InfoMat: 溶质调控能带和缺陷结构提高SnTe热电性能

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热电能量转换能够有效利用废热发电，作为清洁能源技术的代表，在我国能源战略中扮演着日益重要的角色。而目前该能量转换效率受到材料热电性能的制约，亟须发掘同时具有高导电性能和低导热性能的材料。PbTe材料因其优异的热电性能而长期饱受关注，但是铅的毒性限制了它的大范围应用。而同族无铅材料SnTe具有与PbTe相同的晶体结构与相似的能带结构，被视为一种具有潜在热电应用前景的材料。但是相比PbTe，SnTe的两条有望参与导电的能带具有很大的能量差异，不利于载流子的输运，材料电性能较差。而在SnTe中固溶MnTe可以有效地减小这种能带得能量差异，使得有效参与导电的能带数目增加（即增加能带简并度），但其效果受限于MnTe在SnTe中的有限溶解度（~14%）。

近日，同济大学裴艳中课题组报道了通过溶质调控来实现能带结构的优化，同时获得较低的晶格热导率和优化的载流子浓度，从而在SnTe材料中获得了优异的热电性能。通过固溶12~30%PbTe，MnTe在SnTe的溶解度可以快速提升至~20%，此时参与导电的能带结构得到优化，保障载流子的良好输运特性。同时，高浓度的MnTe与PbTe固溶引入了大量的阳离子点缺陷，增强了声子的散射强度，晶格热导率获得大幅度下降。其高温下的晶格热导率低至~0.5 W/m-K，接近理论最小值（0.4 W/m-K）。另外，随着PbTe在SnTe中含量的不断增加，阳离子的平均尺寸随之增大，原本过高的空位浓度逐渐降低，使其载流子浓度达到优化。最终组成为Sn0.5Mn0.2Pb0.3Te的材料在900K实现了高达1.5的热电优值，远高于SnTe基体材料。

本研究结果提供了一种基于溶质调控实现的能带和缺陷结构优化的思路，在SnTe材料中实现了热电性能的大幅度提升。该工作发表在InfoMat上（DOI: 10.1002/inf2.12044）。

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