DeepH-pack：携手DeepModeling社区，助力高效精确的第一性原理电子结构计算

以DeePMD为代表的深度学习力场方法已经在材料模拟等领域取得较大成功，可以显著加速材料原子结构的精确模拟。然而理解、预测材料物性离不开电子结构计算，其深度学习的方法实现更具挑战性，研究进展有限。近期，清华大学物理系团队提出了DeepH方法框架，利用深度学习极大加速第一性原理电子结构计算研究，并在此基础上开发DeepH-pack软件。为了进一步促进DeepH-pack软件的发展，DeepH-pack将加入DeepModeling社区，与诸位社区开发者共同推动高效精确的第一性原理电子结构计算软件发展。

DeepH项目简介

第一性原理计算的困境

第一性原理计算基于量子力学基本原理，无需任何经验参数，可以精确预测材料性质，已被广泛应用于物理、材料、化学、生物相关的科学研究。然而，受限于计算效率和精度，如何实现大尺度材料体系的第一性原理研究是该领域的一个重大挑战。基于人工神经网络的深度学习方法为解决该挑战问题带来了曙光。近期，深度学习已经成功应用于精确预测原子间相互作用，并加速分子动力学模拟。相比之下，理解、预测材料物性离不开电子结构计算，其深度学习的方法实现更具挑战性，研究进展有限。因此，发展深度学习方法、解决第一性原理电子结构计算的效率-精度两难困境是一个关键的科学问题。

DeepH-pack软件：高效电子结构计算

清华大学物理系徐勇、段文晖研究组发展了一种深度学习方法DeepH（Deep Hamiltonian），利用神经网络加速大尺度材料系统的第一性原理电子结构计算。从2021年1月开始，以清华大学高等研究院博士生李贺为主开发了DeepH-pack软件实现DeepH方法，并在GitHub上开源。2022年7月，DeepH项目正式加入DeepModeling社区。

DeepH-pack可以由密度泛函理论（density functional theory，DFT）数据训练神经网络模型，预测需要研究材料构型的哈密顿量（Hamiltonian），从而跳过耗时的DFT自洽迭代过程，直接计算电子性质，实现高效的第一性原理电子结构计算。DeepH-pack利用了电子性质的局域性原理，只需要利用小体系数据集训练的模型便可以在大尺度材料体系给出准确预测。通过引入局域坐标系与基组变换，DeepH-pack能妥善处理哈密顿量的旋转协变（也就是“等变”）问题，确保模型的泛化能力并简化学习难度。DeepH-pack可以为大尺度材料和物理问题的第一性原理研究提供新契机。

DeepH框架的方法介绍和示例研究结果以“Deep-learning density functional theory Hamiltonian for efficient ab initio electronic-structure calculation”为题发表在6月23日的《自然·计算科学》（Nature Computational Science）。在同一期中，该杂志以研究简报（Research Briefing）形式介绍了这一成果，附有专家和编辑评论，以及Behind the paper栏目。

DeepH用于高效电子结构计算的示意图。a, DFT哈密顿量是材料构型的函数，通常由耗时的自洽计算得到，DeepH利用深度神经网络预测给定原子构型的哈密顿量，得到的哈密顿量可以被用于计算各种物理性质。b, 使用DeepH研究转角范德瓦尔斯材料的流程图。通过无转角材料构型的DFT结果训练，DeepH模型可以高效准确地预测各种转角材料构型的物理性质。

DeepH-pack应用案例

项目的首篇文章（https://www.nature.com/articles/s43588-022-00265-6）中，以多种代表性材料为例展示了DeepH-pack软件研究电子结构性质的表现。测试材料体系涵盖了准一维/准二维/三维的空间维度、平坦或卷起的原子构型、强化学键或范德瓦耳斯键、单种或多种化学元素、考虑了有或无自旋轨道耦合的情况。可以对态密度、能带结构、非线性光学响应多种物理性质进行精确预测。

DeepH-pack的一个典型成功应用是研究双层转角范德瓦尔斯材料。转角材料具有丰富的新奇物理性质，但因为该体系具有很大的摩尔超周期，传统的DFT方法受限于计算消耗难以研究其电子结构。经验紧束缚模型或连续模型方法计算速度快，但是计算精度有限，而且只适用于转角石墨烯等少数几种转角材料。DeepH-pack使用DFT数据训练，可以复现出DFT方法的精度与可迁移性，对于不同的转角材料研究具有通用性。下面以具有强自旋轨道耦合的双层转角铋烯为例，分享DeepH-pack作为研究转角材料的通用方法上的表现。

双层转角铋烯的能带结构预测。DeepH-pack使用3×3扩胞带有随机扰动的双层无转角铋烯数据训练，只需对576个随机结构（每个结构含有36个原子）进行实际DFT计算得到数据集，训练出的模型就可以准确预测各种转角下双层铋烯的哈密顿量。对于预测出的DFT哈密顿量进行对角化可以得到其能带结构，下图蓝色散点图是DeepH-pack对7.34°转角双层铋烯的能带结构预测，基本复现了红色的DFT计算结果。得益于DeepH方法的高精度和高效率，通过这一流程可以快速计算各种转角下铋烯的能带结构，研究强自旋轨道耦合与摩尔转角的协同作用。

详细复现步骤可见文档页面： 

https://deeph-pack.deepmodeling.com/en/latest/demo/demo1.html

https://deeph-pack.deepmodeling.com/en/latest/demo/demo2.html

使用DeepH-pack

使用DeepH-pack软件研究高效大尺度材料的电子结构性质分为3个步骤。

1. 首先应根据要研究体系的特点设计一个数据集，比如可以在小尺度材料原子结构的基础上加入随机扰动，模拟要研究的大尺度材料的局域化学环境。设计好数据集的原子结构后，需要使用局域基DFT软件进行自洽计算得到小尺度材料的DFT哈密顿量。目前DeepH-pack支持的DFT软件是OpenMX、ABACUS（已加入DeepModeling社区、完全自主知识产权的一款DFT软件）、FHI-aims，正在测试和完善SIESTA的接口。计算好数据集后，需要将DFT计算好的数据处理成DeepH-pack的格式，并为每一个结构建立相应的局域坐标系。为此，应在安装好DeepH-pack的环境下运行：

deeph-preprocess --config ${config_path}

其中${config_path}是配置文件的路径，配置文件中可以设置的参数可见文档页面：

https://deeph-pack.deepmodeling.com/en/latest/keyword/preprocess.html

2. 处理好数据集后，就可以训练一个预测DFT哈密顿量的深度学习模型，只需执行命令：

deeph-train --config ${config_path}

训练过程的配置文件可以设置的参数可见文档页面：

https://deeph-pack.deepmodeling.com/en/latest/keyword/train.html

3. 训练好DeepH模型后，就可以在大尺度材料结构上推理其DFT哈密顿量，并进行稀疏矩阵运算得到关心的电子结构性质。推理哈密顿量并计算物理量，需要运行：

deeph-inference --config ${config_path}

推理过程和物理量计算的参数设置可见文档页面：

https://deeph-pack.deepmodeling.com/en/latest/keyword/inference.html

更多详细信息，请参考DeepH-pack文档：

https://deeph-pack.deepmodeling.com/

DeepH-pack未来发展规划

DeepH方法可以高效准确地预测大尺度材料体系的DFT哈密顿量矩阵，后续可开展的第一性原理电子结构计算研究则依赖于高效的大型稀疏矩阵后处理程序，为此我们需要发展：

• 更高效的大型稀疏矩阵运算实现，比如利用GPU加速稀疏矩阵运算。

• 由DFT哈密顿量矩阵出发，实现更多种物理性质的计算。

此外，我们仍然在探索DeepH方法更多的应用场景：

• DeepH方法可以用于研究其他大尺度材料体系，比如无序、准晶、表面、界面、缺陷、合金体系。

• DeepH方法可以结合神经网络力场方法如DeePMD，快速预测不同原子构型的DFT哈密顿量，研究电声耦合效应。

此外DeepH数据集自动生成工具也是项目未来计划之一。

DeepModeling社区中的DeepH-pack

项目地址

目前DeepH-pack项目已经加入DeepModeling社区，项目地址是：

https://github.com/deepmodeling/DeepH-pack

如何加入

欢迎你在DeepH-pack的GitHub仓库中撰写 Issues，提交 Pull Requests。具体来说：

• 如果你对DeepH方法的进一步发展感兴趣，想要优化神经网络结构、发展更高明的局域坐标构建方式或等变实现方式、实现更多DFT软件的接口，那么欢迎你与开发者深入交流，丰富DeepH-pack的功能。

• 如果你正致力于某一体系的电子结构计算研究，想要通过深度学习方法扩展可研究体系的空间、时间尺度，你可以成为DeepH-pack的用户，并从实际的需求出发给我们提出宝贵建议，推动DeepH方法发展得更加完善。

此外非常欢迎你加入DeepH-pack用户交流群，一起在群里探讨DeepH-pack的使用技巧：

（如果群二维码失效，可以添加深度势能小编微信：deeppotential，小编会手动拉你入群）

参考文献

[1] He Li et al. Nat. Comput. Sci. 2, 367–377 (2022) （https://www.nature.com/articles/s43588-022-00265-6)

[2] https://www.nature.com/articles/s43588-022-00270-9

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（如需转载图文请与公众号后台联系）

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