周宏才团队最新Chem：首次报道！构建3D HOFs实现超高效吸收CO2

第一作者：Rong Ran Liang

通讯作者：周宏才教授

通讯单位：美国德克萨斯A&M大学

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.03.003

研究背景

由离散分子构造体通过H键组装而成的HOFs具有高结晶度、无金属生物相容性、易再生和纯化、可加工性和可回收性等优点，被广泛地应用于大气中CO₂吸附。然而，在去除客体溶剂后保持永久的多孔性以及在恶劣的条件下生存能力，对现有的HOFs仍是一个挑战。鉴于此，来自美国德克萨斯A&M大学周宏才教授等人，采用两种2, 4-二氨基三嗪（DAT）衍生物通过H键花环形成了稳定三维HOFs，并且这是首例具有uty拓扑结构的例子。通过在每个DAT单元中接合前所未有的8对H键，这两种3D HOFs实现了最大限度地拓展H键，从而使它们即使在100 ℃的DMSO溶液中存活时间超过三天也能保持稳定性。此外，这两种3D HOFs都表现出显著的CO₂吸收能力和出色的CO₂/N₂选择能力。在已报道的HOF材料中，具有创纪录的高CO₂吸附能力。

文章要点

1、首次合成报道了两种具有独特uty拓扑结构的稳定三维HOFs（ROF-30，ROF-31）。

2、这两种3D HOFs中，每个DAT都参与了前所未有的八对H键形成，赋予了HOF优异的稳定性能，在100 ℃的DMSO溶液中存活时间大于三天，生存周期远优于报道的H键基材料

3、本文所报道的两种3D HOFs不仅在273 K、1 bar条件下对CO₂吸附分别能够达到166 cm³/g（ROF-30）和120 cm³/g（ROF-31），同时展现出对CO₂/N₂良好的选择性。其中，ROF-30对CO₂吸附能力在无金属结晶有机多孔材料中处于最先进水平。

图文展示

图1. DAT单元的H-键基序和单体设计策略

图2. 3D骨架ROF-30的单晶结构

图3. 3D HOFs的化学稳定性和孔隙度

图4. 3D HOFs对CO₂的吸附

图5.吸附CO₂和ROF-30的红外光谱

图6.模拟CO₂在ROF-30中的吸附分布

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