温馨提示：本推文包含18篇文献，预计阅读时间约18min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。1. Adv. Energ. Mater.：通过高浓度电解质化学实现用于钾离子电池的高性能金属磷化物负极
金属磷化物由于其高理论容量和相对较低的工作电压而被认为是高能量密度钾离子电池（PIB）的有希望的负极材料。金属磷化物的失效机理源于循环过程中的大体积变化，这导致容量快速下降。在这里，高浓度电解质被用来使钾金属和钾离子电池具有比其稀释电解质更出色的循环稳定性，这主要得益于阴离子衍生的坚固而均匀的固体-电解质界面层，这有助于保持电极的完整性，避免过度的副反应，并抑制电解质分解。进一步的研究还揭示了高浓度电解质与钾金属化学相容性优越的协同优势，与常规的稀电解质相比，其电化学稳定性和安全性均得到显着提高。这项工作为减轻金属磷化物的降解以构建高能量密度的钾离子电池提供了可行的策略。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020033462. Adv. Energ. Mater.：氟化碳酸盐电解质具有出色的氧化稳定性，可确保钠离子电池中Na2/3Ni1/3Mn2/3O2正极的长循环稳定性层状过渡金属氧化物是适用于低成本储能系统的钠离子电池正极材料。但是，它们的循环稳定性需要大大提高以满足实际应用的要求。特别是，与电解质稳定性和正极-电解质界面（CEI）形成有关的问题仍未解决。在此，表明具有高氟含量的电解质可在过渡金属氧化物Na2/3Ni1/3Mn2/3O2正极上诱导生成坚固的氟化正极-电解质界面，该正极可有效地钝化其表面并抑制循环过程中电解质的连续分解。结果，电池提供了显着改善的倍率性能和循环稳定性。密度泛函模拟进一步验证了氟化电解质在正极上具有较低的最高占据分子轨道能和高离解能垒的优异稳定性。这一发现证明了氟化电解质在改善Na2/3Ni1/3Mn2/3O2正极对电网规模应用的长循环稳定性方面的有利作用。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020027373. Adv. Energ. Mater.：利用石墨/硬碳混合负极实现锂离子电池的6C快速充电可同时实现高能量密度和快速充电的锂离子电池对于电动汽车至关重要。石墨负极具有高能量密度，但在快速充电期间会受到反应电流不均匀和不可逆的锂镀层的影响。相反，硬碳由于其较低的初始库伦效率和较高的平均电压而显示出优异的倍率性能，但能量密度较低。在这项工作中，通过使用商业化的叠层袋式电池（> 1 Ah）和电极负载（3 mAh cm-2），用石墨和硬碳的均匀混合物制造混合负极，可以克服这些缺陷。通过控制石墨/硬碳比率，这项研究表明可以系统地调整电池性能，以实现高能量密度和有效的快速充电。经过500次4C和6C快速充电循环后，具有优化混合负极的袋式电池分别保留其初始比能的87％和82％。这显着高于在相同条件下使用纯石墨负极的61％和48％的比容量保留率。性能的提高归因于整个混合负极中反应电流均一性的提高，这得到了连续尺度模型的支持。该过程与现有的卷对卷电池制造直接兼容，代表了快速充电的可扩展途径。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020033364. Adv. Energ. Mater.：无枝晶钠和钾金属负极上具有高离子电导率和机械强度的红磷衍生保护层钠金属负极是先进的高能量密度钠金属电池的理想选择。然而，不稳定的固体电解质中间相（SEI），无法控制的枝晶生长以及循环过程中的低库仑效率阻碍了它们的应用。在此，通过简单的红磷预处理方法在表面引入非原位Na3P层，从而获得高性能的钠负极。人造SEI层具有高离子电导率和高杨氏模量，可调节离子的均匀沉积并防止枝晶生长。受益于这些优点，带有被保护层的钠金属对称电池表现出出色的电化学性能（在1.0 mA cm-2、1.0 mAh cm-2下工作780 h）。当组装成带有Na3V2（PO4）3正极的完整电池时，钠金属电池在15 C时具有400个循环寿命，在30 C时具有约53.2 mAh g–1的高倍率容量。此外，红磷预处理方法可应用于钾金属负极。通过形成KxPy保护层（在0.5 mA cm-2、0.5 mAh cm-2下工作550小时），在钾金属对称电池中也可实现出色的性能。人造红磷衍生的保护方法还可以扩展到具有高功率密度和能量密度的固态碱金属电池。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020033815. ACS Energy Lett.：原位聚合粘合剂：具有高质量负载的锂离子电池全集成SiOx负极的三合一设计策略高质量负载的SiOx电极的开发是实际应用锂离子电池的重要前提，但使用现有的粘合剂仍是一项艰巨的挑战。在本文中，我们提出了一种用于三位一体的SiOx电极中粘合剂体系的设计策略。将“硬”聚糠醇（PFA）和“软”热塑性聚氨酯（TPU）交织为三维构象，以通过原位聚合限制SiOx颗粒。在电极系统中，PFA作为框架，TPU作为缓冲区，并且组件之间形成氢键相互作用。得益于三管齐下的协作策略，PFA-TPU / SiOx电极在100个循环后，在> 3.0 mg cm–2的高质量负载下，其面积容量为2.4 mAh cm–2。这样的粘合剂体系还扩展到具有高质量负载的其他潜在的金属氧化物负极，例如Fe2O3和SnO2，从而为高面积容量电极功能聚合物粘结剂的合理设计提供了依据。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c023426. ACS Energy Lett.：受保护的无机/有机混合固体电解质可用于钠硫电池钠硫电池是有前途的高能量密度，经济高效的储能系统。然而，需要低电阻的固体电解质来稳定钠负极。尽管基于硫化物的固体电解质提供高离子电导率，但当与钠金属接触时它们会遭受化学反应，并且在机械上易碎。本文实现了原位交联反应，将传导钠离子的硫代锑酸钠嵌入保护性聚合物基质中。增强的柔韧性使得能够形成薄的但可转移的混合电解质膜（厚度为30μm，室温电阻为65 ohm cm2）。由于硫代锑酸钠与聚合物之间的化学键，当以0.5 mA cm–2的电流密度循环时，杂化电解质与钠保持稳定的界面。混合固体电解质可保护钠金属免受含多硫化物的液体电解质的腐蚀，并使用未封装的硫正极能够使钠硫电池稳定运行90个循环。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c02494 7. Science：基于过氧化锌化学的可充电锌-空气二次电池可充电碱性锌-空气电池具有较高的能量密度和安全性，但由于4e-/O2化学反应缓慢，需要水的参与，以及碱性电解质中大气CO2引起的寄生反应而产生的电化学不可逆性。在这里，本文报告了一种锌-O2/过氧化锌（ZnO2）化学，该化学在非碱性水电解质中通过2e-/O2过程进行，这使得锌-空气电池中的氧化还原反应具有高度可逆性。这种ZnO2化学是由于空气阴极上的疏水性三氟甲烷磺酸盐阴离子引起的贫水富锌内亥姆霍兹层而实现的。这样构造的非碱性锌-空气电池不仅能在环境空气中稳定工作，而且比碱性电池表现出更好的可逆性https://doi.org/10.1126/science.abb9554 8. J. Am. Chem. Soc.：全固态合金金属电池的微观机理：调节均匀锂沉淀和柔性固体电解质界面演变与合金阳极相匹配的硫化物基固体电解质（SSEs）被认为是克服锂（Li）阳极瓶颈的全固态电池（ASSBs）的理想选择。然而，对SSE合金阳极上的动态电化学过程的理解仍然很难。在此，原位原子力显微镜揭示了锂电极上锂沉淀的块状形成和堆积行为，揭示了纳米级锂沉积/溶解的形态演化。此外，二维Li-In合金片层和In电极上的均匀固体电解质界面层揭示了合金阳极微观调控的析出机制。柔性褶皱结构的SEI壳进一步实现了循环时的电极保护和内Li调节，阐明了SEI壳对循环行为的功能影响。这种对形态演化和动力学机制的现场跟踪，有助于深入理解和优化合金基ASSBs。https://doi.org/10.1021/jacs.0c10121 9. Angew. Chem. Int. Ed.：水性二次电池无枝晶锌阳极的阴离子织构金属阳极的可逆性是影响可充电电池寿命的一个根本问题。金属锌虽然广泛应用于水性储能系统，但其枝晶的形成严重阻碍了其应用。在这里，本文报告织构锌作为一种有效的方法来解决锌枝晶的问题。通过磺酸盐阴离子诱导电沉积，证明了（002）基面优先暴露的平面内取向锌织构，迄今为止还没有关于（002）织构锌的固体报道。阴离子诱导的锌配位重建是织构形成的主要原因。与传统硫酸盐基电解液的（101）织构对应物相比，Zn（002）织构能够在10 mA cm-2的高电流密度下实现高度可逆的剥离/电镀，显示出其无枝晶特性。锌（002）织构基水性锌电池具有优异的循环稳定性。开发的阴离子织构方法为探索锌化学和繁荣水性可充电电池提供了一条途径。https://doi.org/10.1002/anie.202015488 10. Adv. Energ. Mater.：Mn-N4氧还原电催化剂在锌-空气电池中的活性部位和高性能研究开发廉价、高效的非贵金属催化剂代替铂用于碱性氧还原反应是能源领域的一个热点。在碱性氧还原反应过程中，研制了半波电位（E1/2）高达0.910 V的Mn氧还原电催化剂，并用X射线吸收光谱法研究了高效Mn单原子位的动态原子结构变化。这些结果表明，低价态MnL+—N4是氧还原过程中的活性中心。密度泛函理论表明，MnL+—N4向吸附的OH物种的电子转移对其优异的电催化性能起着关键作用。此外，这种MnL+—N4材料作为锌-空气电池的阴极组装时，具有高的功率密度和优异的耐久性，在实际装置中具有替代Pt催化剂的潜力。https://doi.org/10.1002/aenm.202002753 11. Adv. Energ. Mater.：原位聚合共轭聚（芘-4,5,9,10-四酮）/碳纳米管复合材料在高性能钠电池负极中的应用钠电池因其综合电化学性能好、丰度高、钠资源成本低等优点，近年来备受关注。然而，目前钠电池的能量密度不高，循环稳定性差，限制了其大规模应用。本文采用原位聚合法制备了π-共轭聚（芘-4,5,9,10-四酮）/碳纳米管（PPTO-CNTs）复合材料作为钠电池正极材料。研究发现，PPTO-CNTs复合材料中PPTO与CNTs之间的π-π相互作用克服了PPTO单元间的排斥作用，使PPTO具有平坦的结构，提高了PPTO-CNTs复合材料的导电性和活性中心的可及性。因此，PPTO–CNTs电极显示出360.2 mAh g−1的高放电容量、长循环稳定性（1300次循环后容量保持率为95.1%）和高倍率容量（10.0 A g−1时为194.5 mAh g−1）。此外，还制备了能量密度为≈204.0 Wh kg−1PPTO+Na的Na//PPTO–CNTs电池，100次循环后容量保持率为91.2%。此外，通过实验和理论计算的结合，论证了每个PPTO分子单元的四钠离子氧化还原化学机理。这项工作将促进共轭聚合物在高性能钠电池中的实际应用。https://doi.org/10.1002/aenm.202002917 12. Adv. Energ. Mater.：Co2+/3+/4+调节Mn‐O电子态用于超级水性锌锰氧化物电池水性可充电锌锰电池因其低成本和高能量密度而极具吸引力。然而，Mn（III）歧化和Jahn-Teller畸变会引起Mn（II）的溶解和不可逆相变，极大地降低循环寿命。本文报道了一种多价钴掺杂的Mn3O4（Co-Mn3O4），它具有高容量和可逆性，这取决于掺杂钴的各种状态的多重作用。相变产物δ-MnO2层间的Co2+掺杂起到了“结构柱”的作用，其中的Co4+能提高Mn4+的电导率，保持较高的比容量。更重要的是，Co离子（Co2+，Co3+）掺杂能有效抑制放电产物中的Jahn-Teller效应，促进离子扩散。利用X射线吸收光谱结果和密度泛函理论模型，验证了掺杂钴的多重作用。具体而言，Co-Mn3O4阴极在100 mA g–1时表现出362 mAh g–1的高比容量和463.1 Wh kg–1的能量密度。在2.0 A g-1下进行1100次循环后，容量保持率达到80%。为锌离子电池用高可逆锰基氧化物正极材料的设计提供了新的思路和方法。https://doi.org/10.1002/aenm.20200320313. ACS Energy Lett.：预制的富锂梯度相对实用高能NMC-硅全电池的影响目前，实现由高镍含量的分层氧化物阴极（高镍含量的NMC）和硅基阳极组成的高能量密度锂离子电池是非常迫切的。富镍NMC的一个关键挑战是其快速的容量退化。此外，硅基阳极的低初始库仑效率消耗了阴极的电化学活性锂，大大降低了全电池的能量密度。研究者们把阴极和阳极作为一个整体来考虑，同时解决双方的问题。富镍LiNi0.65Mn0.20Co0.15O2 (LR-Ni65)由一个富锂梯度界面层(约20 nm)组成，旨在提供过量的电化学活性锂来补偿阳极上的锂损耗，并通过调节阴极结构中的Li/Ni无序性来增强循环稳定性。研究表明，LR-Ni65||硅/石墨袋电池的容量(3.29 Ah)大于原始富镍NMC的容量(2.95 Ah)，并增强了循环稳定性，容量保留率为88%。由于其与现有富镍NMC工艺的良好相容性和简便的合成方法，使得该阴极材料具有良好的商业应用前景。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c02487 14. Sci. Adv.：稳定倒置钙钛矿太阳能电池的化学防腐策略长期使用的倒置钙钛矿太阳能电池(PSCs)面临的一大挑战是，常用的金属电极与钙钛矿层发生反应，导致电极腐蚀和器件退化。基于金属腐蚀的理念，研究者们提出了一种化学腐蚀策略，通过在铜电极沉积前引入典型的苯并三唑(BTA)有机缓蚀剂来制备稳定的倒置PSCs。BTA分子与铜电极化学配位，形成不溶性的[BTA-Cu]聚合物膜，抑制钙钛矿与铜电极之间的电化学腐蚀和反应。含BTA/Cu的PSCs具有良好的空气稳定性，在时效2500小时后，其初始效率仍保持92.8±1.9%。此外，85℃老化1000小时以上>仍能保持90%的初始效率。具有BTA/Cu的PSCs也表现出良好的运行稳定性，在连续最大功率点跟踪1000小时后，PSCs的初始效率仍保持88.6%±2.6%。https://advances.sciencemag.org/content/6/51/eabd158015. Angew. Chem. Int. Ed.：吡啶基掺杂剂无聚合物半导体实现高效与低电压损失的倒置钙钛矿太阳能电池目前，倒置钙钛矿太阳能电池(PVSCs)性能的进一步提高主要受到有害非辐射重组(NRR)过程造成的高开路电压(VOC)损失的限制。在此，我们报道了一种通过合理设计一种新的吡啶基聚合物空穴传输材料(HTM) 即,PPY2,来同时减少钙钛矿内部和界面处NRR过程的简单而有效的方法。在钙钛矿中表现出合适的能级、高空穴迁移率、对不配位pb2+和碘离子缺陷的有效钝化, 以及促进高质量多晶钙钛矿膜形成的能力。在没有任何掺杂剂的情况下，使用PPY2作为HTM的倒置PVSCs提供了令人激动的高达22.41%的PCE，且V OC损失很小(0.40 eV)，这是迄今为止报道的倒置PVSCs的最佳器件性能之一。此外，基于PPY2的非封装器件表现出良好的长期光稳定性，在一次太阳持续照射500小时后，其初始PCE可以维持97%以上。https://doi.org/10.1002/anie.202016085 16. Angew. Chem. Int. Ed.：用于Li-S电池长循环寿命的锂金属上坚固的双相表面层的原位构建锂硫电池作为一种高能量密度电池具有广阔的应用前景。然而，锂多硫化物(LiPSs)中间体容易飞入锂阳极，与锂金属发生严重反应，消耗活性物质，导致电池快速失效，成为其实际应用的一大障碍。研究者们开发了一种简便的溶液预处理方法，用于Li阳极的金属-氟化物/二甲基亚砜溶液，以原位构建双相表面层(BSLs)。它由锂金属上的亲锂合金(Li x M)和LiF相组成，有效地抑制了穿梭效应，提高了锂硫电池的循环寿命。具有良好Li +迁移能力和力学性能的BSLs不仅能有效抑制枝晶生长，还能屏蔽Li阳极与LiPSs的腐蚀反应。采用这种BSLs - Li阳极的锂硫电池在1℃下循环次数超过1000次，同时保持了98.2%的高库仑效率。基于实验和理论结果，我们提出了一种新的协同机制,基于稳健的BSLs和金属- S键斥力-用于抑制航天飞机效应的空间屏蔽, 是实现高稳定性锂S电池和其他金属电池系统的有效策略https://doi.org/10.1002/anie.20201504917. Adv. Energ. Mater.：对高性能全无机CsPbI1.5Br1.5钙钛矿太阳能电池进行有机染料钝化，效率超过14%近年来，全无机钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为解决有机-无机PSCs热不稳定性的一个很有前途的模板受到了越来越多的关注。然而，热力学相不稳定和器件效率相对较低仍然是一个挑战。在此，研究者们使用有机染料异硫氰酸荧光素(FITC)作为钝化剂制备了高效稳定的CsPbI1.5Br1.5钙钛矿基无机PSCs。FITC的羧基和硫氰酸盐基团不仅通过与低于配位的Pb2+形成相互作用使陷阱态最小化，而且在退火过程中显著增加了钙钛矿薄膜的晶粒尺寸和改善结晶度。因此，钙钛矿薄膜具有优异的光电性能、延长载流子寿命、降低陷阱密度和提高稳定性。该器件的最高效率为14.05%，滞回可以忽略不计，这是迄今为止报道的无机CsPbI1.5Br1.5太阳能电池的最高效率。此外，FITC可作为有吸引力的钝化剂，以提高基于CsPbI2Br和CsPbIBr2的PSCs的性能。此外，通过对混合卤化物无机钙钛矿的综合比较，研究表明CsPbI1.5Br1.5型钙钛矿是一种很有前途的候选钙钛矿，具有用于高性能无机PSCs的最佳卤化物组成。https://doi.org/10.1002/aenm.20200358518. Adv. Energ. Mater.：场致径向结用于无掺杂晶体硅微线太阳能电池，效率超过20％晶体硅(c - Si)微细线结构上的径向结大大减少了光诱导少数载流子在正交空间方向上的解耦光吸收和载流子分离所产生能量所需的扩散长度。因此，径向连接减轻了对高纯度材料的需求，从而降低了硅太阳能电池的制造成本。在本研究中，研究者们报道了Al2O3原子层沉积(ALD)在n-c-Si微丝表面形成无掺杂剂的径向结。ALD-Al2O3产生p+逆温层，最终在n-c-Si表面形成径向结。利用PC1D模拟计算了p+反转层引起的耗竭区宽度为900 nm。ALD-Al2O3产生p+逆温层，最终在n-c-Si表面形成径向结。利用PC1D模拟计算了p+反转层引起的耗竭区宽度为900 nm。值得注意的是，在300-980 nm波长范围内，内部量子效率达到90%以上，从而验证了径向结的成功形成。https://doi.org/10.1002/aenm.202003707更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入研之成理后台自主查询。催化/能源交流群，请添加微信：yzcl93
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