中国石油大学（北京）李叶青&中国农科院潘君廷团队J. Clean. Prod. | 生物炭电化学特性促进厌氧消化产甲烷作用

背景介绍

厌氧消化是一种成熟的处理有机废弃物的方法，因为它既能以沼气的形式产生生物能，又能以生物肥料的形式回收养分。导电碳材料已经被广泛用于促进直接种间电子转移（DIET） 机制以增强甲烷产量。其中生物炭具有成本低、原料范围广、比表面积大、表面官能团丰富等优点，被认为是最有希望促进DIET、提高厌氧消化的导电碳材料。最近的研究表明，生物炭的电化学性质可能是促进厌氧消化的关键因素，已引起广泛关注。然而，生物炭的电化学性质的作用和促进厌氧消化的机理尚不清楚。

针对以上问题，中国石油大学（北京）李叶青副教授和中国农业科学院农业资源与农业区划研究所潘君廷副研究员团队通过改变热解温度(BC300/600/900)和氧化/还原改性(O/RBC300/600/900)制备了不同电化学性能的生物炭，以最常见的葡萄糖和餐厨垃圾为底物。 

本研究目的：（1）比较生物炭对不同厌氧消化底物产甲烷的促进作用;(2)探讨生物炭电化学性质促进产甲烷的机理;(3)揭示生物炭的制备过程、电化学性质与促进甲烷生成之间的内在关系。通过相关性分析、主成分分析和机器学习发现生物炭的给电子能力(EDC)和电导率(EC)是影响厌氧消化累积产甲烷量的主要因素。

图文解读

以玉米秸秆为原料，分别在300、600、900°C下热解，然后使用过氧化氢和氢氧化钠进行氧化和还原改性，制备得到9种不同电化学性质的生物炭。分别以葡萄糖和餐厨垃圾为底物，实验组每组添加10g /L生物炭。甲烷产量由全自动甲烷潜力测试系统(AMPTSII)记录。生物炭制备过程和实验设计流程如图1（a）所示。然后对生物炭进行了元素分析、红外光谱等分析，表征结果如图1（b）所示。

图1.实验设计示意图和生物炭表征：（a）生物炭的制备和实验设计，(b-g)生物炭的表征结果。

实验结果表明生物炭对不同底物厌氧消化的影响确实不同，如图2所示。对简单底物-葡萄糖，添加生物炭不能促进累积甲烷产量，但能提高最大产甲烷速率。添加BC900后葡萄糖的最大产甲烷率提高了17.80%。对于复杂底物-餐厨垃圾，生物炭的添加既能促进累积甲烷产量也能提高最大产甲烷速率。添加BC900后餐厨垃圾的累积甲烷产量增加了42.07%。RBC600的促进效果低于BC900，但优于BC600。通过微生物群落分析，结果如图3所示。生物炭的添加有效的富集了Synergistia (7.14-64.28%)和Methanoculleus (1.57-3.37倍)的相对丰度，有利于DIET体系的建立。

图2. 累积产甲烷量、日产甲烷量以及生物炭的热解温度和改性对产气性能的影响:(a - c)底物为葡萄糖，(d-f)底物为餐厨垃圾。

图3. 细菌与古菌的样品与物种关系图:(a)细菌（纲水平），(b)古菌（属水平）。

采用线性相关、主成分分析和机器学习三种分析方法，从不同的数学角度分析了累积产甲烷量与四种电化学性能（EDC\EAC\EC\Zeta）之间的关系，如图4所示。基于三种分析方法的结论得到EDC和EC是影响累积甲烷产量的主要因素。对其进行多元回归分析，拟合方程:CMP（累积产甲烷量）= 171.289[EDC]+1.331[EC]+220.651 (R² = 0.768)。EDC系数远大于EC系数，表明EDC是影响累积产甲烷量的最主要因素。进一步深入研究生物炭的制备工艺与EDC和EC之间的关系，发现提高生物炭制备的热解温度或降低中温热解生物炭中酚羟基含量有利于甲烷的生成。

图4. 累积产甲烷量与生物炭四种电化学性能的关系:(a)线性相关;(b)主成分分析;(c) 累积产甲烷量的XGBoost特征重要性。

总结与展望

本研究比较了不同电化学性能的生物炭对不同底物厌氧消化产甲烷性能的影响。发现了生物炭在厌氧消化过程中电化学性能的关键因素，为生物炭促进厌氧消化的机理提供了新的认识，为生物炭的制备提供了新的方向。

作者简介：孙子滟，中国石油大学（北京）博士研究生在读，导师为李叶青副研究员，研究方向为生物炭介导厌氧消化的机理研究。

通讯作者简介：李叶青，工学博士、副教授、博士生导师、校青年拔尖人才，中国石油大学（北京）新能源与材料学院新能源系主任，生物燃气高值利用北京市重点实验室副主任。Biochar、Carbon Research、Petroleum Science青年编委。研究内容包括生物质干湿厌氧消化、机器学习、Power-to-X、沼气制氢及H₂生物甲烷化等。主持国家自然科学基金（面上、青年）、北京市教委、企业横向等项目多项，出版教材2部，在RSER、JHM、BITE、JCP、STE等发表学术论文60余篇，获授权发明专利5项，研究成果获电力建设科学技术进步三等奖。

通讯作者简介：潘君廷，工学博士，现任中国农业科学院农业资源与农业区划研究所副研究员，生态环境部和农业农村部农业面源污染治理与监督指导专家组成员，农业农村部秸秆综合利用工作专班成员，联合国发展规划署（UNDP）项目咨询专家，Carbon Research青年编委，入选北京市科协青年托举工程。主要围绕农业废弃物资源化利用领域，以非生物导电材料定向调控不同菌群直接种间电子传递为主线做了系统而深入的研究。利用区域布局优化和生态设计防控农业面源污染，在流域尺度上提出农业面源污染防控可持续的解决方案。近三年来主持国家自然科学基金，重点研发计划子课题，农业农村部政府购买服务，农业行业标准制定，开发服务等各类项目8项，累计经费400余万。近年来，在Renewable and Sustainable Energy Reviews，Bioresource Technology等杂志发表论文40余篇，其中第一/通讯作者（含共同）论文20余篇，主笔起草的六份报告获省部级领导肯定性批示。

原文链接： 

https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2022.132296

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