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福州大学：新型硫化物In4SnS8高效电催化CO2还原

第一作者：牛振杰   

通讯作者：温娜，赵继武，龙金林     

通讯单位：福州大学            

DOI：10.1021/acscatal.2c05957

文章亮点

本研究通过对新型催化剂In₄SnS₈的理论计算，揭示出S空位调节局部电子结构的机理，从而促进催化剂对CO₂的吸附和活化。对比实验表明，具有高S空位的硫化物在选择性和活性方面更具竞争力。随后，采用后处理加热脱硫法制造出更丰富的人造S空位，对HCOOH的法拉第效率（FE）高达91%，远高于纯In₄SnS₈的65%。同时，HCOOH产率从2.2 mmol·h^-1·cm^-2提高到14.0 mmol·h^-1·cm^-2，FE最高的偏置电位从-1.3 优化到-1.0 V_RHE。该项工作不仅为开发先进的硫化物半导体电催化剂提供了良好的指导，同时为CO₂RR中多功能S空位的研究提供了有效见解。

图文展示

 

图1 In₄SnS₈的DFT计算

图2 In₄SnS₈的电荷密度结构模拟

图3 In₄SnS₈的晶体、光谱及形貌表征 

图4 In₄SnS₈的电催化性能 

湘潭大学：脱羧效应诱导MOF衍生Ni@C缺陷催化剂

第一作者：Pei Yuan，Xiaoqing Liao，Haishuai Cui   

通讯作者：吕扬，刘平乐     

通讯单位：湘潭大学            

DOI：10.1021/acscatal.2c05504

文章亮点

在这项工作中，利用热脱羧诱导缺陷方法合成了具有丰富缺陷的MOF衍生Ni@C催化剂，用于硝基环己烷（NCH）加氢。研究发现，富缺陷C与Ni之间的强金属-载体相互作用（SMSI）促进了Ni纳米颗粒的分散并影响了Ni的表面电荷状态，从而表现出优异的催化活性。原位红外表明，亚硝基环己烷（N-NCH）的转化路径是获得高选择性环己酮肟（CHO）的关键。此外，密度泛函理论计算证实，富缺陷C与Ni之间的SMSI形成了d带中心较低的缺电子Ni，可以减弱N-NCH和CHO的吸附，增强N-环己基羟胺（N-CHH）和环己基胺（CHA）的吸附，从而对CHO表现出最高的选择性。在最佳条件下，Ni@DC-0.06对CHO的选择性为97.2%，NCH转化率为95.2%。

图文展示

图1 Ni@DC-0.06的微观形貌 

图2 Ni@DC-0.06的XPS和k边XANES光谱

图3 Ni@DC-x的催化性能

图4 Ni@DC-0.06的原位红外表征

图5 Ni@C的DOS（态密度）曲线

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