【期刊】特邀综述：二维傅里叶变换光谱实验方法简介 | 化学物理学报
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文章信息
Experimental Consideration of Two-Dimensional Fourier Transform Spectroscopy
二维傅里叶变换光谱实验方法简介
周梁，田烈，张文凯*
DOI:10.1063/1674-0068/cjcp2007125
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研究背景
二维傅里叶变换光谱是近几十年来发展起来的一种三阶非线性超快时间分辨光谱技术。该技术检测的信号主要是待测系统与3个飞秒激光脉冲序列分别相互作用之后产生的光子回波。二维傅里叶变换光谱图具有两个光频率维度，第三个维度则是二维光谱峰的强度。但是，由于通常使用等高线图，因此通常都展示为二维的光谱图。该二维光谱图揭示了激发频率和探测频率之间的相关性。与其它超快光谱方法相比，二维傅里叶变换光谱是一种同时具有高的时间分辨率和高的光谱分辨率的非线性光谱方法，可用于在飞秒时间尺度上观察光物理和光化学过程。近年来，随着超快激光等各种相关技术的发展和革新，二维傅里叶变换光谱方法也逐渐发展成熟。其中，二维电子光谱和二维红外光谱技术已经在各种前沿研究领域得到了广泛的应用，并取得了丰硕的研究成果。二维傅里叶变换光谱包含有关研究系统的大量信息，其峰值幅度，位置和线形与系统内部发生的各种过程有关。二维傅里叶变换光谱中沿对角线的峰称为对角峰，其反映了对应的线性吸收光谱的动态信息。不在对角线上的峰称为交叉峰，其出现意味着研究系统的两个对应能级是耦合的，此时，当飞秒激光脉冲泵浦其中一个能级时，另一个不同的能级会做出响应。这种耦合可能与分子之间的能量转移、电荷转移和振动耦合等过程有关。二维傅里叶变换光谱可以观察分子中不同振动模式或电子能量状态之间的相互作用，从中可以获得有关分子结构、能量转移或电子转移的一些信息。并且可以提供远多于从一维红外光谱或紫外可见吸收光谱所能提供的信息。例如，当一组吸收峰包含许多具有相近振动模式的基团时，二维红外光谱可以分辨这些一维红外光谱无法分辨的不同振动模式。因此，可以用来更好地区分不同的分子，尤其是结构相似的分子。目前，对于二维傅里叶变换光谱实验装置的光学设计，存在多种不同的方法，并且每种方法都有其自身的优点和局限性。但是还没有一个简单的教程可以帮助实验工作者选择并搭建其第一套二维傅里叶变换光谱实验装置。因此，本文旨在为计划搭建其第一套二维傅里叶变换光谱实验装置的初学者提供一个简短的介绍。
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内容简介
二维傅里叶变换光谱是一种同时具有高的时间分辨率和高的光谱分辨率的非线性光谱方法，其目标是确定量子系统中完备的三阶光学响应函数。二维傅里叶变换光谱最直观的解释就是具有频率分辨的泵浦-探测实验，增加的变量描述了瞬态光谱对激发光频率的依赖关系。与其他超快光谱方法相比，它具有许多优点，并且为研究各种复杂系统提供了巨大的机会。然而，二维傅里叶变换光谱的系统搭建、实验测量和理论描述仍面临许多挑战，从而限制了其广泛应用。近年来，随着超快激光等各种相关技术的发展和革新，二维傅里叶变换光谱实验的技术壁垒大大降低了，二维傅里叶变换光谱方法也逐渐发展成熟。目前，对于二维傅里叶变换光谱实验装置的光学设计，存在多种不同的方法，并且每种方法都有其自身的优点和局限性。但是还没有一个简单的教程可以帮助实验工作者选择并搭建其第一套二维傅里叶变换光谱实验装置。因此，本文旨在为计划搭建其第一套二维傅里叶变换光谱实验装置的初学者提供一个简短的介绍。
本文首先简要回顾了二维傅里叶变换光谱的技术原理，并讨论了进行二维傅里叶变换光谱面临的关键挑战。针对目前二维傅里叶变换光谱的实验进展，本文简单概述了二维傅里叶变换光谱实验方法的五种典型光学设计，然后详细比较了这些方法的优缺点。文章最后给出了二维傅里叶变换光谱的发展前景和展望。希望本文可以对计划搭建二维傅里叶变换光谱实验装置的读者提供一定的帮助。
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通讯作者
张文凯，教授，博士生导师。2001年本科毕业于中国科学技术大学化学物理系。2006年博士毕业于中国科学院化学研究所。随后在美国加州大学伯克利分校、斯坦福大学、SLAC国家加速器实验室以及宾夕法尼亚大学进行博士后研究。2015年入选第六批国家海外高层次人才引进计划青年项目，加入北京师范大学物理学系。主要学术兼职有：应用光学北京市重点实验室主任、硬X 射线自由电子激光装置项目科技委员会委员、中国化学会化学动力学专业委员会委员、北京光学学会现代光学专业委员会委员、《光谱学与光谱分析》编委会编委等。张文凯教授长期致力于发展基于前沿的超快激光和 X 射线自由电子激光技术的非线性光谱和显微成像方法。并在 Nature, Accounts of Chemical Research, Annual Review of Physical Chemistry, JACS, Nature Communication, Chemical Science等国际一流期刊发表了多篇学术论文。
Chinese Journal of Chemical Physics是中国物理学会主办，中国科学技术大学和中国科学院大连化学物理研究所协办，中国科协主管的化学物理类综合性英文学术期刊。本刊创刊于1988年，创刊名为“化学物理学报”，双月刊，2006年起改为全英文刊。本刊办刊宗旨为“面向国际化学和物理学前沿领域，及时报道化学和物理学各领域中创新科研成果和最新进展，学术成果”。报道和刊登国内外化学物理学科各领域创新性成果的“研究论文”、“研究快讯”及“前沿研究综述”。本刊严格按照国际选稿原则和编辑规范，注重原创性和快速性。本刊从2006年1月起至2012年12月，与英国物理学会出版集团（IOPP）合作。2013年至今与美国物理联合会（AIP）合作，由AIP代理海外出版发行。本刊从2002年起被SCI等国际检索系统收录。自2008年以来本刊的影响因子一直在稳定提升，具体情况详细见SCI IF。
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