2023年首篇Nature出炉，清华大学强势登顶！

时间周期光场，已成为控制固态材料、冷原子和光子系统中的量子态的一个控制旋杆，通过在强耦合极限下与光子修饰的Floquet态杂交，被称为Floquet工程。 这种相互作用，可使量子材料获得定制性质，例如，狄拉克材料的拓扑性质的修改和光学响应的调制。

尽管在过去的十年中有着广泛的研究兴趣，但没有实验证据证明半导体的动量分辨Floquet带工程，这是将Floquet工程扩展到广泛的固态材料的关键一步。

鉴于此，近期清华大学周树云团队在《Nature 》上发表题为 “Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus” 的研究论文。 该研究基于时间和角度分辨的光电发射光谱测量，报告了一种模型半导体黑磷的Floquet带工程的实验特征。

图文导读

研究基于时间和角度分辨光电子能谱测量，报告了模型半导体黑磷中Floquet能带工程的实验特征。 在340-440meV光子能量的近共振泵浦中，在带边缘附近观察到强带重整化。 特别是，光诱导的动态间隙打开在共振点得到解决，它与Floquet边带同时出现。 此外，能带重整化显示出强烈的选择规则，有利于沿扶手椅方向的泵极化，这表明Floquetband工程的赝自旋选择性由晶格对称性强制执行。 本文工作还展示了黑磷中的赝自旋选择性Floquet能带工程，并为半导体的Floquet工程提供了重要的指导原则。

图1 半导体黑磷的Floquet带工程原理图

Floquet带工程的最基本物理在于，诱导原始Bloch态和被光子修饰的Floquet边带之间的带杂化。 以半导体为例(图1a)， Bloch带(Floquet理论框架中的m, n = 0状态)和Floquet边带之间的强耦合，例如导带(CB) n =−1，价带(VB;(见图1b)，可能导致在交叉点(图1c中标记为Δ)处出现动态间隙。

此外，在近共振泵浦时，n =−1的CB边靠近VB边，这可能导致更强的相互作用。 这种时间依赖和动量依赖的带重整化可以通过自旋、谷旋和伪自旋自由度进一步丰富。

图2 光诱导能带重整的观察

尽管在过去的十年中，研究兴趣不断高涨，但到目前为止，动量依赖Floquet带工程的直接实验演示，仅限于Bi2Se3的拓扑表面状态，由于其独特的线性色散，可以有效地与低能光子耦合。 对于半导体WSe2，虽然已经观察到光子打扮的边带，但还没有检测到带重整化。

在狄拉克材料之外，这样的Floquet带工程是否真的现实，仍然是一个长期存在的问题。 回答这个问题很重要，特别是考虑到半导体的Floquet带工程，是在拓扑平凡材料中诱导瞬态拓扑态的关键一步。

图3 支持Floquet带工程的证据

Floquet带工程的最基本物理在于，诱导原始Bloch态和被光子修饰的Floquet边带之间的带杂化。 Floquet理论与许多作者的实验结果一致，例如带隙大小对激光能量密度（每单位面积能量的测量）的依赖性。 然而，其他影响是出乎意料的。 本文发现当光子的能量几乎等于材料的带隙能量时，Floquet工程的效果最大。 这一发现与理论预测不一致，理论预测表明这种“共振”激发通过允许激光加热材料来破坏Floquet-Bloch状态。 有趣的是，本文表明，即使将杂质添加到黑磷中以改变能带的占据，并防止电子通过吸收光子的能量穿越带隙，能带结构也会发生变化。 这表明这些变化不是价带中载流子耗尽的结果，因此一定是通过Floquet工程引起的（图3）。

图4 伪自旋选择性Floquet带工程

黑磷的物理特性在本文报告的行为中起着关键作用。 这种材料具有较大的电荷载流子迁移率和易于修改的带隙，其晶体结构是一个褶皱的蜂窝状晶格，由一对层组成，在一个方向上是"扶手椅"形（AC），在另一个方向上是之字形（ZZ）。 众所周知，这种不对称性是导致黑磷的光学特性随方向变化的原因，但作者发现，Floquet工程的结果也强烈地取决于相对于这些方向的光偏振的相对方向。 具体来说，当激光的光的偏振方向从AC轴切换到ZZ轴时，光诱导的带隙变得非常窄。 这表明Floquet-Bloch状态可以通过改变电磁波相对于空间中晶体方向的特性来精确调整。

图5 带泵浦光子能量的Floquet带工程的发展

研究者结果表明，Floquet态在泵浦脉冲持续时间内仍然存在，近共振泵浦增强了能带重整化，从而突出了共振泵浦在黑磷Floquet能带工程中的重要性。 这种伪自旋选择性Floquet带工程提供了一个令人兴奋的机会，利用线性二向色泵浦近共振来操纵黑磷中的时间分辨光学响应。

最后，研究者期望这种近共振泵浦策略，可以应用于更多的量子材料，为超快时间尺度上瞬态电子结构的动力学工程以及奇异电子态(如Floquet拓扑相)的实验实现迈出了关键一步。

参考文献：

Zhou, S., Bao, C., Fan, B. et al. Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus.  Nature  614, 75–80 (2023). 

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05610-3

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