【期刊】基于层状双氢氧化物的界面活性催化剂的构建及其催化机理的最新进展 | Trans Tianjin Univ

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文章信息

基于层状双氢氧化物的界面活性催化剂的构建及其催化机理的最新进展

作者：Haoxuan Du，Jiaxuan Fan，Chenglin Miao，Mingyu Gao，Yanan Liu，Dianqing Li, Junting Feng

原文标题：Recent Advances in Constructing Interfacial ActiveCatalysts Based on Layered Double Hydroxides and Their Catalytic Mechanisms

期刊：Trans Tianjin Univ, 2021

https://doi.org/10.1007/s12209-020-00277-1

原文链接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-020-00277-1

本文亮点

1.综述了近年来层状双金属氢氧化物（LDHs）合成与应用方面的研究进展。

2.探讨了界面活性位的催化机理，揭示了电子、几何和双功能效应三种界面效应提高催化性能的影响。

3.总结了LDHs界面活性催化剂设计和构建的基本原理和方法，为非均相催化特别是在多相催化和催化材料领域的研究提供了新的思路和方法。

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背景及意义

催化在科学和工业应用中都起着重要作用。负载金属催化剂是重要的一类非均相催化剂，在许多反应中均表现出优异的催化性能，如：氢化，脱氢，氧化，制氢和催化重整反应等，在工业中被广泛使用，金属和载体之间的相互作用一直是该领域研究的焦点。越来越多的研究表明，催化剂的载体在催化过程中起着重要的作用。研究发现金属氧化物载体和金属之间的SMSI效应可显著提高Pt/TiO₂催化剂的活性，随着对金属-载体相互作用的研究发展，发现导致SMSI效应的内在因素是界面活性位的产生。

近年来，层状双金属氢氧化物(LDHs)由于其在构建界面活性催化剂方面的显著优势而受到广泛关注。

本文综述了近年来层状双金属氢氧化物合成与应用方面的研究进展。总结了设计和构建LDHs界面活性催化剂的基本原理和方法，探讨了界面活性位的催化机理。揭示了电子、几何和双功能效应三种界面效应提高催化性能的影响，扩展了界面活性催化剂的构建方法，从而增加了界面活性催化剂的种类。为非均相催化特别是在多相催化和催化材料领域的研究提供了新的思路和方法。

但仍然存在以下问题需要深入研究：

（1）界面活性位的形成机理仍然不清楚，尤其是拓扑转化产生的金属/氧化物界面的形成机理。

（2）具有多个界面的催化剂的构建仍然是非常具有挑战性的任务。虽然特定的界面可以促进化学键的断裂或生成，但单个界面不足以转化多个化学键。因此，单一类型界面的催化剂不能通过多个反应步骤催化复杂的串联反应以有效地产生单一所需产物。

（3）催化活性位的原位转化表征还需深入研究，更好地了解实际的活性位点及其催化机理。

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图文导读

图1 构建界面活性位的常用方法。转自文献[33]，版权所有2018 American Chemical Society

图2  具有不同M²⁺/M³⁺摩尔比的碳酸盐插层双氢氧化物（LDHs）的理想结构。转自文献[38]，版权所有2014 The Royal Society of Chemistry

图3  利用LDHs构建相应的界面活性催化剂

图4  (a)、(b) 1％Au-Pd / MgAl-MMO 的HRTEM图像。(c) Au-Pd / MgAl-MMO催化苯甲醇无溶剂氧化的可能反应路径。转自文献[44]，版权所有2013The Royal Society of Chemistry

图5  (a) 插层界面结构Pd/MgAlAg-LDHs-LDH的制备工艺。(b) Pd插层催化剂上蒽醌法制备过氧化氢的可能路径。转自文献[49]，版权所有2018 Elsevier

图6  (a)~( c)re-Mg_xAl₁-LDH-Pt样品的结构与活性关系。(d)re-Mg_xAl₁-LDH-Pt催化氧化第一步反应从甘油到甘油醛的反应路径示意。转自文献[54]，版权所有2019 Elsevier

图7  (a) 550、(b) 600、(c) 700、(d) 750和(e) 800 °C下CoZnGaAl-LDHs@Al₂O₃还原生成Co₁Ga_0.5-ZnAl的TEM图、粒度分布曲线及线扫图，程序升温速率为5 °C/min。转自文献[64]，版权所有2020 American Chemical Society

图8  (a) Cu/MgAlO_x 的HAADF-STEM图和EDX元素分布。(b) Co@Cu/3CoAlO_x HAADF-STEM图和EELS元素分布。(c) 由CuCoAl-LDH和CuMgAl-LDH制备的多界面催化剂示意。(d) Co K-edge原位XANES光谱的归一化强度。(e) Co K-edge原位EXAFS k³χ(k) FT曲线。转自文献[66]，版权所有2019 American Chemical Society

图9 (a) 250°C 4种Au/ZnTi-MMO样品的TOF值。(b) 4种Au/ZnTi-MMO催化剂WGS反应的Arrhenius图。TOF值随(c) Au^δ−/(Au^δ− +Au⁰)或(d)Ti³⁺/(Ti³⁺ +Ti⁴⁺)的变化曲线。(e) 不同气氛下的制备过程示意。转自文献[69]，版权所有2019 American Chemical Society

图10 (a)~( c)不同催化剂上肉桂醛加氢反应的转化率和选择性。(d) 催化剂结构示意。转自文献[71]，版权所有2020 Elsevier

通讯作者简介

冯俊婷

冯俊婷，2010年在李殿卿教授的指导下获得北京化工大学化学工程与技术博士学位，毕业之后留校任教。2018年晋升为教授。2012~2013年，Cardiff催化研究中心访问学者，导师Graham J. Hutchings教授。国家工业催化联盟青年委员会委员，获国家优秀青年科学基金资助。目前的研究方向为设计和合成基于LDHs的催化剂，涉及高值精细化学品合成、生物质资源转化、光催化CO₂利用和石化加氢过程等领域。

刘雅楠

刘雅楠，2018年在李殿卿教授的指导下获得北京化工大学化学工程与技术博士学位，毕业之后留校任教，副教授。2017~2018年Aberdeen大学联合培养，导师JamesA. Anderson教授。目前的研究方向为设计和合成基于LDHs的催化剂，涉及光催化CO₂利用和石化加氢过程等领域。

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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-020-00277-1

文章来源：“ 天津大学学报英文版”公众号

Transactions of Tianjin University (ISSN 1006-4982) is an academic journal sponsored by Tianjin University under the administration of Ministry of Education of China. This bimonthly journal aims to address the growing scientific interests in energy related technologies.

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