DP还能干这个？使用DeePMD对摩尔石墨烯体系的摩尔声子和奇异电荷序的相关研究
近日，上海科技大学物质学院刘健鹏课题组、孙兆茹课题组在转角双层石墨烯摩尔超晶格体系中的摩尔声子和奇异电荷序等方面取得重要进展，相关成果发表于国际知名期刊《纳米快报》(Nano Letters)。
二维材料的发展始于石墨烯——这一蜂窝状六角晶格的单层碳原子材料，其单层呈现出半金属的电子性质。当两层石墨烯堆叠在一起，并互相扭转一个小的角度时，体系就会出现由转角产生的摩尔条纹的超胞（图1）。当转角为“魔角” (1.05°)时，层间耦合效应会导致拓扑非平庸平带的产生。强库仑相互作用和非平庸能带拓扑在这个体系中的交互作用，使得魔角双层石墨烯体系呈现出关联绝缘态、轨道磁性、和非常规超导性等诸多新奇物理效应。然而，尽快魔角双层石墨烯的电子性质被广泛的研究，对其声子性质和电声耦合效应的研究则少了很多。另一方面，声子和电声耦合效应对魔角双层石墨烯中的超导性质、有限温度的输运性质、以及电荷序的产生都至关重要，理解魔角石墨烯中的“摩尔声子”和它们的电声耦合效应是一个亟需解决的重要科学问题。
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图1. (a) 石墨烯的晶格结构，
(b)
(b) 转角双层石墨烯的摩尔超晶格。
然而，在魔角双层石墨烯中，每个摩尔超晶胞包含一万个以上碳原子，因此每个波矢有三万个以上摩尔声子模式，这为第一性原理计算魔角双层石墨烯的声子模式带来巨大挑战。刘健鹏、孙兆茹联合团队利用“深度学习分子动力学”方法克服了这个困难。具体而言，联合团队首先对大转角、小体系的转角石墨烯体系进行基于密度泛函理论的第一性原理计算，生成大量总能和力的数据，然后用这些数据来训练神经网络，进而生成一个碳原子之间的多体经典势函数。团队进一步将该由神经网络生成的势函数外延到魔角双层石墨烯，进而进行晶格弛豫和声子谱的计算。
图2. 魔角双层石墨烯石墨烯的摩尔声子谱和声子模式。
计算得到的低频声子能带如图2(a) 所示，在 0-2.4THz 的低频范围内，就包含了几百个摩尔声子模式。团队进一步探究在摩尔布里渊区内部高对称点的低频声子模式，发现在摩尔布里渊区的Γ点，体系具有多个低频的新奇摩尔声子模式，呈现出偶极矩、四极矩、和八极矩的面外振动模式（图2(b)）；而在摩尔布里渊区的M点，体系则具有条纹状、四极矩状的摩尔的极低频光学支声子模式 （图2(c)）；在摩尔布里渊区的K点，体系还会产生新奇的低频“手性摩尔声子“模式，具有非零的轨道角动量和声子极性 （图2(d)）。这些摩尔光学支声子模式频率极低，很容易通过电声耦合效应变得不稳定，进而产生由声子不稳定性驱动的新的电荷序。
由此，团队进一步利用紧束缚模型计算了特定低频声子模式的电声耦合矩阵元，并评估电声耦合强度，发现有些声子模式（如八极矩模式）与电子自由度会有较强的耦合 （图3(a)）。团队进而假设有些与电子耦合较强的声子模式会由于电声耦合效应而不再稳定，被“冻结”，从而发生结构相变，并在此结构相变下计算了电子性质。研究发现，当一个特定的低频八极矩模式 (频率0.16THz) 被冻结时，魔角双层石墨烯的电中性点会打开能隙 （图3(b)），这为理解该体系中在电中性点的关联绝缘态提供了新的视角。研究还发现，当一个特定的低频四极矩 （频率0.06THz）被冻结时，体系的电子也会随之产生电四极矩的电荷序 (图3(c))，这与之前扫描隧道显微镜在该体系观测到的电四极矩的电荷序完全一致 (Jiang et al. Nature 573, 91 (2019))，可以完美解释之前令人困惑的实验现象。
图3. (a) 魔角双层石墨烯中特定声子模式的电声耦合强度随费米能级的变化。(b) 八极矩声子冻结后在魔角双层石墨烯电中性点打开能隙。(c) 四极矩声子模式冻结后产生四极矩的电荷序。
该研究工作揭示了魔角双层石墨烯中全新的低频摩尔声子，并研究了电声耦合效应，发现声子不稳定性可以在魔角双层石墨烯中产生新奇的电荷序。该工作将会对摩尔二维材料异质结体系中的声子和电声耦合效应的研究带来重要的启发和指导。该成果以“Moire phonons in magic-angle twisted bilayer graphene” 为题发表于国际知名期刊《纳米快报》(Nano Letters)。上科大物质学院2019级硕士生刘晓迁、2017级本科生彭然为共同第一作者，刘健鹏教授、孙兆茹教授为共同通讯作者。上海科技大学为唯一完成单位和通讯单位。这项工作受到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、和上海科技大学启动经费的支持。
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