【2020年末盘点】Nature系列期刊生物质领域论文盘点

导语

《Nature》是与《Cell》、《Science》齐名的重要国际性刊物，通常并称为“CNS”，在科学研究领域享有很高声誉。

《Nature》是综合性刊物，而其子刊（即Nature research journals）领域要窄一些，专门针对某一类别的研究。并且大部分《Nature》子刊都保持了很高的水平，影响因子相对较高，也都是本领域权威期刊。截至到2020年11月30日，以Nature打头的子刊共有57本！

本期我们便来盘点一下2020年有哪些生物质领域的论文登上了Nature及其子刊。

注：Nature Communications 虽然也被认为是Nature子刊，但想对于Nature打头的其他子刊，影响力还是稍稍弱了一点，关于Nature Communications上的生物质论文，我们会单独整理，敬请期待！

01

通过位置选择异构化合成稀有糖异构体

通讯作者Alison E. Wendlandt, Department of Chemistry, Massachusetts Institute of Technology, E-mail: [e-mail]

# 摘要

聚糖具有多种生理功能，包括能量存储、维持细胞结构完整性和细胞内过程的调节。尽管生物质衍生的碳水化合物（例如D-葡萄糖，D-木糖和D-半乳糖）已实现工业化提取，并已用作可再生的化学原料和聚合物基本构建单元，但仍有数百种特殊的单糖无法直接从其天然来源中分离出来，而必须通过多步化学反应或酶促合成来制备。这些“稀有”糖类在具有生物活性的天然产物和药物（包括抗病毒药，抗菌药，抗癌药和强心药）中具有突出的地位。本研究中，作者通过位置选择异构化反应直接以生物质碳水化合物为原料制备稀有糖异构体。机理研究表明，这些反应主要通过两个不同的催化剂介导的氢原子提取和氢原子贡献的连续步骤在动力学控制下进行的。此合成策略提供了简洁且更加广泛的途径获取一系列珍贵的天然化合物。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41586-020-1937-1

02

由异原子MFI沸石催化，生物质衍生的γ-戊内酯定量生产丁烯

通讯作者Sihai Yang,   Department of Chemistry and Photon Science Institute, University of Manchester, E-mail: [e-mail]

# 摘要

由可再生生物质高效生产轻质烯烃是实现未来可持续化学过程的一个重要且具有挑战性的目标。本研究中，作者报告了一种异原子MFI型沸石（NbAlS-1）催化剂，通过其催化可以将从生物质衍生而来的γ-戊内酯（GVL）定量转化为丁烯，在连续流动和环境压力下，得率> 99％。NbAlS-1同时将铌（Ⅴ）和铝（Ⅲ）并入

由可再生生物质高效生产轻质烯烃是实现未来可持续化学过程的一个重要且具有挑战性的目标。本研究中，作者报告了一种异原子MFI型沸石（NbAlS-1）催化剂，通过其催化可以将从生物质衍生而来的γ-戊内酯（GVL）定量转化为丁烯，在连续流动和环境压力下，得率> 99％。NbAlS-1同时将铌（Ⅴ）和铝（Ⅲ）并入骨架中，因此具有理想强度的路易斯和布朗斯台德酸性位点分布。同步X射线衍射和吸收光谱表明，Nb（v）与布朗斯台德酸性位点之间在GVL有限吸附上具有协同作用，此外通过原位非弹性中子散射和建模揭示了受限的GVL转化为丁烯的催化机理。丁烯作为生产可再生材料的平台化学品，该项研究为其可持续生产提供了前景。

骨架中，因此具有理想强度的路易斯和布朗斯台德酸性位点分布。同步X射线衍射和吸收光谱表明，Nb（v）与布朗斯台德酸性位点之间在GVL有限吸附上具有协同作用，此外通过原位非弹性中子散射和建模揭示了受限的GVL转化为丁烯的催化机理。丁烯作为生产可再生材料的平台化学品，该项研究为其可持续生产提供了前景。

# 原文链接

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0562-6

03

氢缓冲催化体系常压低温下对木质素油进行有效精炼制备烃类化合物

通讯作者Yulin Deng,   School of Chemical & Biomolecular Engineering and RBI, Georgia Institute of Technology, E-mail: [e-mail]

# 摘要

催化加氢脱氧是生物质油精制的重要步骤。然而，由于C-O键的良好稳定性，加氢脱氧通常需要在较高的氢压和高温下进行。本研究中，作者报道了在<100 ℃和氢气压力<1 atm的条件下，利用由低氧化还原电位H4SiW12O40(SiW12)与Pt/C悬浮颗粒组成的协同催化剂体系，对木质素生物油进行了有效的多相加氢脱氧反应。作者认为，SiW12在生物油加氢脱氧过程中起着三个关键作用。首先，在Pt/C存在下，氢气快速被氧化形成还原态SiW12。其次，它将电子和H+离子转移到本体相，在Pt/C表面形成活性H*或H2。第三，水合氢离子在SiW12超强酸溶液中的生成降低了脱氧能。密度泛函理论计算支持了SiW12增强质子转移加氢脱氧机理。由于氢缓冲和酸性作用，苯酚及其衍生物的加氢脱氧可获得90%以上的烃类(环己烷、苯及其衍生物)产率。

# 原文链接

https://doi.org/10.1038/s41560-020-00680-x

04

通过抑制自由基低聚化， 强化光催化脂肪酸脱羧合成烷烃

通讯作者Feng Wang,   State Key Laboratory of Catalysis, Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, E-mail: [e-mail]

# 摘要

生物质源脂肪酸脱羧为在温和条件下生产烷烃产品提供了一条可持续的途径; 然而，由于自由基中间体的不可控的原因，产物的选择性通常较低。本研究中，作者证明了在H2和Pt/TiO2催化剂之间的交互作用下，在光催化脂肪酸脱羧过程中，光生自由基可以被表面氢物种迅速终止，从而大大抑制了低聚反应; 因此，在温和的条件下(30℃, H2压力<=0.2 MPa)和365 nm的发光二极管的照射下，从生物质衍生的C12-C18脂肪酸以高收率（>=90%）获得Cn-1烷烃。工业低值脂肪酸混合物(即大豆和妥尔油脂肪酸)可转化成烷烃产品，收率高达95%。作者在本研究中提出了一种有效的生物质升级方法，该方法可通过精细控制异质表面上自由基中间体转化来实现。

# 原文链接

https://doi.org/10.1038/s41929-020-0423-3

05

在中等还原性氧化物上掺杂极低贵金属负载活化碳氧键

通讯作者Dionisios G. Vlachos,   Catalysis Center for Energy Innovation, University of Delaware, E-mail: [e-mail]

# 摘要

选择性活化C-O多功能分子是许多重要的化学过程中必不可少的。尽管可还原的金属氧化物通过逆Mars-van Krevelen机理对C-O键断裂具有活性和选择性，但大多数活性氧化物在反应过程中被不断还原。在此，受金属增强氧化物还原性的启发，作者报道了一种通过在中等还原性氧化物表面掺杂极低贵金属负载来激活C-O键的策略。证明了利用高度分散的Pt锚定在TiO2上，用于催化糠醛醇转化为2-甲基呋喃的反应。密度泛函理论计算、催化剂表征(扫描透射电子显微镜、电子顺磁共振、傅立叶变换红外光谱和X射线吸收光谱)、动力学实验和微动力学建模相结合，揭示了此策略可以显著提高C-O活化速率，而避免催化剂的还原和非选择性的环氧化。作者介绍了一种量化不同类型位点的方法，揭示了在TiO2表面上高度分散的Pt相比于金属位点，对C-O键的活化更具活性。

# 原文链接

https://doi.org/10.1038/s41929-020-0445-x

06

玉米芯纤维素纳米微球作为一种环保洗涤剂

通讯作者Yuan Li,   Beijing Advanced Innovation Center for Food Nutrition and Human Health, College of Food Science and Nutritional Engineering, China Agricultural University, E-mail: [e-mail]

# 摘要

全球范围内合成洗涤剂的日常使用对环境造成了重大的影响，但处理这些影响的管理和政策策略却远远不够。更加可持续，更加环保的洗涤剂是减少环境影响的有吸引力的解决方案。在这里，作者开发了一种基于纤维素纳米球（CNS）的洗涤剂，该洗涤剂来自农业废玉米芯，一种经常被丢弃、被忽视的丰富而廉价的天然资源。与传统的表面活性剂相比，CNS在油水界面处稳定，并形成具有增强的稳定性和抗再沉积性能的Pickering乳液。与粉末和液体商用洗涤剂相比，CNS在清除各种表面上的污渍方面显示出更高的清洁效率。与商业洗涤剂的高毒性相反，CNS具有无毒、绿色的特点。总体而言，结果表明，使用农业废玉米芯衍生的CNS作为商业洗涤剂是一种更安全，更具成本效益和可持续发展的替代合成洗涤剂的方案。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41893-020-0501-1

07

工业二氧化碳和生物废弃物合成PEF塑料

通讯作者L. Jiang, Department of Engineering, Durham University, E-mail:

[e-mail]

# 摘要

聚乙烯呋喃二甲酸乙二醇酯（PEF）被认为是其基于化石资源的对苯二甲酸乙二醇酯（PET）的可再生解决方案。然而，由于其冗长且耗能的生产过程，PEF尚未在商业规模上建立。本研究中，作者对由工业二氧化碳（CO2）排放和非食品来源的生物质原料生产PEF进行详细地研究，以提供石油基PET的可再生替代品。我们使用质量和能量平衡，生命周期评估和投资回收期从能源消耗，环境影响和生产成本的角度评估工业规模的PEF生产。结果表明，与PET生产相比，排放量和能耗可减少多达40.5％。通过应用最佳设计和成熟技术，由工业CO2和生物废料生产的PEF可成为PET和其他材料的可行且有竞争力的替代品。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41893-020-0549-y

08

从废酵母生物质中提取多异原子掺杂碳用于持续的水分解

通讯作者Kwang S. Kim, Center for Superfunctional Materials, Department of Chemistry, Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST), E-mail: 

[e-mail]; [e-mail]

# 摘要

在不损害环境的前提下，以清洁，低成本和安全的方式生产氢气，可以帮助应对不断增长的能源需求的挑战。酵母生物质衍生的材料（例如来自废弃生物质的杂原子（氮，硫和磷）掺杂的碳（MHC）催化剂）可以帮助开发高效，环保且经济的催化剂，以提高制氢的可持续性。本研究中，作者报道使用钌单原子（RuSAs）和Ru纳米颗粒（RuNPs）嵌入MHC（RuSAs + RuNPs@MHC）中作为阴极和以负载Fe3O4的MHC（Fe3O4@MHC）为阳极，在1M氢氧化钾溶液中电解制备氢气和氧气。相比于商业化的Pt/C催化剂，RuSAs + RuNPs@MHC催化剂表现出更优的过电位、交换电流密度、塔菲尔斜率和耐用性。此外，与工业上采用的催化剂（即氧化铱）相比，Fe3O4@ MHC催化剂具有出色的析氧反应活性。对于整个水分解过程，需要1.74 V的太阳能电压驱动约30 mA，以及在室外阳光照射下（12 h）和不存在光照下（58 h）表现出长期稳定性，是实现可持续能源发展有前途的策略。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41893-020-0509-6

09

利用真菌实现皮革材料的生物制备

通讯作者Alexander Bismarck, School of Engineering, RMIT University, E-mail:

[e-mail]

# 摘要

真菌衍生的皮革替代品是一类新兴的具有道德和环境责任感的织物，它们日益满足消费者的审美和功能要求，并逐渐取代牛皮革和合成革，赢得了人们的青睐。传统皮革及其替代品均来自动物和合成聚合物，而这些可再生的可持续皮革替代品则是通过使用天然且碳中性的生物真菌生长，将低成本的农林副产品升级为几丁质聚合物和其他多糖而获得的。经过物理和化学处理后，这些真菌生物质片在视觉上类似于皮革，并具有可比的材料和触觉特性。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41893-020-00606-1

10

太阳能驱动的固体废物重整以实现可持续发展的未来

通讯作者Erwin Reisner, Department of Chemistry, University of Cambridge, E-mail:

[e-mail]

# 摘要

每年，全球约有70%的城市固体废弃物流入到垃圾填埋场或环境中，这是我们日益不可持续的经济体系的标志，在该体系中，材料和能源被生产、使用和丢弃。光重整是一种阳光驱动的技术，通过回收废弃物的价值并促进可再生氢的生产，打破线性模型。这篇评论探讨了光重整废弃物的优势和挑战。通过回顾有关光重整的文献并进行基本的技术经济和生命周期评估，作者确定了增强光重整对碳中和未来的影响关键途径。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41893-020-00650-x

11

通过生物质热裂解可持续生产高附加值碳基纳米材料

通讯作者 Shun Zhang, Han-Qing Yu, CAS Key Laboratory of Urban Pollutant Conversion, Department of Applied Chemistry, University of Science and Technology of China, E-mail: [e-mail]; [e-mail]

# 摘要

通过热解可以可持续地以生物质为原料生产可再生能源和化学物质，但是生物质热解过程的生产成本阻碍了其广泛地应用。使用可再生前体和废热制备高品质的功能碳纳米材料可以显著提高材料的可持续性和经济可行性。本研究中，作者提出利用废热解气和废热制备高质量三维石墨烯泡沫（3DGFs），从而使生物质热解的经济效益和可持续性最大化。所得的3DGFs在环境和储能应用中表现出优异的性能。根据生命周期评估，相比传统的化学气相沉积(CVD)工艺，目前的合成路线对人类健康、生态系统和资源的整体生命周期影响较小。总的来说，结合热解路线制作功能性碳基材料进入生物质热解过程中，提高了生物质热解工艺的可持续性和经济可行性，支持生物质热解更广泛的商业应用。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41893-020-0538-1

12

化学功能化用于生物质解聚中的稳定化策略

通讯作者 Katalin Barta and Jeremy S. Luterbacher, Laboratory of Sustainable and Catalytic Processing Institute of Chemical Sciences and Engineering, École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), E-mail: [e-mail]; [e-mail]

# 摘要

大多数木质纤维素生物质增值策略的主要特征是其三个主要成分的解聚：纤维素和半纤维素到单糖，木质素到酚类单体。然而，反应中间体通常是由脱水反应产生的，中间体可在生物质解聚过程中参与缩合，这并不是我们所希望的，这些都对商业化的生物质增值提出了根本性挑战。因此，新策略旨在抑制反应性中间体的缩合，或者通过功能化天然结构或中间体来避免其形成，或者选择性地将这些中间体转化为稳定的衍生物。这些策略提供了不可预见的升级路径、产品和过程解决方案。在这篇综述中，作者概述了木质纤维生物质的解聚过程，和化学功能化的策略。然后，对进一步发展以及应用这些策略持续生产可再生平台化学品的潜力做了展望。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41570-020-0187-y

13

植物生物质和合成聚合物的酶降解

通讯作者 Lixin Ma and Rey-Ting Guo, State Key Laboratory of Biocatalysis and Enzyme Engineering, Hubei Collaborative Innovation Center for Green Transformation of Bio-Resources, E-mail: [e-mail]; [e-mail]

# 摘要

植物生物质是地球上丰富的可再生资源。微生物通过复杂的酶系统有效地降解天然聚合物，从植物材料中获取能量。有趣的是，微生物已经进化到可以利用这些古老的机制来分解合成塑料聚合物。在这篇综述中，作者总结了它们分解非淀粉植物生物质和六种主要类型的合成塑料的机理，聚焦有助于底物识别的酶的结构特征，然后论述了聚合物代谢的催化机制。如果要开发其降解合成聚合物的潜力，那么对这些天然生物催化剂的理解将非常有价值。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41570-020-0163-6

14

细菌作为可基因编程活性天然产物生产者

# 摘要

在地球上，细菌是仅次于植物的天然生物质。他们随处可见，尽管某些物种只在特定的生态环境中生存。这些微生物合成大量初级和次级代谢物，如生长和维持细胞功能所必需或者那些不是生存所必需的，但在一定条件下为生产者提供了一种选择优势。因此，细菌发酵长期以来被用于生产有价值的产品，如天然营养品，农用化学品和天然药物。数百万年的进化次生代谢物与其生物学靶标的相互作用，因此它们被认为是特殊的化学结构，不仅仅用于药物的发现。在过去的二十年里，功能基因组学已经允许深入研究了解次级代谢产物的生物合成逻辑。这同样，为细菌作为可编程生化机器的使用铺平了道路。在这篇综述中，作者讨论了细菌作为生物工厂的多方面用途和应用，重点介绍了细菌靶向基因工程生产有价值的生物活性化合物的最新进展。

# 原文链接

https://www.nature.com/articles/s41570-020-0176-1

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