以有效地引导金属d-轨道电子占据，从而使*OH脱质子化的能垒更容易克服。作为一个进步，选择的钴锌异金属合金提高了不饱和d-轨道的能级，并优化了含氧中间体的吸附/解吸过程。基于这些优点，钴锌杂金属咪唑框架作为一种概念上独特的电极，使锌空气电池在15 mA cm2时放电充电电压间隙为0.8 V，循环性为1250小时，优于贵金属基准。https://doi.org/10.1038/s41467-020-19709-611. Joule：压延过程中电池电极微观结构的演变压延工艺对电极三维结构有着重要的影响，是优化电池性能和寿命的关键工艺。利用X射线nano-CT对锂离子电池阴极进行了原位压延实验，结果表明，由大颗粒组成的电极具有非均匀的微观结构自排列。在高碳率下，性能主要受到缓慢的固态扩散的限制，由于显微结构和岩化不均匀性的增加，压延会加剧这种扩散，从而导致活性材料的利用不足。相比之下，由小颗粒组成的电极结构稳定，变形更均匀，弯曲度更低，显示出更高的额定容量，对压延致密化不太敏感。最后，研究了多孔性和电极厚度的双重变化对性能的影响，为电极制造中不同应用的微观结构优化提供了新的思路。https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.10.01012. Adv. Energ. Mater.：用高压稳定粘合剂延长4 V全固态聚合物电池循环寿命的研究聚氧化乙烯（PEO）基固体聚合物电解质（SPE）由于其电化学氧化窗口有限，与LiCoO2等 4V级阴极不相容。在此，研究了多种粘合剂，包括常用粘合剂PEO、聚偏二氟乙烯（PVDF）和富羧基聚合物（CRP）粘合剂，如海藻酸钠（Na‐褐藻酸钠）和羧甲基纤维素钠（ASPBS）在4V级全固态聚合物电池（ASPBS）中的应用。结果表明，添加CRP粘合剂的ASSPBs在1000次循环（容量保持率为60%，几乎是PEO和PVDF粘合剂的10倍）时表现出优异的循环性能。同步辐射X射线吸收光谱（XAS）、形貌研究和密度泛函理论研究表明，CRPs具有羧基，能将电极材料牢固地结合在一起，起到保护阴极/SPE界面的作用。循环伏安法研究表明，CRP粘合剂在高压下比PEO和PVDF更稳定。如X射线光电子能谱和Co L-边缘 XAS结果所揭示的，CRP粘合剂在高压下的稳定性和涂层性能有助于阴极/SPE界面的稳定，从而实现长循环寿命、高性能4V级ASSPBs。https://doi.org/10.1002/aenm.202002455更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入研之成理后台自主查询。催化/能源交流群，请添加微信：yzcl93
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